首页 | 本学科首页   官方微博 | 高级检索  
文章检索
  按 检索   检索词:      
出版年份:   被引次数:   他引次数: 提示:输入*表示无穷大
  收费全文   14778篇
  免费   2771篇
  国内免费   1863篇
化学   10801篇
晶体学   145篇
力学   936篇
综合类   120篇
数学   1553篇
物理学   5857篇
  2024年   8篇
  2023年   341篇
  2022年   439篇
  2021年   516篇
  2020年   732篇
  2019年   729篇
  2018年   606篇
  2017年   572篇
  2016年   728篇
  2015年   789篇
  2014年   928篇
  2013年   1161篇
  2012年   1451篇
  2011年   1445篇
  2010年   956篇
  2009年   1039篇
  2008年   1102篇
  2007年   921篇
  2006年   851篇
  2005年   714篇
  2004年   530篇
  2003年   384篇
  2002年   333篇
  2001年   290篇
  2000年   233篇
  1999年   235篇
  1998年   182篇
  1997年   186篇
  1996年   150篇
  1995年   146篇
  1994年   112篇
  1993年   113篇
  1992年   97篇
  1991年   80篇
  1990年   64篇
  1989年   42篇
  1988年   35篇
  1987年   30篇
  1986年   29篇
  1985年   27篇
  1984年   11篇
  1983年   18篇
  1982年   5篇
  1981年   8篇
  1980年   4篇
  1979年   8篇
  1977年   4篇
  1975年   5篇
  1965年   4篇
  1957年   3篇
排序方式: 共有10000条查询结果,搜索用时 15 毫秒
1.
双电解液锂空气电池因其高理论能量密度受到广泛研究,但电池正极侧氧还原反应(ORR)速率低,其反应速率是限制锂空气电池发展的主要因素之一.本文提出了以钌(Ru)掺杂单层石墨烯作为正极ORR催化剂,采用第一性原理计算nRu (n=1~3)掺杂石墨烯的电子结构和氧气在Ru掺杂石墨烯表面的吸附性能,并以过渡态搜索方法获得ORR反应路径,研究碱性溶液中Ru掺杂单层石墨烯作用下的ORR机理.研究结果表明,经Ru原子掺杂后,石墨烯能够获得稳定的掺杂结构,且电导率显著提升.同原始单层石墨烯相比,Ru掺杂石墨烯增强了对O2的吸附能力.在三Ru(n=3)掺杂石墨烯表面进行的ORR无需克服任何能垒.此外,三Ru掺杂石墨烯表面对OH基团的吸附能最低,有利于ORR的连续进行.研究表明三Ru掺杂石墨烯有望成为一种新型的ORR催化剂以提高双电解液锂空气电池的性能.  相似文献   
2.
合成了一种反应型近红外荧光探针N-Rh-GSH,该探针以罗丹明衍生物为荧光母体,通过与谷胱甘肽(GSH)作用触发螺环的开关来实现信号的响应,其开环释放的荧光产物具有760 nm的近红外发射波长。细胞实验表明,该探针可实现对活细胞中GSH的成像。  相似文献   
3.
