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1.
沈荣晨  郝磊  陈晴  郑巧清  张鹏  李鑫 《物理化学学报》2022,38(7):2110014-41
随着化石燃料使用的增加和温室气体排放量持续上升,20世纪以来气温上升得更快。开发环境友好型能源取代传统化石燃料是当务之急。氢能源作为一种清洁、高效的能源,被认为是最有希望取代传统化石燃料的能源。光催化水分解水产氢作为为一种环保型技术被认为是最有前景的氢能生产方法。提高光生电子-空穴对分离效率是构建高效光催化剂的关键。然而,利用高度分散的助催化剂构建高效、稳定的产氢光催化剂仍然是一个挑战。本文首次成功地采用一步原位高温磷化法制备了高度分散的非贵金属三金属过度金属磷化Co0.2Ni1.6Fe0.2P助催化剂(PCNS-CoNiFeP)掺杂P的石墨相氮化碳纳米片(PCNS)。有趣的是,PCNS-CoNiFeP与传统氢氧前驱体磷化法制备的CoNiFeP相比,没有聚集性,分散性高。X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、元素映射图像和高分辨率透射电镜(HRTEM)结果表明,PCNS-CoNiFeP已成功合成。紫外-可见吸收光谱结果表明,PCNS-CoNiFeP在200–800 nm波长范围内较PCNS略有增加。光致发光光谱、电化学阻抗谱(EIS)和光电流分析结果表明,CoNiFeP助催化剂能有效促进光生电子-空穴对的分离,加速载流子的迁移。线性扫描伏安法(LSV)结果还表明,负载CoNiFeP助催化剂可大大降低CNS的过电位。结果表明,以三乙醇胺溶液为牺牲剂的PCNS-CoNiFeP最大产氢速率为1200 μmol·h-1·g-1,是纯CNS-Pt (320 μmol·h-1·g-1)的4倍。在420 nm处的表观量子效率为1.4%。PCNS-CoNiFeP在光催化反应中也表现出良好的稳定性。透射电镜结果表明,6–8 nm的CoNiFeP高度分散在PCNS表面。高度分散的CoNiFeP比聚集的CoNiFeP具有更好的电荷分离能力和更高的电催化析氢活性。由此可见,聚合的CoNiFeP-PCNs (300 μmol·h-1·g-1)的产氢速率远低于PCNS-CoNiFeP。此外,CNS的P掺杂可以改善其电导率和电荷传输。  相似文献   
2.
虞晴  刘先斌 《中国物理 B》2022,31(1):10502-010502
We present a new method for calculation of quasi-potential,which is a key concept in the large deviation theory.This method adopts the"ordered"idea in the ordered upwind algorithm and different from the finite difference upwind scheme,the first-order line integral is used as its update rule.With sufficient accuracy,the new simplified method can greatly speed up the computational time.Once the quasi-potential has been computed,the minimum action path(MAP)can also be obtained.Since the MAP is of concern in most stochastic situations,the effectiveness of this new method is checked by analyzing the accuracy of the MAP.Two cases of isotropic diffusion and anisotropic diffusion are considered.It is found that this new method can both effectively compute the MAPs for systems with isotropic diffusion and reduce the computational time.Meanwhile anisotropy will affect the accuracy of the computed MAP.  相似文献   
3.
已有研究表明,在“日常生活世界”形成的群体身份认同能提升人们的主观幸福感。作为对当前社会快速变化的一种回应,背包旅行能提供展露自我的“自由空间”,建构独特的背包客身份认同。为探明背包客在“旅游世界”建构的身份认同是否显著提升其主观幸福感这一问题,基于社会认同理论和自我决定理论,将自尊作为中介变量,检验了背包客身份认同与主观幸福感之间的关系。通过问卷调查(n=400)收集数据,运用结构方程模型偏最小二乘法(PLS-SEM)进行统计分析。发现:(1)背包客身份认同的自我归类维度、群体自我价值维度对主观幸福感有显著正向影响;(2)群体自我评价维度、群体自我价值维度对自尊具有显著正向影响;(3)自尊对主观幸福感也有显著正向影响,且自尊在群体自我价值影响主观幸福感的过程中起部分中介作用。所得结果丰富了旅游者幸福感与背包客身份认同的理论研究。  相似文献   
4.
