集成二氧化碳捕集与甲烷化转化研究进展

开发新型高效的二氧化碳捕集或利用技术对于减少化石能源利用过程的二氧化碳排放、缓解全球变暖等具有重要意义。集成二氧化碳捕集与利用技术(ICCU)因其能耗低和效率高等优势获得了广泛关注。该技术利用一种双功能材料通过集成二氧化碳吸附和原位转化两个主要过程,实现CO₂的高效转化并获得含碳燃料。本工作综述了ICCU中主要技术之一集成二氧化碳捕集与甲烷化转化。首先对实现该过程的双功能材料的组成和特性进行概述,重点从反应温度、反应时间、反应气体成分等角度探讨了影响ICCU甲烷化反应的因素,并对该技术未来的机遇和挑战进行总结和展望,以期为中国“双碳”目标下致力于二氧化碳捕集和利用的相关研究提供一定的借鉴。     

钢渣与污泥协同资源化研究进展

钢渣和污泥作为传统大宗固体废弃物,始终面临处理成本高、回收利用率低等问题,但其内部含有大量可利用物质,具有较高的资源化利用价值,现已成为国内外的研究热点。为了提高钢渣与污泥绿色、高效、协同资源化利用,综述了近年来国内外钢渣在建筑、道路、水处理、农业等领域资源化利用的研究进展,立足固废无害化、减量化,从钢渣和污泥的资源化进行分析与总结,指出不同研究方法的特点和优劣,为固废资源化利用提供参考。并基于我国发展现状对钢渣与污泥资源化利用的未来发展方向进行了展望,以期为固废处理行业的良性发展提供一定的理论支撑。     

N-杂环卡宾-吡啶锰配合物/四丁基碘化铵催化CO2和环氧化物合成环状碳酸酯(英文)

该工作发展了一类二齿N-杂环卡宾(NHC)-吡啶锰配合物催化CO₂和环氧化物偶联反应的方法.锰配合物和四丁基碘化铵(TBAI)构成的二元催化体系对环氧化物和CO₂合成环状碳酸酯的反应表现出了较高的活性.该二元催化体系适用于广泛的底物范围,例如端环氧化物和高位阻的内环氧化物.通过紫外-可见光谱、红外光谱和高分辨质谱的研究对反应机理进行了阐述.     

OLEDs中的激子及其高效利用

有机发光二极管（OLEDs）是基于有机半导体的发光器件,由于具有自发光、响应速度快、发光颜色可调、轻薄、大面积柔性可弯曲等优点,被认为是新一代的显示和照明技术。OLEDs是通过注入的电子和空穴复合形成激子并辐射发光的过程,因此如何有效利用激子,特别是三线态激子,已经成为OLEDs材料和器件研究的重要课题。其中,如何把三线态激子能量转换成单线态激子,并最终实现100%激子的荧光发射更具有应用价值,最近几年这方面的研究已经取得了显著进展。本文从OLEDs的工作原理和发光过程出发,详细介绍了制备高效率荧光OLEDs的有效方法及其最新进展,并对未来发展方向进行了展望,为OLEDs材料和器件的研究提供重要参考。     

Brønsted酸性离子液体在醛醇缩合反应中的应用

合成了一系列Brønsted酸性离子液体并将其应用在醛醇缩合反应中.醛醇缩合产物由于极好的溶剂性质等被广泛用作溶剂和试剂.离子液体[BSmim][OTf]在甲醛和乙二醇缩合生成1,3-二氧五环的反应中表现出了极好的催化活性,甲醛转化率和主产物1,3-二氧五环选择性分别可以达到96.1%和92.4%.对影响离子液体催化性能的因素进行了探索,并对催化反应中的离子液体的用量、反应温度、反应时间以及反应物料比进行了考察.通过Hammett酸度函数法测定了所用到离子液体的酸性,结果表明离子液体酸性与其在缩合反应中的催化活性顺序完全一致,酸性越强催化性能越好.结合实验给出了离子液体[BSmim][OTf]催化甲醛和乙二醇缩合反应的可能的反应机理.该催化剂体系具有良好的催化性能,反应可以在较温和的条件下进行,实现了高活性和高选择性的目标,产物易分离,催化剂重复使用7次,其催化活性基本不变.并将该Brønsted酸性离子液体进一步应用到其他醛（酮）醇缩合反应中.     

Br(o)nsted酸性离子液体在醛醇缩合反应中的应用

合成了一系列Br(o)nsted酸性离子液体并将其应用在醛醇缩合反应中.醛醇缩合产物由于极好的溶剂性质等被广泛用作溶剂和试剂.离子液体[BSmim][OTf]在甲醛和乙二醇缩合生成1,3-二氧五环的反应中表现出了极好的催化活性,甲醛转化率和主产物1,3-二氧五环选择性分别可以达到96.1％和92.4％.对影响离子液体催化性能的因素进行了探索,并对催化反应中的离子液体的用量、反应温度、反应时间以及反应物料比进行了考察.通过Hammett酸度函数法测定了所用到离子液体的酸性,结果表明离子液体酸性与其在缩合反应中的催化活性顺序完全一致,酸性越强催化性能越好.结合实验给出了离子液体[BSmim][OTf]催化甲醛和乙二醇缩合反应的可能的反应机理.该催化剂体系具有良好的催化性能,反应可以在较温和的条件下进行,实现了高活性和高选择性的目标,产物易分离,催化剂重复使用7次,其催化活性基本不变.并将该Br(o)nsted酸性离子液体进一步应用到其他醛(酮)醇缩合反应中.     

