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制备方法对稀土金属钇改性Ni_2P催化剂结构及其加氢脱硫性能的影响
作者姓名:制备方法对稀土金属钇改性NiP催化剂结构及其加氢脱硫性能的影响
作者单位:1. College of Chemistry & Chemical Engineering, Northeast Petroleum University, Daqing 163318, China; 2. Provincial Key Laboratory of Oil & Gas Chemical Technology, Northeast Petroleum University, Daqing 163318, China
基金项目:国家自然科学基金(21276048),黑龙江省自然科学基金(ZD201201)和黑龙江省教育厅项目(12541060)资助
摘    要:采用一步法和分步法制备了钇(Y)改性的非负载型Y_x-Ni_2P催化剂(x为Y和Ni的物质的量比),并采用X射线衍射(XRD)、N_2吸附比表面积(BET)测定、X射线光电子能谱(XPS)技术对催化剂的结构和性质进行了表征。以二苯并噻吩(DBT)为模型化合物,研究了制备方法对Y_x-Ni_2P催化剂加氢脱硫(HDS)性能的影响。结果表明,Y改性可以抑制Ni5P4杂晶相的生成,促进Ni_2P活性相的生成,能显著提高催化剂的比表面积和孔容,从而有效提高磷化镍催化剂的HDS活性。Y/Ni物质的量比为0.10时,两种方法制备的催化剂均具有最高的HDS活性。与分步法相比,一步法制备得到的催化剂具有更大的比表面积和孔容,更小的表面P/Ni物质的量比,更高的CO吸附容量,暴露出更多的Ni活性位点,从而具有更高的HDS活性。在340℃,3.0 M Pa,H_2/油体积比为700,质量空速(WHSV)1.5 h~(-1)的条件下,一步法制得的Y_(0.10)-Ni_2P催化剂上DBT HDS转化率达到97.7%,与分步法制备的Y_(0.10)-Ni_2P催化剂相比(92.3%),HDS活性提高了5.4%。

关 键 词:一步法  分步法  加氢脱硫  磷化镍    二苯并噻吩  
收稿时间:2016-09-27
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