This paper presents a nonlinear thickness-shear vibration model for onedimensional infinite piezoelectric plate with flexoelectricity and geometric nonlinearity. The constitutive equations with flexoelectricity and governing equations are derived from the Gibbs energy density function and variational principle. The displacement adopted here is assumed to be antisymmetric through the thickness due to the thickness-shear vibration mode. Only the shear strain gradient through the thickness is considered in the present model. With geometric nonlinearity, the governing equations are converted into differential equations as the function of time by the Galerkin method. The method of multiple scales is employed to obtain the solution to the nonlinear governing equation with first order approximation. Numerical results show that the nonlinear thickness-shear vibration of piezoelectric plate is size dependent, and the flexoelectric effect has significant influence on the nonlinear thickness-shear vibration frequencies of micro-size thin plates. The geometric nonlinearity also affects the thickness-shear vibration frequencies greatly. The results show that flexoelectricity and geometric nonlinearity cannot be ignored in design of accurate high-frequency piezoelectric devices.  相似文献   
5.
甲氧基多溴联苯醚(methoxypolybrominated diphenyl ethers, MeO-PBDEs)广泛存在于生物体和海洋环境。以象山海域的生物体和沉积物为样本,采用固相萃取净化-气相色谱-负化学源质谱法,检测了6种MeO-PBDEs,结果显示,当目标分析物浓度为0.1~20.0 μg?L-1时,线性关系良好(R2>0.999),检出限为0.13~0.22 μg?kg-1,定量限为0.42~0.72 μg?kg-1,实际样品的平均回收率为71.2%~116.2%。MeO-PBDEs的分布状况调查结果显示,藻类样品中仅检出6-MeO-BDE-47,且浓度较低,其他生物体中检出3种MeO-PBDEs,检出率为31.3%,浓度为0.21~2.72 μg?kg-1。沉积物中无MeO-PBDEs被检出。  相似文献   
6.
Photocatalytic CO2 reduction to C1 fuels is considered to be an important way for alleviating increasingly serious energy crisis and environmental pollution. Due to the environment-friendly, simple preparation, easy formation of highly-stable metal-nitrogen(M-Nx) coordination bonds, and suitable band structure, polymeric carbon nitride-based single-atom catalysts(C3N4-based SACs) are expected to become a potential for CO2 reduction under visible-light irradiation. In this review, we summarize the recent advancement on C3N4-based SACs for photocatalytic CO2 reduction to C1 products, including the reaction mechanism for photocatalytic CO2 reduction to C1 products, the structure and synthesis methods of C3N4-based SACs and their applications toward photocatalytic CO2 reduction reaction(CO2RR) for C1 production. The current challenges and future opportunities of C3N4-based SACs for photoreduction of CO2 are also discussed.  相似文献   
7.
8.
9.
A complete manifold is said to be nonparabolic if it does admit a positive Green’s function. To ?nd a sharp geometric criterion for the parabolicity/nonparbolicity is an attractive question inside the function theory on Riemannian manifolds. This paper devotes to proving a criterion for nonparabolicity of a complete manifold weakened by the Ricci curvature. For this purpose, we shall apply the new Laplacian comparison theorem established by the ?rst author to show the existence of a non-constant bounded subharmonic function.  相似文献   
10.
旨在阐明葛根素与乙酰胆碱酯酶(AChE)的分子作用机制,并为基于葛根素的类似物的AChE抑制剂的研发提供参考.运用AutoDock 4.2进行葛根素与AChE的分子对接,采用YASARA进行分子动力学模拟,利用MMPBSA.py模块计算复合体系的结合自由能,分析氨基酸的能量贡献.结果显示,葛根素与AChE对接体系含有4个氢键,2个π-π键. 5 ns后,体系均方根偏差(RMSD)趋于平衡,体系结合自由能为-18.19 kcal/mol.促体系结合的主要作用力是范德华力、静电作用力,非溶剂化能是主要的结合阻力.能量贡献最大的残基依次为Asn533、Lys530、Ala534、Pro529.这些研究为新型抑制剂的研发提供理论参考.  相似文献   
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