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1.
以双(2?氯乙基)氨基甲酸叔丁酯、2,2?(乙烷?1,2?二丁基(氧基))二乙硫醇和N?乙基咔唑为起始原料,设计、合成了一种含有杂冠醚基团的新型荧光探针分子L,其结构经1H NMR、13C NMR及高分辨质谱进行了表征。随后利用荧光光谱在水/乙醇溶剂(4∶1,V/V)中研究了探针L对Ag+的选择性识别。研究结果表明,探针L与Ag+以1∶1的比例配位。通过计算得到配位常数Ka为2.01×105 L·mol-1,检测限为4.13μmol·L-1。通过实验证明,该探针分子可应用于河流等环境水样中Ag+的检测。  相似文献   
2.
王楠  周宇齐  姜子叶  吕田钰  林进  宋洲  朱丽华 《化学进展》2022,34(12):2667-2685
全/多卤代有机污染物大多具有生态毒性、生物蓄积性、环境持久性及长距离迁移性,不仅危害环境与生态安全,而且可经食物链传递威胁人类健康。由于卤原子是吸电子基团且取代数目多,这类物质的最高占据分子轨道能较低,难于被氧化降解,相反较易被还原法脱卤降解。随卤原子取代数减少,脱卤产物难被进一步还原,而其毒性甚至高于母体污染物。注意到低卤代有机物更容易发生氧化降解,一些研究构建了还原-氧化接力降解体系,即先利用还原法将全/多卤代有机污染物还原为低卤代产物,再利用氧化法降解这些中间产物,从而实现深度/完全脱卤和矿化。本文根据催化反应类型对还原-氧化联用法进行了归纳,分类介绍了基于传统化学催化、光催化、电化学、光电化学及机械化学等构建还原-氧化协同降解体系的原理及应用,以期为开发高效的处置技术提供思路和建议。  相似文献   
3.
张珑慧  由长福 《计算物理》2019,36(3):291-297
为提高计算效率,提出有限体积法离散下的虚拟区域颗粒两相流动直接模拟方法.在控制方程中加入相应的虚拟区域源项,保证了颗粒内部的刚体运动特性.该源项中含有颗粒信息部分及流体信息部分.在每次迭代后,对源项中的流体信息部分进行更新,从而更好地保证颗粒内速度的刚体分布.计算静止颗粒圆柱绕流及单个颗粒的沉降过程,验证了算法的准确性.  相似文献   
4.
配体[C5Me4HR][R=4-Br Ph(1),(Me C5H3N)CH2(2)]分别与Mo(CO)6,Ru3(CO)12和Fe(CO)5在二甲苯中加热回流,得到了6个双核配合物trans-[η5-C5Me4R]2Mo2(CO)6(3,4),trans-[(η5-C5Me4R)Ru(CO)(μ-CO)]2(5,6)和trans-[η5-(C5Me4R)Fe(CO)(μ-CO)]2(7,8)。通过元素分析、红外光谱、核磁共振氢谱对配合物的结构进行了表征,并用X-射线单晶衍射法测定了配合物3,5,6和8的结构。  相似文献   
5.
静止轨道卫星差分吸收光谱仪采用摆扫成像方式对大气进行探测,针对其工作时CCD成像系统信噪比大于1 000、高速探测模式下探测周期小于10min、高分辨率模式下探测周期小于1h的要求,进行CCD成像系统设计.选取CCD47-20作为探测器,设计成像电路实现光谱图像信号的采集和上传.分析了帧叠加和像元合并对时间、空间分辨率的影响.结合帧转移CCD的特点设计了每个位置最后一帧读出时摆镜转动的成像方式,并合理设置了帧叠加数和像元合并数,达到优化成像周期的目的.1s曝光时间条件下,该CCD成像系统的高速、高分辨率模式探测周期分别为515s和3 315s,图像信噪比均大于1 000,污染物观测实验中未出现失帧或重复的现象.该CCD成像系统方案满足静止轨道星载差分吸收光谱仪的探测需求,为静止轨道环境监测仪器设计提供参考.  相似文献   
6.
