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1.
余林  袁书华  田久英  王升  储伟 《催化学报》2001,22(4):383-386
 采用浸渍法制备了Ni系催化剂,并用程序升温还原和X射线衍射技术对催化剂进行了表征,用固定床微反装置考察了催化剂的催化活性.活性考察结果表明,在Ni担载量为8%的Ni/γ-Al2O3,Ni/δ-Al2O3,Ni/θ-Al2O3和Ni/α-Al2O3四种催化剂上,甲烷部分氧化制合成气反应的活性及产物选择性存在着明显的差异.在770℃下,甲烷转化率及CO和H2的选择性按Ni/γ-Al2O3<Ni/δ-Al2O3<Ni/θ-Al2O3≈Ni/α-Al2O3顺序排列.在相同的条件下,加入适量的CeO2助剂后,Ni/γ-Al2O3和Ni/δ-Al2O3上的反应活性和选择性显著提高,而Ni/θ-Al2O3和Ni/α-Al2O3上的活性和选择性却变化不大.同时,表征结果显示,Ni易与γ-Al2O3形成镍铝尖晶石NiAl2O4,加入CeO2助剂能有效地抑制该组分的生成,而Ni/α-Al2O3样品中未发现NiAl2O4.因此,不同Ni/Al2O3催化剂体系上的反应活性及选择性的差异可归结为不同结构Al2O3载体的性质不同,及CeO2对抑制镍铝尖晶石生成的效果不同.  相似文献
2.
Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气   总被引:21,自引:2,他引:19  
研究了Ni/Al2O3催化剂对甲烷部分氧化制合成气的反应性能.结果表明,催化剂在其活性组份Ni为10%时反应性能最好.条件实验表明,在600~900℃范围内,甲烷转化率和CO、H2的选择性随温度升高而增加;转化率和选择性在甲烷空速≤1.5×105h-1时基本不变,空速>1.5×105h-1时,转化率和选择性有所下降.随着压力的增加(0.05~0.40MPa),转化率和选择性下降.SEM和化学分析结果证明在反应过程中,Ni组份存在烧结和流失现象.  相似文献
3.
甲烷部分氧化制合成气的La2O3助Ni/MgAl2O4催化剂   总被引:20,自引:2,他引:18       下载免费PDF全文
 用MgO与载体Al2O3在高温下焙烧成MgAl2O4尖晶石,防止了Ni在反应过程中与载体形成NiAl2O4, 促进了Ni在载体表面的分散. 应用CODEX软件优化了La2O3在Ni/MgAl2O4催化剂中的加入量和活化温度. La2O3助Ni/MgAl2O4在本文实验条件下经100 h反应后活性和选择性均未发生变化. 程序升温烧碳结果表明,催化剂表面仅存在一种较高温度下才可除去的碳物种,它可能是石墨碳. XRD和BET结果证实,催化剂具有较高的结构稳定性. 荧光分析结果表明,在100 h的反应过程中活性组分未发生明显流失. 根据脉冲反应结果对以Niδ+-(La2O4-x)δ-作为氧的活性位和Ni0作为甲烷的活性位的直接氧化反应机理进行了初步探讨.  相似文献
4.
用晶格氧为氧源的甲烷部分氧化制合成气   总被引:16,自引:0,他引:16       下载免费PDF全文
 采用热重分析技术在甲烷气氛下考察了储氧材料Fe2O3提供晶格氧的过程,用甲烷/氧切换反应和在线质谱检测方法研究了以Fe2O3晶格氧代替气相氧用于甲烷部分氧化制合成气的可能性.结果表明,Fe2O3在甲烷气氛下的还原过程包括Fe2O3→Fe3O4和Fe3O4→FeO→Fe,甲烷被氧化为CO2和H2O.在750℃下进行的CH4/O2切换反应结果表明,首先,约25%的CH4与Fe2O3中的晶格氧反应,生成CO2和H2O,然后,生成的CO2和H2O与剩余的约75%的CH4在Ni/Al2O3催化剂上进行蒸汽重整和C\r\nO2重整,从而按燃烧-重整机理实现甲烷部分氧化制合成气.选择合适的CH4/O2切换条件,可使甲烷高转化率、高选择性地生成合成气.  相似文献
5.
溶胶-凝胶法制备甲烷部分氧化制合成气用催化剂   总被引:14,自引:0,他引:14       下载免费PDF全文
用溶胶-凝胶法制备了一系列NiO/γ-Al2O3催化剂,应用低温氮吸附,XRD和TPR等物理化学方法表征了这种新材料的结构和物化性能。结果表明,由于载体与活性组分间的强相互作用,使溶胶-凝胶法制备的催化剂具有粒度小,活性组分在载体表面均一高分散和热稳定性好等特点,同时,考察了该催化剂上甲烷部分氧化制合成气的反应性能,发现当Ni含量适当时,可获得高的反应活性和选择性。  相似文献
6.
Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理   总被引:14,自引:2,他引:12       下载免费PDF全文
用变应答/质谱在线检测技术研究了Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气的反应要理,研究结果指出,在常压973K条件下,Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气按直接氧化机理进行,H2和C烛甲烷部分氧化的一次产物,其主要反应可表示如下:1.CH4+xNi-NixC+2H2,2.O2+2Ni-2NiO,3.NixC+NiO-CO+(x+1)Ni。  相似文献
7.
Pt/Al2O3和Pt/CeO2/Al2O3催化甲烷部分氧化制合成气反应   总被引:12,自引:0,他引:12  
研究了Pt/Al2O3和Pt/CeO2/Al2O3对甲烷部分氧化制合成气反应的催化活性,发现Pt/CeO2/Al2O3显示了更高的烷转化率和合成气选择性,用H2-TPR、H2-、SEM-EDX和XRD等技术对催化剂进行了表征,CeO2和Pt相互作用促进Pt在催化剂表面的分散,抑制Pt在催化剂表面的迁移;降低了催化剂的燃烧活性,提高了催化剂的部分氧化活性和选择性,可避免因催化剂床层局部温度过高而导致  相似文献
8.
流化床甲烷部分氧化制合成气Ni催化剂及助剂La的作用   总被引:11,自引:0,他引:11  
在流化床中,考察了不同Ni担载量的Ni/γ-Al2O3催化剂对POM反应的催化性能,以8%Ni最佳,TPR结果表明。催化剂表面主要有两种化学状态的NiO。当镍担载量≤2%时,催化剂表面 仅存在一种高温下才能被还原的NiO,在Ni催化剂中添加La,可削弱NiO与载体间的相互作用,并且可减缓在CH4+O2气氛下升温过程中NiO与载体发生强相互作用 生成NiAl2O4,因此添加La的Ni催化剂在750℃就能引发甲烷部分氧化(POM)反应,且反应引发后可获得与经700℃H2还原后的Ni^0催化剂相同的反应性能。  相似文献
9.
Ni/Al2O3是甲烷部分氧化制合成气反应常用的催化剂. 与Rh,Ru,Pt和Ir等贵金属负载型催化剂相比,其活性及选择性与Rh催化剂相近,且成本低,强度高,易于制备,是最具潜在应用前景的催化剂. 但是,在高温反应条件下,其活性组分Ni易烧结和流失,且催化剂表面易积炭而失活[1~3]. 此外,Ni与载体Al2O3在高温下相互作用生成难还原的NiAl2O4尖晶石,导致活性组分减少,造成催化剂活性下降. 人们通常都只注意到NiAl2O4的惰性,为了避免NiAl2O4晶相的生成,在消弱Ni与Al2O3之间的相互作用,提高催化剂的活性和稳定性等方面做了大量研究[4~7],但有关Ni与Al2O3之间的相互作用对稳定金属Ni的作用方面的报道却较少. Al-Ubaid等[8]发现Ni负载在NiAl2O4上显示出比其它载体更好的稳定性. Pena等[9]发现,NiAl2O4在乙炔加氢反应中有抑制积炭的作用. 范文浩等[10]在甲烷-二氧化碳重整制合成气催化剂的研究中,发现NiAl2O4的形成使催化剂的抗积炭性能大为改善,增强Ni-Al2O3相互作用,能有效地抑制碳丝生长. 本文在固定床流动反应装置上考察了Ni/Al2O3在甲烷部分氧化制合成气过程中的催化性能,并用XRD,XPS和TPR等手段考察了Ni负载量、焙烧温度和还原条件等对催化剂中Ni与Al2O3之间的相互作用及其对抗积炭性能的影响.  相似文献
10.
Mo2C/Al2O3催化剂用于甲烷部分氧化(POM)制合成气的研究   总被引:9,自引:2,他引:7  
制备了一系列不同Mo2C担载量的Mo2C/A1203催化剂,利用微型固定床反应器对其POM反应进行了活性评价,并采用XRD、SEM和BET等方法进行了结构表征.实验结果表明,纯Mo2C催化剂在反应初期有较高的CH4转化率,但CO和H2的选择性很低,随着反应时间的增加,CH4转化率急剧下降.Mo2C担载量小于24.8%的催化剂,随担载量增加,CH4转化率明显升高.同时,随着反应时间的增加,CH4转化率有所下降,CO和H2的选择性则明显升高.Mo2C担载量在35.4%—42.5%的催化剂,具有好的CH4转化率和CO、H2选择性,但担载量过高时,CH4转化率会随反应时间的增加而下降.结构表征表明,未担载的和担载的碳化物催化剂均为β-Mo2C,担载量小于10.6%时,Mo2C高度分散于A12O3表面,担载量较高时,Mo2C颗粒变大,比表面减小.  相似文献
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