沈荣晨  郝磊  陈晴  郑巧清  张鹏  李鑫 《物理化学学报》2022,38(7):2110014-41
随着化石燃料使用的增加和温室气体排放量持续上升,20世纪以来气温上升得更快。开发环境友好型能源取代传统化石燃料是当务之急。氢能源作为一种清洁、高效的能源,被认为是最有希望取代传统化石燃料的能源。光催化水分解水产氢作为为一种环保型技术被认为是最有前景的氢能生产方法。提高光生电子-空穴对分离效率是构建高效光催化剂的关键。然而,利用高度分散的助催化剂构建高效、稳定的产氢光催化剂仍然是一个挑战。本文首次成功地采用一步原位高温磷化法制备了高度分散的非贵金属三金属过度金属磷化Co0.2Ni1.6Fe0.2P助催化剂(PCNS-CoNiFeP)掺杂P的石墨相氮化碳纳米片(PCNS)。有趣的是,PCNS-CoNiFeP与传统氢氧前驱体磷化法制备的CoNiFeP相比,没有聚集性,分散性高。X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、元素映射图像和高分辨率透射电镜(HRTEM)结果表明,PCNS-CoNiFeP已成功合成。紫外-可见吸收光谱结果表明,PCNS-CoNiFeP在200–800 nm波长范围内较PCNS略有增加。光致发光光谱、电化学阻抗谱(EIS)和光电流分析结果表明,CoNiFeP助催化剂能有效促进光生电子-空穴对的分离,加速载流子的迁移。线性扫描伏安法(LSV)结果还表明,负载CoNiFeP助催化剂可大大降低CNS的过电位。结果表明,以三乙醇胺溶液为牺牲剂的PCNS-CoNiFeP最大产氢速率为1200 μmol·h-1·g-1,是纯CNS-Pt (320 μmol·h-1·g-1)的4倍。在420 nm处的表观量子效率为1.4%。PCNS-CoNiFeP在光催化反应中也表现出良好的稳定性。透射电镜结果表明,6–8 nm的CoNiFeP高度分散在PCNS表面。高度分散的CoNiFeP比聚集的CoNiFeP具有更好的电荷分离能力和更高的电催化析氢活性。由此可见,聚合的CoNiFeP-PCNs (300 μmol·h-1·g-1)的产氢速率远低于PCNS-CoNiFeP。此外,CNS的P掺杂可以改善其电导率和电荷传输。  相似文献   
4.
Adsorptive separation of C2H6 from C2H4 by adsorbents is an energy-efficient and promising method to boost the polymer grades C2H4 production. However, that C2H6 and C2H4 display very similar physical properties, making their separation extremely challenging. In this work, by regulating the pore environment in a family of chitosan-based carbon materials (C-CTS-1, C-CTS-2, C-CTS-4, and C-CTS-6)- we target ultrahigh C2H6 uptake and C2H6/C2H4 separation, which exceeds most benchmark carbon materials. Explicitly, the C2H6 uptake of C-CTS-2 (166 cm3/g at 100 kPa and 298 K) has the second-highest adsorption capacity among all the porous materials. In addition, C-CTS-2 gives C2H6/C2H4 selectivity of 1.75 toward a 1:15 mixture of C2H6/C2H4. Notably, the adsorption enthalpies for C2H6 in C-CTS-2 are low (21.3 kJ/mol), which will facilitate regeneration in mild conditions. Furthermore, C2H6/C2H4 separation performance was confirmed by binary breakthrough experiments. Under different ethane/ethylene ratios, C-CTS-X extracts a low ethane concentration from an ethane/ethylene mixture and produces high-purity C2H4 in one step. Spectroscopic measurement and diffraction analysis provide critical insight into the adsorption/separation mechanism. The nitrogen functional groups on the surface play a vital role in improving C2H6/C2H4 selectivity, and the adsorption capacities depend on the pore size and micropore volume. Moreover, these robust porous materials exhibit outstanding stability (up to 800 °C) and can be easily prepared on a large scale (kg) at a low cost (~$26 per kg), which is very significant for potential industrial applications.  相似文献   
5.
量子通信是当前量子信息领域的研究前沿和热点。增益开关半导体激光产生技术是一种实现脉冲激光产生的成熟方法,将其与注入锁定技术结合,可以满足量子通信应用对激光脉冲的需求。系统地介绍了增益开关半导体激光器的工作原理和注入锁定方案,以及其在量子密钥分发、量子随机数产生等方面的应用现状,着重从物理原理、实验方案和最新研究进展等方面进行阐述,并对其下一步的发展进行简要展望。  相似文献   
6.
Li  Han  Jintao  Feng  Wang  Zhen  Jia  Yan  Li  Peng  Yao  Cuixia  Qu  Zongjin 《Journal of fluorescence》2022,32(5):1825-1832

The development of fluorescent probes for nitroreductase (NTR) has received intense attention because of its biological significance and wide application. In this work, a novel fluorescent probe for the detection of NTR in aqueous solution was designed and synthesized on a 1,8-naphthalimide scaffold. In the presence of NTR and nicotinamide adenine dinucleotide (NADH) under physiological conditions, the probe was converted into a 4-hydroxy-1,8-naphthalimide derivative and exhibited a sharp fluorescence enhancement at 550 nm, with a high selectivity for NTR over various analytes. The detection limit for NTR was determined to be 9.8 ng/ml by this probe. Due to its low signal background, this probe showed?>?70-fold fluorescence enhancement. Theoretical calculations revealed that the reason for the fluorescence quenching of this probe is the photoinduced electron transfer (PET) from both the nitrobenzene and morpholine groups to the naphthalimide fluorophore.

