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1.
燃料电池因其高的能量转化效率和无污染的特点而被认为是目前最有发展前景的高效清洁发电技术,然而燃料电池迟缓的阴极氧还原反应(ORR)极大地降低了其整体性能.目前,铂碳(Pt/C)仍然是催化ORR最有效的催化剂.但是,由于Pt的价格很高以及其稳定性差等缺点极大地限制了燃料电池的大规模化应用,因此设计与开发廉价高效稳定的ORR电催化剂对实现燃料电池的大规模商业化应用具有重要的意义.在过去的几十年中,研究发现Pt和其他的非贵金属形成合金,如Pt-Fe,Pt-Ni和Pt-Co等不仅可以降低Pt的用量,而且也可以使所得催化剂具有较高的ORR活性.此外,研究发现核-壳结构也可以提高铂基ORR催化剂的活性与稳定性.但是,这些催化剂的制备一般会使用毒性和危险性较高的有机化学试剂并且其制备过程繁杂,因此并不适用于大规模的实际生产.从这个角度来说,开发一种简易的方法来制备高效廉价的ORR催化剂显得尤为重要.之前的研究表明,Pt的载体对提高所得ORR催化剂来说非常关键.可以发现大部分载体都是经过改进的碳材料,如微孔/介孔材料,杂原子掺杂的石墨烯以及缺陷碳等.尤其是我们课题组最近提出的一种缺陷催化机理表明,在碳材料中特定类型的缺陷(如缺陷活性炭(D-AC)和缺陷石墨烯等)可以使纯的碳材料具有很高的电催化活性.尽管D-AC的ORR催化活性在不含金属的催化剂中位居前列,但是其催化性能仍然比商业化的Pt/C差.鉴于此,如果我们可以通过使用具有较高ORR催化活性的D-AC作为Pt的载体而降低Pt的用量,但并不牺牲其催化活性,这将是一个很具有前景的方法来解决昂贵ORR催化剂的问题,进而有可能实现燃料电池的大规模化生产.在本研究中,我们通过一种简易的液相浸渍法以D-AC作为Pt的载体而制备了一种高效的ORR催化剂.具体来说,我们通过调节合成过程中的还原温度实现了控制所得催化剂中Pt颗粒尺寸的目的,同时我们也对催化剂中的Pt含量对其催化性能的影响进行了探讨.研究表明,所得催化剂中Pt的颗粒尺寸以及其结晶性都可能影响其ORR催化活性.更为重要的是,所得样品D-AC@5.0%Pt中含有约5 wt%的Pt,然而其在碱性条件下的ORR催化活性已经超过了商业化的含有20 wt%Pt的Pt/C,例如其起始电位和半波电位都优于商业化的Pt/C,并且其稳定性也比商业化的Pt/C好.除此之外,D-AC@5.0%Pt在催化ORR的过程中表现出了一种一步四电子的反应路径,而且中间产物过氧化氢的产率很低.所得催化剂D-AC@5.0%Pt优异的ORR反应活性表明D-AC中的特殊缺陷以及负载的Pt纳米颗粒都对提高其催化活性具有很大的贡献,同时也说明选择合适的载体对提高电催化剂的活性至关重要.实验结果还表明,D-AC@5.0%Pt在酸性条件下的ORR催化活性也有一定的提高,虽然比商业化的Pt/C要差一些.更进一步减小Pt的颗粒尺寸到亚纳米甚至原子级别可能会明显地提高其在酸性电解液中的ORR催化活性.  相似文献   
2.
某简支组合梁桥荷载试验研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
以某简支组合梁桥为工程背景,基于现场荷载试验方法,对该桥加固后的实际承载力进行了研究。首先,详细介绍了试验过程中应变和挠度测点的布置方式;然后,利用荷载效应等效原则,结合组合简支梁桥结构的内力分布特点,确定了现场荷载试验中典型截面的最不利荷载工况。最后,将试验结果与理论计算结果进行了对比分析。研究结果表明,静载试验的应变实测值和挠度实测值均小于理论计算值,满足相关规范要求;桥梁结构整体强度和刚度满足设计荷载及正常使用的要求;该桥的跨中横向分布系数分布不均匀,且其横向传递剪力能力较弱。  相似文献   
3.
为了研究高速列车受电弓在较高速度下的整体气动特性、弓网接触压力以及受电弓对支持绝缘子的作用力等综合性能,在FD-09低速风洞中进行了测力试验。试验采用测力天平和力传感器进行测量。通过在FD-09风洞试验段内安装收缩地板的方式首次将受电弓试验风速提高到了380km/h,可以满足高速列车受电弓高速性能研究的需求。研究结果表明:受电弓相对列车运行方向对受电弓升力特性有显著的影响,对弓网接触压力也有较大的影响;通过调节导风板的角度可以有效控制弓网接触压力;受电弓对支持绝缘子的作用力表现为前面拉力后面压力。  相似文献   
4.
