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1.
考察了稀释蒸汽中Na+及积炭对甲醇制丙烯(MTP)催化剂物理化学性质和催化性能影响, 及离子交换后催化性能. 采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线荧光(XRF)光谱、N2吸附-脱附、程序升温氨脱附(NH3-TPD)和热重(TG)分析等方法对失活和再生催化剂进行了表征, 并在101325 Pa、470℃ 和甲醇空速(WHSV)为1.0-3.0 h-1的反应条件下, 采用连续流动固定床微型反应器考察其催化甲醇制丙烯性能. 结果表明: MTP反应970 h后的催化剂晶体结构和形貌没有受到明显破坏, 但稀释蒸汽中Na+极易扩散至催化剂表面,部分取代H质子的位置, 从而使催化剂酸性逐渐下降而中毒失活; 另外, MTP催化剂表面的积炭导致分子筛微孔堵塞是造成其失活的主要原因, 可通过烧炭再生过程消除, 而水蒸汽脱铝对催化剂性能的影响缓慢但更严重. 用再生和离子交换处理后, Na+中毒催化剂MTP反应性能基本完全恢复. 在470 h反应过程中, 甲醇转化率保持在99%以上, 丙烯选择性大于46%, 且随着反应时间的延长, 丙烯选择性逐渐升高、乙烯选择性逐渐下降. 相似文献
2.
在常压固定床反应器中,考察1.0%NiO/0.1%MgO-Al2O3催化剂的稳定性和原位再生性能,并在进料中引入粉尘以模拟真实的煤与生物质热解气化的含尘环境。结果表明,随着反应温度的升高,催化剂的活性提高,寿命缩短。该催化剂在循环再生实验中表现出良好的耐久性,再生温度为800℃时水热失活现象显著,优选的再生温度为600~700℃,再生时间20 min。随着再生剂中水蒸气比例的增加,催化剂的比表面积和孔结构逐渐发生变化。EPMA和XRD表征结果表明,引入粉尘后并未改变催化剂的组成,引入MgO后会形成(Mg0.4Al0.6)Al1.8O4晶相。SiO2具有促进积炭产生的作用,MgO则对积炭的产生具有一定的阻滞作用。适当降低空速可减弱SiO2等惰性粉尘对催化剂活性的负面作用。 相似文献
3.
4.
5.
6.
以Na2CO3为沉淀剂,在pH=9时,采用并流沉淀法制备了Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂,催化剂中活性组分Ni的负载量(质量分数)为10%.采用TPO、SEM和XPS等方法研究了载体焙烧温度对催化剂积炭行为的影响.结果表明,载体焙烧温度为800 oC制备的Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂不存在高温烧炭峰,可以避免由于积炭而降低反应的活性.反应40 h后,催化剂表面出现表面碳酸盐和非活性丝状积炭,这些物种可能会导致催化剂活性降低. 相似文献
7.
用高 硅含磷五 员环 沸 石 分子 筛( 商 品 代号 H Z R P1) 作 为 载体 ,制 备 了 Mo/ H Z R P1 催化剂. 与 Mo/ H Z S M5 相比, Mo/ H Z R P1 对 甲烷无 氧脱氢芳 构化反 应也表现 出较好的 催化 性能 . 实验过程 中,在反 应气中添 加 N2 作 为内标 物,给出包 括甲烷 在 Mo/ H Z R P1 上 的结焦量 、转化率 及各产物选 择性在内 的总碳 物料平衡 计算结果 . 考 察了不同 Mo 担 载量对催 化剂性 能和 积炭 行为 的影响; 重点考察 了不同 温度焙烧 后20 % Mo/ H Z R P1 催化剂 的性能和 积炭行 为. 在 反应的初 始阶段 ,6 % Mo/ H Z R P1 表 现出 很 高 的 活 性: 反 应 进 行 30 min 时, 甲 烷 转 化 率 为 11 % , 芳 烃 选 择 性 达81 % , 而催化 剂的结焦 选择性 仅为12 % . B E T, N H3 T P D 和 催 化反 应等 表 征结 果表 明: Mo 物种的数量 和状态, 分子筛的 酸强度和 酸量以 及分子筛 的孔道 结构是 决定 甲烷 无氧 脱氢 芳构 化反 应性能和积 炭行为 的关键因 素. 相似文献
8.
采用水热沉积法制备Ni-Al2O3催化剂,用于CO2-CH4重整反应;基于程序升温氢化(TPH)表征,研究了反应时间、温度、原料气CO2/CH4比例和空速等因素对CO2-CH4重整反应过程中Ni-Al2O3催化剂上表面积炭行为的影响。结果表明,表面积炭是导致催化剂重整反应失活的重要原因。随反应时间的延长,催化剂表面积炭量增多,虽未成比例增加,但其TPH峰温有向高温方向移动的趋势,表明所积之炭的石墨化程度增加。反应温度和空速对催化剂表面积炭也有一定影响,且空速的影响更大。另外,由于CO2消炭反应(CO2+C=2CO)的存在,CO2/CH4比例对表面积炭的影响也很大。CO2/CH4比例太低,不能明显抑制积炭;随着CO2/CH4比例增加,积炭将得到有效抑制,但CO2/CH4比例过高,CO2在产物中的分离和回收再利用将使成本增加。 相似文献
9.
10.
Ni/CeO2-Al2O3催化剂上CH4-CO2转化积炭性能的研究 总被引:12,自引:0,他引:12
采用脉冲微量反应技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2对Ni基催化剂上CH4积炭/CO2消炭性能的影响,用TPR,XPS和氢吸附技术对催化剂进行了表征.结果表明,活性金属原子Ni与半导体氧化物CeO2之间存在金属-半导体相互作用(MScI),CeO2的添加提高了活性原子Ni0的d电子密度,在一定程度上抑制了CH4分子中C-Hσ电子向d轨道的迁移,降低了CH4裂解积炭活性;可加强Ni0原子d轨道向CO2空反键π轨道的电子迁移,促进CO2分子的活化,提高CO2的消炭活性,使Ni/CeO2-Al2O3催化剂具有较强的抗积炭性能. 相似文献