  相似文献   
7.
随着量子信息科学的迅速发展,以光子为物理载体的量子纠缠源已成为量子非定域性检验、量子通信、量子计算以及量子精密测量等领域必不可少的资源和重要技术手段。利用非线性介质中的自发参量下转换过程,从早期的β相偏硼酸钡晶体到后来的基于准相位匹配的周期性极化晶体等,双光子极化纠缠源凭借其在亮度和品质方面的优势得到了快速发展,这为基于卫星平台的广域量子通信和量子物理的基础检验提供了可能。从基本原理出发,系统介绍了近年来面向空间平台应用的量子纠缠源的发展和最新成果,特别是以“墨子号”量子科学实验卫星为代表的星载量子纠缠源载荷;此外,对国际上近几年关于星载量子纠缠源的进展以及未来发展趋势也进行了较为全面的介绍和分析。  相似文献   
8.
在非直视无线紫外光通信中,利用大气中的粒子对紫外光进行散射作用来传递信息,非直视紫外光通信在近距离隐蔽通信中有广阔的应用前景。雾霾粒子属于气溶胶范畴,由空气中的灰尘、硫化物、有机碳氢化合物等粒子组成。雾霾粒子的尺度、浓度、形状等因素均会对无线紫外光散射通信的传输特性产生较大的影响。首先,基于蒙特卡罗方法建立了非直视紫外光多次散射模型,将霾粒子的半径和浓度这两个物理量引入该模型中,通过模拟大量光子在雾霾条件下经多次散射到达接收端的概率,进而仿真分析了系统路径损耗与粒子半径和浓度之间的关系。结果表明,(1) 在无线紫外光近距离通信条件下,雾霾浓度越大,路径损耗越小,系统通信性能越好;(2) 通信距离大于500 m时,增加雾霾粒子浓度,系统路径损耗总体先减小再增大;(3) 在粒子浓度一定情况下,增大粒子半径,路径损耗先减小后增大,且随着通信距离的增大,路径损耗极小值的位置不断向粒子半径小的一侧移动。其次,在模型中引入粒子尺度谱分布的概念,对粒子尺度谱分布进行分割,分别求出不同粒径及其所对应浓度。假定粒子尺度谱分布中不同粒径的粒子依次对光子产生散射作用,对相应光子到达接收端的概率求和,得到光子到达接收端的总概率,进而求得多种粒径的粒子共同存在情况下系统的路径损耗,使仿真模型更加逼近实际大气信道中多种半径雾霾粒子共同存在的事实。最后,搭建实验平台,分别在良好、严重雾霾、极严重雾霾三种不同天气条件下,实验测量了系统路径损耗和通信距离、收发仰角之间的关系,并与考虑粒子尺度谱分布模型中计算得到的路径损耗进行对比,实验数据与仿真结果趋势一致,雾霾天气下的通信质量优于良好天气,收发仰角越大对应的路径损耗也越大。  相似文献   
9.
介绍一个综合化学实验。实验通过淀粉与丙烯酰胺的接枝聚合反应和阳离子化改性,合成了一种新型淀粉接枝聚丙烯酰胺阳离子高分子絮凝剂,进行了结构表征,以人工模拟染料废水和重金属离子废水为实验对象,探究了合成的聚丙烯酰胺、淀粉接枝聚丙烯酰胺和淀粉接枝聚丙烯酰胺阳离子絮凝剂在废水净化中的应用。本实验理论与实践相结合,有助于激发学生的学习兴趣,培养学生的学科交叉融合思维和分析解决问题的能力。  相似文献   
10.
Cai  Peng  Yue  Xiaokui  Wang  Mingming  Cui  Yao 《Nonlinear dynamics》2022,108(3):2309-2322
Nonlinear Dynamics - A capacitive micromachined ultrasonic transducer (CMUT) due to many benefits is being considered as an imaging and therapeutic technology recently. The critical challenge is to...  相似文献   
设为首页 | 免责声明 | 关于勤云 | 加入收藏

Copyright©北京勤云科技发展有限公司  京ICP备09084417号