This paper calculates the equilibrium internuclear separations,the harmonic frequencies and the potential energy curves of the X 2 Σ +,A 2Ⅱ and B 2 Σ + states of the CP radical by the highly accurate valence internally contracted multireference configuration interaction method with correlation-consistent basis sets(aug-cc-pV6Z for C atom and aug-cc-pVQZ for P atom).The potential energy curves are all fitted with the analytic potential energy function by the least-square fitting.Employing the analytic potential energy function,we determine the spectroscopic constants(B e,α e and ω e χ e) of these states.For the X 2 Σ + state,the obtained values of D e,B e,α e,ω e χ e,R e and ω e are 5.4831 eV,0.792119 cm 1,0.005521 cm 1,6.89653 cm 1,0.15683 nm,12535.11 cm 1,respectively.For the A 2Ⅱ state,the present values of D e,B e,α e,ω e χ e,R e and ω e are 4.586 eV,0.703333 cm 1,0.005458 cm 1,6.03398 cm 1,0.16613 nm,1057.89 cm 1,respectively.For the B 2 Σ + state,the present values of D e,B e,α e,ω e χ e,R e and ω e are 3.506 eV,0.677561 cm 1,0.00603298 cm 1,5.68809 cm 1,0.1696 nm,822.554 cm 1,respectively.For these states,the vibrational states with the rotational quantum number J equals zero(J = 0) are studied by solving the radial nuclear Schro¨dinger equation using the Numerov method.For each vibrational state,the vibrational level,the classical turning points,the rotational inertial and the centrifugal distortion constants are calculated.Comparison is made with recent theoretical and experimental results.  相似文献   
5.
以某简支组合梁桥为工程背景,基于现场荷载试验方法,对该桥加固后的实际承载力进行了研究。首先,详细介绍了试验过程中应变和挠度测点的布置方式;然后,利用荷载效应等效原则,结合组合简支梁桥结构的内力分布特点,确定了现场荷载试验中典型截面的最不利荷载工况。最后,将试验结果与理论计算结果进行了对比分析。研究结果表明,静载试验的应变实测值和挠度实测值均小于理论计算值,满足相关规范要求;桥梁结构整体强度和刚度满足设计荷载及正常使用的要求;该桥的跨中横向分布系数分布不均匀,且其横向传递剪力能力较弱。  相似文献   
6.
为研究不同因素对粤东高烈度地区双曲面摩擦摆支座高速公路典型桥梁工程地震响应的影响,选取潮安韩江特大桥主桥(55+4×90+55)m为研究对象,该桥所有墩梁之间均采用双曲面摩擦摆支座。采用ANSYS有限元软件建立全桥模型,基于时程分析法研究了多种因素下桥梁结构的地震响应。研究表明,在纵桥向地震动激励下,桩土的相互作用对各桥墩墩底地震响应影响显著;栓钉全部剪断比栓钉全部不剪断的各桥墩墩底弯矩和剪力分布更均匀,桥墩上的固定支座栓钉不剪断将会增加该桥墩的弯矩、剪力以及支座剪力,但对其他桥墩的影响较小;该研究成果可应用于带栓钉的摩擦摆支座桥梁的地震响应分析。  相似文献   
7.
利用MOLPRO从头算程序包, 选用完全活性空间自洽场(CASSCF)方法并选取cc-pVTZ, cc-pVQZ, cc-pV5Z和cc-pV6Z基组, 计算了NO分子基态的平衡核间距与谐振频率, 从中优选出cc-pV5Z基组进行单点能扫描, 并将扫描结果用最小二乘法拟合得到4参数、5参数、6参数和7参数的Murrell-Sorbie势能函数. 通过比较由势能函数计算出的光谱数据, 最终确定6参数的结果最好. 最后, 利用拟合出的解析势能函数, 通过求解径向Schrödinger方程, 得到了NO分子基态J=0时的全部38个振动态的振动能级、经典转折点、惯性转动常数以及6个离心畸变常数.  相似文献   
8.
刘玉芳  贾毅 《中国物理 B》2011,20(3):33106-033106
This paper calculates the equilibrium internuclear separations, the harmonic frequencies and the potential energy curves of the X^2∑+, A^2П and B^2∑+ states of the CP radical by the highly accurate valence internally contracted multireference configuration interaction method with correlation-consistent basis sets (aug-cc-pV6Z for C atom and aug-cc-pVQZ for P atom). The potential energy curves are all fitted with the analytic potential energy function by the least-square fitting. Employing the analytic potential energy function, we determine the spectroscopic constants (Be, αe and ωeχe) of these states. For the X2∑+ state, the obtained values of De, Be, αe, ωeχe, Re and ωe are 5.4831 eV, 0.792119 cm-1, 0.005521 cm-1, 6.89653 cm-1, 0.15683 nm, 12535.11 cm-1, respectively. For the A2H state, the present values of De, Be,αe, ωeχe, Re and We are 4.586 eV, 0.703333 cm-1, 0.005458 cm-1, 6.03398 cm-1, 0.16613 nm, 1057.89 cm-1, respectively. For the B2E+ state, the present values of De, Be, αe, ωeχe, Re and We are 3.506 eV, 0.677561 cm-1, 0.00603298 cm-1, 5.68809 cm-1, 0.1696 nm, 822.554 cm-1, respectively. For these states, the vibrational states with the rotational quantum number J equals zero (J = 0) are studied by solving the radial nuclear Schr6dinger equation using the Numerov method. For each vibrational state, the vibrational level, the classical turning points, the rotational inertial and the centrifugal distortion constants are calculated. Comparison is made with recent theoretical and experimental results.  相似文献   
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