刺五加叶黄酮脂质体和滴丸的药动学差异比较

采用液质联用(LC-MS/MS)方法,分析刺五加叶黄酮脂质体、刺五加叶滴丸和刺五加叶黄酮提取物经大鼠灌胃给药后其主要成分金丝桃苷的药代动力学和生物利用度,考察刺五加叶黄酮的适宜剂型。用PKsolver软件进行药代动力学数据处理,大鼠灌胃刺五加叶黄酮提取物、刺五加叶滴丸和刺五加叶黄酮脂质体后测得金丝桃苷的最大血药浓度(C_(max))分别为(210.24±10.3)、(254.12±9.2)、(349.34±12.5)μg/L;0~t时间内药时曲线面积(AUC_(0-t))分别为(30.7±2.7)、(35.01±1.98)、(45.2±2.8)μg/(m L·min);平均驻留时间(MRT)分别为(334.42±75.36)、(394.56±90.26)和(640.35±84.26)min。结果表明,刺五加叶黄酮脂质体血药达峰浓度增加,清除速率降低,药时曲线下面积加大,生物利用度显著提高,脂质体有望成为刺五加叶黄酮的适宜剂型。     

三功能策略设计制备具有优异低温抗积碳性能的Ni-CeO2@SiO2催化剂催化甲烷干重整反应

随着全球人为温室气体排放量(主要是甲烷和二氧化碳)的增加,全球变暖的趋势逐渐增加,因此,迫切需要通过各种技术来捕获和利用这些温室气体.甲烷干气重整反应(DRM)可以有效地将甲烷和二氧化碳这两种资源丰富、价格低廉的温室气体转化为高附加值化学品,减少它们向大气排放.尽管DRM工艺的应用具有许多优势,但是反应期间碳沉积和活性组分的烧结是阻碍其工业应用的两个主要原因.这些碳沉积物可能覆盖活性中心或阻塞催化剂的孔道,从而导致催化剂活性降低.镍基催化剂因其价格低廉、初始活性高和资源丰富而得到广泛的应用.但应用于DRM反应的Ni基催化剂在反应中容易烧结和积碳,导致催化剂迅速失活.为解决上述问题,本文从三功能策略角度出发,即SiO2壳层的限域作用和Ni-Ce之间的协同作用以及CeO2的消除积碳作用,采用原位一锅法设计合成了一种限域型Ni-CeO2核壳结构催化剂(Ni-CeO2@SiO2).通过X射线衍射、透射电子显微镜、能量色散X射线光谱、N2吸附/脱附、氢气程序升温还原和脱附、氧气程序升温脱附、拉曼光谱、热重分析和原位漫反射红外傅里叶变换光谱测试对催化剂进行了系统的表征,来揭示催化剂的理化性质和反应机理.催化剂应用于甲烷干气重整反应结果表明,在温度区间为550～800℃时,与传统浸渍法合成的催化剂相比,Ni-CeO2@SiO2催化剂具有更高的活性.高温800℃下的稳定性测试结果显示,传统浸渍法合成的催化剂在反应20 h后就出现了大量的积碳且活性下降明显;而Ni-CeO2@SiO2催化剂在800℃下反应100 h后未检测到积碳,并且催化剂中的Ni纳米颗粒的平均粒径从5.01 nm仅增长到5.77 nm,表现出很好的高温抗积碳和耐烧结性能.值得注意的是,Ni-CeO2@SiO2催化剂在低温600℃(形成碳沉积的最可能温度区域)下反应20h后也未检测到积碳的形成,表现出催化剂良好的低温稳定性和抗积碳性能.这可能归因于对Ni-CeO2@SiO2催化剂的三功能作用,即多孔二氧化硅壳层的限域作用、Ni与CeO2之间强的金属-金属氧化物相互作用以及具有丰富活性氧物种CeO2的消除积碳的作用.通过原位漫反射红外傅里叶变换光谱测试来探究反应机理.结果 表明,DRM反应在Ni-CeO2@SiO2催化剂上遵循L-H机理,添加CeO2可以消除碳沉积并促进CO2活化.该三功能策略为设计其他应用于DRM的高性能催化剂提供了指导,有望加快该工艺的工业化.     

基于遗传算法的光伏–热电耦合系统多目标优化研究

多因素共同作用下的系统优化设计是光伏–热电耦合系统研究的难点之一。本文建立了光伏–热电耦合系统与单一光伏系统的理论模型,以最高耦合效率与相对于单一光伏系统的最大效率差值为优化目标,采用多目标遗传算法,开展了耦合系统优化设计研究。结果表明,最高耦合效率与最大效率差值两个优化目标是负相关的,且其负相关性是由光伏参考效率所导致,需综合考虑系统经济性,确定最高耦合效率和最大效率差值的折中方案,从而获得耦合系统最佳设计。