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本文利用高分辨的里德堡态氘原子标识-交叉分子束装置,研究了碰撞能为4.5∽6.5 kcal/mol范围内Cl(2P)[Cl(2P3/2)和Cl*(2P1/2)]与D2的反应. 虽然自旋轨道激发态反应Cl*(2P1/2)+D2在波恩-奥本海默(B-O)近似下本应是禁阻的,但实验中观测到了该反应的贡献. 通过测量靠近后向的碰撞能相关的微分散射截面连线,发现低碰撞能下的产物主要来自于B-O近似禁阻的反应Cl*+D2. 随着碰撞能的提高,自旋轨道基态反应Cl+D2的反应性增加明显要比自旋轨道激发态反应Cl*+D2更快,并且在高碰撞能下成为产物的主要来源. 实验结果表明:在低碰撞能下,Cl*中自旋轨道激发态的额外能量,可以帮助B-O近似禁阻的反应Cl*+D2越过势垒;然而当碰撞能接近和高于反应势垒时,B-O近似允许的反应Cl+D2占主导地位. Cl/Cl*+D2反应中B-O近似有效性的特征与其同位素反应Cl/Cl*+H2是一致的. 相似文献
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