光热协同催化去除挥发性有机化合物和CO的研究进展   总被引:2,自引:0,他引:2  
随着社会和经济的快速发展,环境污染和能源短缺等问题,尤其是空气污染,已经影响了人类的可持续发展.挥发性有机化合物(VOCs),如苯、甲苯、甲醛和丙酮是主要的空气污染物,它们主要来源于油漆、有机化学品、石油化工产品、药物和工业生产过程.大多VOCs具有特殊的气味,而且具有一定的毒性、致畸性和致癌作用,尤其是苯、甲苯和甲醛等,会对人类的身体健康产生巨大的负面作用.因此,研发新型高效VOCs处理技术迫在眉睫.除VOCs外,CO也是非常常见的空气污染物,在室温条件下,它无色无味,没有刺激性且易燃易爆.CO主要来源于煤和石油等含碳材料的不完全燃烧.在日常生活中很容易被排放到大气中.在室温下,CO分子是非常稳定的,很难与其它气体分子发生化学反应.因此,CO的活化和转化是一项具有挑战性的工作.催化氧化技术是在催化剂存在的条件下进行的氧化反应,可以将VOCs直接氧化成为无毒无害的CO2和H2O,也可将CO氧化成CO2.光催化技术是一种新型的环境友好型技术,可在常温常压下进行,反应条件温和、能耗小、操作简单,成本低,氧化产物为无毒无害物质,以及不存在二次污染等优点.但光催化反应效率较低,主要通过入射光的能量驱动化学反应.热催化则通过升温的方法来驱动化学反应.目前,热催化剂主要为贵金属型催化剂,其具有催化活性较高,选择性较好且不存在二次污染等优点.但高能耗影响产物的稳定性和选择性,此外,贵金属的使用导致成本增加.光热协同催化可以整合光催化和热催化的优势,并弥补各自的不足,形成一种协同效应,是一种新颖的催化反应.目前,关于光催化或热催化高效去除VOCs和CO的综述较多,但很少有关于光热协同催化高效去除VOCs和CO的综述.本综述重点讨论光热协同催化高效去除VOCs和CO的最新研究进展.首先,介绍了光热协同催化的概况,如设计光热催化材料和催化反应器等.其次,重点介绍苯、甲苯、乙醇、甲醛、乙醛和丙酮等几种典型VOCs的光热协同催化的最新研究进展.再次,总结了光热协同催化CO加氢和氧化的最新研究进展.此外,还探讨了光热协同催化去除VOCs和CO的可能反应机理.最后,对光热协同催化的应用前景进行了展望.  相似文献   
7.
大气痕量气体差分吸收光谱仪(EMI)是一种紫外可见成像光谱仪,主要用于实现高空间分辨率的全球每日大气痕量气体浓度反演。EMI在轨运行期间,受空间环境影响,元器件性能随时间推移会不断衰变。为有效监测其衰变状况,利用载荷对地各轨0级数据解析出在轨温度,实现长期在轨温度监测;通过计算各轨道星下点黑暗时的暗背景图像噪声的均值和标准差,实现CCD(charge-coupled device detectors)暗背景噪声随时间变化趋势监测,进一步评估空间粒子对CCD像素点的损伤;利用多次在轨测量的内部白光光源在CCD上的响应,评估CCD探测器在轨像素性能和辐射通量的变化;使用EMI在轨测量的0级太阳光谱数据,结合发射前实验室测试得到的二阶高斯函数模型,用最小二乘法反演在轨仪器光谱响应函数(ISRF),实现仪器光谱响应函数的在轨实时更新;利用石英漫反射板(QVD)、备用漫反射板(RSD)多次测量的太阳光谱,计算石英漫反射板在轨相对衰变因子,修正辐射定标系数,实现漫反射板在轨衰变校正。研究表明,EMI载荷在轨两年以来,温度稳定,各通道暗背景均值年增加率约0.25%~1%,暗背景标准差震荡幅度在1.5%以内;在轨ISRF函数变化幅度约2.3%;内部白光源光路响应变化小于1%,石英漫反射板年衰变率UV2通道小于1.75%,VIS1通道小于1%,VIS2 通道小于0.5%。  相似文献   
8.
