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1.
溶胶-凝胶法制备甲烷部分氧化制合成气用催化剂   总被引:14,自引:0,他引:14       下载免费PDF全文
用溶胶-凝胶法制备了一系列NiO/γ-Al2O3催化剂,应用低温氮吸附,XRD和TPR等物理化学方法表征了这种新材料的结构和物化性能。结果表明,由于载体与活性组分间的强相互作用,使溶胶-凝胶法制备的催化剂具有粒度小,活性组分在载体表面均一高分散和热稳定性好等特点,同时,考察了该催化剂上甲烷部分氧化制合成气的反应性能,发现当Ni含量适当时,可获得高的反应活性和选择性。  相似文献
2.
流化床甲烷部分氧化制合成气Ni催化剂及助剂La的作用   总被引:11,自引:0,他引:11  
在流化床中,考察了不同Ni担载量的Ni/γ-Al2O3催化剂对POM反应的催化性能,以8%Ni最佳,TPR结果表明。催化剂表面主要有两种化学状态的NiO。当镍担载量≤2%时,催化剂表面 仅存在一种高温下才能被还原的NiO,在Ni催化剂中添加La,可削弱NiO与载体间的相互作用,并且可减缓在CH4+O2气氛下升温过程中NiO与载体发生强相互作用 生成NiAl2O4,因此添加La的Ni催化剂在750℃就能引发甲烷部分氧化(POM)反应,且反应引发后可获得与经700℃H2还原后的Ni^0催化剂相同的反应性能。  相似文献
3.
CO在Ni/Al2O3催化剂上的歧化和氧化反应   总被引:7,自引:2,他引:5       下载免费PDF全文
Pena等[1]认为CO的歧化反应是甲烷部分氧化制合成气反应中积碳的来源之一.Claridge等[2]在研究不同温度下负载型Ni催化剂对纯甲烷和纯CO的碳形成的催化作用时发现,在不同温度下催化剂对甲烷分解和CO歧化反应的催化程度不同,在甲烷部分氧化的...  相似文献
4.
双柱串联色谱一次分析甲烷部分氧化制合成气产物   总被引:6,自引:0,他引:6  
采用PorapakN色谱柱,延迟空管和13X分子筛色谱柱串联方法,用一个TCD,通过AnaStar色谱工作站实时采集信号进行在线分析,可成功地一次性和分析POM产品气听CH4,CO,CO2,O2等几处可能组分,消除了两台色谱仪无法同时取样分析和在两个不同TCD检测器上采集数据引起的实验误差,提高了分析的可靠性。  相似文献
5.
采用分步浸渍法制备了MgO改性的Ni/Al2O3催化剂,采用BET、XRD、H2-TPR、TEM和活性评价等研究方法,考察了MgO助剂对Ni/Al2O3催化剂物化性质和甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响。实验结果表明,MgO助剂提高了催化剂镍物种的均一性,抑制了NiAl2O4尖晶石的形成,并且增强了镍物种与载体的相互作用,这与MgO、NiO形成固溶体及与Al2O3形成MgAl2O4有关。同时,适量的MgO助剂可以提高Ni物种在催化剂中分散度,并提高其有效利用率,改性后的催化剂在甲烷部分氧化反应中显示出较好的反应性能。过量的MgO助剂对催化剂的反应性能产生负面影响,MgO的碱性可以促进逆水煤气变换反应,从而导致H2选择性降低和CO选择性提高。  相似文献
6.
膜反应器中的甲烷转化反应   总被引:3,自引:0,他引:3       下载免费PDF全文
用EDTA-柠檬酸联合络合法合成了Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ混合导体透氧膜材料,并考察了膜片本身对甲烷的活化性能,结果表明,导体膜对甲烷氧化偶联(OCM)反应具有催化活性,研究了膜反应器中甲烷部分氧化(POM)制合成气反应,发现在开始阶段甲烷转化率有两次快速升高,第一次是由于甲烷与二氧化碳重整而产生的;第二次是由于透氧量增加而导致的,透氧量随温度的升高而增加,850℃时甲烷转  相似文献
7.
采用XRD、TEM、H2-TPR、Raman、XPS和活性评价等方法, 研究了Mg助剂对Co/Mg/HZSM-5催化剂物理化学性质和甲烷部分氧化(POM)制合成气反应性能的影响. 研究发现, 在Co/HZSM-5催化剂中添加Mg助剂, 可有效地提高催化剂的催化活性和稳定性. 在750 ℃和空速1.0×105 mL·h-1·g-1反应条件下, Co/Mg/HZSM-5在连续反应30 h的实验时间内催化活性稳定不变, 而Co/HZSM-5因其活性中心Co0转化生成CoAl2O4非活性相, 反应10 h后即迅速失活. 催化剂表征结果表明, 在Co/Mg/HZSM-5催化剂中钴物种除以Co3O4存在外, 一部分钴物种还与Mg助剂发生强相互作用生成较难还原的MgCo2O4, 由此导致还原后钴金属的分散度较高. 关联催化剂表征和活性评价结果, 讨论了催化剂结构与性能之间的关系.  相似文献
8.
Silica supported rhenium oxide has been studied for partial oxidation of methane and ethane with oxygen. Loading of rhenium oxide on silica remarkably increases the conversions of methane and ethane. The presence of rhenium oxide increases the selectivity to useful oxygenates, particularly in ethane oxidation. The results suggest that rhenium oxide not only activates methane or ethane but also enhances oxygen transfer to form oxygenates. This revised version was published online in June 2006 with corrections to the Cover Date.  相似文献
9.
Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应CO2主要来源   总被引:1,自引:0,他引:1  
负载型金属催化上甲烷催化部分氧化剂合成反应机理存在着燃烧-重整机理和直接氧化之争,如果反应按燃烧-重整机理进行,则CO2则是反应的一次产物而CO2是二次产物;如果反应按直接氧化机理进行,则CO是一次产物。本文采用同位素瞬变技术,对Ni/Al2O3催化上甲烷部分氧化制合成气反应中CO2的来源进行了研究,结果表明CO2同CO-样,主要来源于催化剂表面NiO与甲烷分解生成的NixC的反应,这就有力地证明  相似文献
10.
甲烷部分氧化制合成气Ni/MgO和Ni-MgO/MgO催化剂的研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
甲烷氧化偶联制乙烷、乙烯以及甲烷选择氧化制甲醇、甲醛等反应 ,因其转化率和收率低 ,故短期内无法实现工业化 .目前 ,工业上应用甲烷蒸汽转化制合成气 ,进而合成氨等化工产品 .甲烷蒸汽转化制的合成气 ,其 H2 /CO≥ 3,不适用于甲醇合成和 F- T合成 .而甲烷部分氧化制的合成气 ,其H2 /CO≤ 2 ,因而最适合用于甲醇合成和 F- T合成 ,故近 1 0年来倍受科学家的关注[1 ,2 ] .在 CH4部分氧化制合成气中 ,钌、铑、钯、铂等贵金属催化剂的活性高、选择性好、稳定性好[1 ] ,但价格昂贵 (负载量以 1 2 %~ 4 0 %为佳 ) ,因而难以实现商品化 .N…  相似文献
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