天然气和二氧化碳转化制合成气的研究：Ⅲ.催化剂抗积炭性能

天然气和二氧化碳转化制合成气的研究Ⅲ．催化剂抗积炭性能史克英，徐恒泳，商永臣，范业梅，徐国林（哈尔滨师范大学化学系，哈尔滨１５００８０）关键词天然气二氧化碳转化，合成气，催化剂，抗积炭性能．在第十届国际催化会议上，催化专家提出了甲烷二氧化碳转化制合成...  

Pt，Pd助剂对Ni基催化剂中Ni的分散度及抗积碳性能的影响

研究了添加少量贵金属(Pt,Pd)的Ni/Al2O3催化剂对甲烷水蒸汽重整反应抗积碳能力和催化性能的影响.催化活性实验表明,添加少量Pt的样品显著提高了Ni/Al2O3催化剂的活性,稳定性,抗积碳和抗氧化能力,而添加Pd的样品对Ni/Al2O3催化剂的催化性能提高并不明显.利用氢气程序升温还原(H2-TPR),X射线晶体衍射(XRD),热重-差热分析(TG-DTA)等手段对反应前后的催化剂进行了表征,研究发现在Ni-Pt/Al2O3催化剂中Ni与Pt之间存在较强的相互作用力,在主要由Ni覆盖的表面形成了Ni-Pt双金属簇,提高了Ni的分散度,在催化剂的表面易于形成较小的Ni颗粒,抑制了Ni的烧结,改善了Ni基催化剂的抗积碳能力;贵金属Pt通过H2的溢流效应促进了Ni的还原,抑制了催化剂的氧化.而在Ni-Pd/Al2O3中,Ni和Pd存在着一定的偏析效应,不能有效的形成Ni-Pd双金属簇,在还原过程中分别被还原.  

Ni/Al2O3催化剂上甲烷三重整制合成气

制备了负载于大孔容、高比表面的γ-Al2O3载体上的Ni基催化剂.采用固定床流动反应装置,考察了催化剂焙烧温度、反应条件(反应温度、压力、空速以及反应原料气组成)对甲烷三重整反应(TRM)制合成气的催化性能的影响.结果表明,650℃焙烧的催化剂具有较好的稳定性.在常压、850℃、10080h-1、n(CH4)/n(CO2)/n(H2O)/n(O2)=1/0.48/0.54/0.1的条件下,CH4转化率达到95.4%,CO2转化率达到84.6%,在此条件下连续运行9h未见活性下降.TRM反应适宜于在高温、低压下进行,原料组成的变化不会影响CH4转化率,但会影响CO2转化率和产物合成气的n(H2)/n(CO)比.  

甲烷部分氧化制合成气Pt-Ni/Al~2O~3催化剂的研究

研究了Ni/Al~2O~3,Pt/Al~2O~3和一系列Pt-Ni/Al~2O~3催化剂对甲烷部分氧化制合成气的催化作用,发现Pt-Ni/Al~2O~3催化剂显示了比Ni/Al~2O~3和Pt/Al~2O~3更高的活性和稳定性。H~2-TPR,CO-TPD,CO~2-TPD,SEM,XPS和XRD等结果证明:Pt和Ni之间存在较强的相互作用,Pt和部分Ni形成固溶体合金并且Pt在催化剂表面富集。Pt和Ni之间的相互作用提高了催化剂的活性和稳定性,甲烷在Pt-Ni/Al~2O~3上的催化部分氧化具有不同于在Pt/Al~2O~3和Ni/Al~2O~3上的反应性能。  

Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应积炭的研究

合成气制备;Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应积炭的研究  

MgO助剂对甲烷部分氧化Ni/Al2O3催化剂结构和性能的影响

采用分步浸渍法制备了MgO改性的Ni／Al2O3催化剂，采用BET、XRD、H2-TPR、TEM和活性评价等研究方法，考察了MgO助剂对Ni／Al2O3催化剂物化性质和甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响。实验结果表明，MgO助剂提高了催化剂镍物种的均一性，抑制了NiAl2O4尖晶石的形成，并且增强了镍物种与载体的相互作用，这与MgO、NiO形成固溶体及与Al2O3形成MgAl2O4有关。同时，适量的MgO助剂可以提高Ni物种在催化剂中分散度，并提高其有效利用率，改性后的催化剂在甲烷部分氧化反应中显示出较好的反应性能。过量的MgO助剂对催化剂的反应性能产生负面影响，MgO的碱性可以促进逆水煤气变换反应，从而导致H2选择性降低和CO选择性提高。  

添加钠对低镍甲烷化催化剂结构性能的影响

用活性测试、XRD和EXAFS方法研究了一系列含Ni 6wt％、添加不同量Na助剂的γ-Al_2O_3担载Ni甲烷化催化剂的结构性能。结果表明:Ni与Al_2O_3有较强的相互作用。添加不同量的Na助剂能增强或削弱这种作用,从而影响催化剂宏观性能,Na在Al_2O_3上是高度分散的。它的影响是通过改变载体表面性能从而改变Ni的状态及其分布,Ni的分散度和Ni-Al_2O_3相互作用而完成的。适量Na可提高Ni的分散度,优化Ni-Al_2O_3相互作用,从而提高催化剂活性。过量Na则会加强Ni-Al_2O_3相互作用,或者造成NiO自身聚集形成NiO晶相,从而降低Ni利用率,使催化剂活性降低。  

高载量、高活性Ni/Al_2O_3催化剂的制备及其芳环加氢催化反应(英文)

使用共沉淀法制备了担载量很高的Ni/Al2O3催化剂,通过正丁醇干燥处理,提高了催化剂的表面积和担载镍的分散度.实验发现,镍的担载量和干燥过程对催化剂的表面积、孔结构及金属镍的还原度和分散度影响很大.经过正丁醇处理的80%Ni/Al2O3-B催化剂具有较高的表面积,而担载镍的还原度和分散度也显著提高,使得催化剂具有很高的活性金属镍表面积(90m2/g-催化剂),该催化剂对甲苯有较强的吸附作用,在甲苯和苯酚的芳环加氢反应中表现出了很高的催化活性.  

Methanation of syngas over coral reef-like Ni/Al_2O_3 catalysts

Coral reef-like Ni/Al2O3 catalysts were prepared by co-precipitation of nickel acetate and aluminium nitrate with sodium carbonate aqueous solution in the medium of ethylene glycolye.Methanation of syngas was carried out over coral reef-like Ni/Al2O3 catalysts in a continuous flow type fixed-bed reactor.The structure and properties of the fresh and used catalysts were studied by SEM,N2 adsorption-desorption,XRD,H2-TPR,O2-TPO,TG and ICP-AES techniques.The results showed that the coral reef-like Ni/Al2O3 catalysts exhibited better activity than the conventional Ni/Al2O3-H2O catalysts.The activities of coral reef-like catalysts were in the order of Ni/Al2O3-673>Ni/Al2O3-573>Ni/Al2O3- 473>Ni/Al2O3-773.Ni/Al2O3-673-EG catalyst showed not only good activity and improved stability but also superior resistance to carbon deposition,sintering,and Ni loss.Under the reaction conditions of CO/H2(molar ratio)=1:3,593 K,atmospheric pressure and a GHSV of 2500 h-1,CH4 selectivity was 84.7%,and the CO conversion reached 98.2%.