CO2的有效利用有助于解决环境和生态问题.碳酸酐酶(CA)等酶分子可精准活化CO2分子以降低反应能垒,为CO2的高效和高选择性转化提供了一种有前景的途径.然而,酶离开生物体后易失活,且难以重复利用.目前,包埋型固定化酶是常用且有效的提高酶稳定性与回用率的方法之一,但载体的存在会造成反应物CO2内扩散阻力增加,降低反应活性.此外,CO2酶促转化是一个气-液-固三相反应过程,反应体系中CO2的外扩散性能也需要加强.金属有机骨架(MOFs),特别是咪唑酯骨架(ZIFs),常被用作酶固定化的载体.ZIFs的拓扑结构可被设计成不同形貌,进而通过ZIFs的结构工程来加强分子向其中的内扩散.Pickering乳液是指以固体颗粒代替常规表面活性剂而稳定的乳液.当固体颗粒具有催化活性时,催化剂颗粒会扩大液-液-固或气-液-固三相接触面积,从而有效协调反应物在不同相中的扩散时间.如果酶被用作这些颗粒的活性中心,所制备的Pickering乳液也可能具备类似的特性,可加强底物分子向酶的外扩散.本文选择两种具有不同结构的ZIFs(ZIF-L和ZIF-8),原位包埋CA后形成CA@ZIFs颗粒以稳定Pickeirng乳液.ZIF-L和CA@ZIF-L颗粒显示出独特的二维层状堆叠结构.ZIF-8和CA@ZIF-8颗粒呈棱角清晰的十二面体结构.与CA@ZIF-8颗粒相比,CA@ZIF-L颗粒显示出更大的孔径和更宽的孔径分布,这有助于CO2从CA@ZIF-L颗粒表面扩散至酶活性中心.利用酶活测试来研究内扩散是否通过结构工程得到了加强,发现CA@ZIF-L颗粒的活性比CA@ZIF-8颗粒高22.3%,推测这是由于CA@ZIF-L颗粒特殊的十字花状结构会缩短CO2从颗粒表面扩散至酶活性中心的距离.同时,十字花状结构可暴露更多的酶活性位点(CA@ZIF-L颗粒的暴露面积是CA@ZIF-8颗粒的~8倍),从而提升了反应物浓度并显示出更高的催化活性.本文还设计了吸附实验来进一步验证上述假设,发现BSA@ZIF-L颗粒对香豆素的吸附率远高于BSA@ZIF-8颗粒,说明与ZIF-8相比,酶包埋于ZIF-L具有更强的捕获小分子的能力,表明CO2分子向CA@ZIF-L的扩散速度更快,即CA@ZIF-L的十字花状结构可强化系统的内扩散过程.进一步比较了PIBS和游离多酶体系的催化活性,将CO2通入每个系统,在反应前20 min,PIBS的pH值下降速度比游离体系快得多,说明PIBS通过在气相和液相间构建更大的界面,缩短了CO2向CA的扩散距离,从而提高了催化效率,促进了CO2转化.上述假设也通过扩散动力学的计算得到了验证.为进一步研究PIBS的CO2矿化能力,本文开展了CaCO3矿化反应,发现PIBS的CaCO3产量远高于游离多酶体系,表明构建的PIBS在强化内外扩散方面具有显著优势.最后,评估了PIBS在工业应用中的性能,由CA@ZIF-L和CA@ZIF-8颗粒构建的PIBS显示出较好的可回收性,在第8个循环后,PIBS仍可保持8.9 mg/5 min的CaCO3产量.综上,PIBS可为CO2的酶促转化和框架提供一个新方法和新平台.  相似文献   
9.
光电高分子由于本身良好的光电性能、结构易修饰、良好的加工性及其柔性、便携等优点,被广泛应用于有机发光二极管、有机太阳能电池、有机激光器、场效应晶体管等领域,被誉为第四代高分子材料。与传统高分子材料相类似,光电高分子的多级结构是决定材料性质、稳定性及其应用的重要因素。本文立足于前期的工作基础,阐明了研究光高分子多级结构的重要性,划分了多级结构相应的研究领域和方向:一级结构(分子链结构)、二级结构(单分子链行为及其形态特征)、三级结构(凝聚态结构:无规相态、结晶相态等)以及高级结构(多种凝聚态结构协同作用产生新功能、新现象);简要总结了光电高分子多级结构的研究现状,提出多级结构的协同作用是实现高性能、高稳定光电子器件的重要前提。  相似文献   
10.
单取代环戊二烯(C5H5R)(R=n-Butyl(1),Benzyl(2),n-Propyl(3),Allyl(4))分别和Mo(CO)6反应,生成4个新的环戊二烯基钼双核羰基配合物(C5H4R)2Mo2(CO)6(R=n-Butyl(5),Benzyl(6),n-Propyl(7),Allyl(8))。配合物5~8通过元素分析,IR,1H NMR,热重进行了表征,并用X-ray单晶衍射法测定了配合物5和6的晶体结构。晶体结构显示配合物5属于单斜晶系,P21/c空间群,配合物6属于三斜晶系,P1空间群;热重分析表明配合物5和6分别处于107和162℃以下温度时很稳定。  相似文献   
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