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1.
La2O3对沼气重整制氢催化剂Ni/γ-Al2O3的影响   总被引:4,自引:0,他引:4  
用浸渍法制备了不同La2O3含量的Ni/La2O3/γ-Al2O3催化剂,用CH4/CO2体积比为1的混合气体模拟沼气,考察了La2O3对沼气重整制氢催化剂Ni/γ-Al2O3的结构及催化性能的影响.运用XRD、H2-TPR、BET及TEM等手段对催化剂进行了表征.结果表明,La2O3对催化剂Ni/γ-Al2O3的影响主要取决于其含量.载体中La2O3的添加增强了Ni与Al2O3之间的相互作用.添加适量的La2O3能使催化剂具有更好的可还原性,并能增加金属Ni的分散性,抑制反应过程中Ni的烧结,提高载体对CO2的吸附能力,从而改善了催化剂的抗积炭性,使催化剂具有较好的活性及稳定性.反之,过量La2O3的掺杂会使催化剂的抗积炭性及活性下降.当La2O3含量为6%(ω)时,催化剂中Ni晶粒具有较好的分散性、还原性及抗积炭性,从而使催化剂具有更好的活性及稳定性.  相似文献   
2.
甲烷干重整催化剂Ni/Al2O3表面积炭表征与分析   总被引:4,自引:0,他引:4  
用蒸发法制备了Ni/Al2O3催化剂及浸渍法制备了Ni/α-Ni/Al2O3和Ni/γ-Al2O3催化剂,并与商品天然气水蒸气重整催化剂Z118Y一起进行了甲烷干重整实验,考察了各催化剂上表面积炭行为.通过H2程序升温还原(H2-TPR)、BET(Brunauer-Emmett-Teller)比表面积分析、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、热重-差式扫描量热(TG-DSC)、程序升温氧化(TPH)等表征手段对催化剂表而沉积炭的特性进行了表征.结果表明,各催化剂上至少存在三种形式的碳物种:无定形碳、丝状碳及石墨碳.由于载体性质不同,各催化剂上沉积炭的种类及其含量有所差别.Z118Y、Ni/Al2O3及Ni/α-Al2O3催化剂上主要沉积丝状炭,而Ni/γ-Al2O3催化剂上则主要是石墨碳.Ni/γ-Al2O3催化剂中金属Ni颗粒较小(小于15 nm)、粒径分布范围较窄、分散性较好,能减少催化剂表面炭的沉积,有效地抑制丝状碳的生长.  相似文献   
3.
用传统湿式浸渍法制备了La2O3掺杂的商业γ-Al2O3负载的沼气重整催化剂Ni-Co/La2O3-γ-Al2O3, 并用程序升温加氢(TPH)、程序升温氧化(TPO)、程序升温表面反应(TPSR)、程序升温脱附(TPD)及脉冲实验对催化剂进行了表征. 结果表明, 沼气重整过程中Ni-Co/La2O3-γ-Al2O3催化剂上的表面碳物种主要来源于CH4的裂解, CO2的贡献很小. CH4裂解能够产生三种活性不同的碳物种, 即Cα、Cβ与Cγ. 随着反应的进行, Cα物种减小而Cβ与Cγ物种增加, 且Cγ物种能够转变为惰性的石墨碳. 重整反应过程中CH4与CO2的活化能相互促进. 催化剂表面的O物种与C反应生成CO或与CHx反应生成CHxO再分解为CO与吸附态的H物种, 可能是Ni-Co/La2O3-γ-Al2O3催化剂上沼气重整的速率控制步骤.  相似文献   
4.
La2O3对沼气重整制氢催化剂Ni/γ-Al2O3的影响   总被引:2,自引:1,他引:1  
用浸渍法制备了不同La2O3含量的Ni/La2O3/γ-Al2O3催化剂, 用CH4/CO2体积比为1的混合气体模拟沼气, 考察了La2O3对沼气重整制氢催化剂Ni/γ-Al2O3的结构及催化性能的影响. 运用XRD、H2-TPR、BET及TEM等手段对催化剂进行了表征. 结果表明, La2O3对催化剂Ni/γ-Al2O3的影响主要取决于其含量. 载体中La2O3的添加增强了Ni与Al2O3之间的相互作用. 添加适量的La2O3能使催化剂具有更好的可还原性, 并能增加金属Ni的分散性, 抑制反应过程中Ni的烧结, 提高载体对CO2的吸附能力, 从而改善了催化剂的抗积炭性, 使催化剂具有较好的活性及稳定性. 反之, 过量La2O3的掺杂会使催化剂的抗积炭性及活性下降. 当La2O3含量为6%(w)时, 催化剂中Ni晶粒具有较好的分散性、还原性及抗积炭性, 从而使催化剂具有更好的活性及稳定性.  相似文献   
5.
采用浸渍法及蒸发法制备了Ni/La2O3/Al2O3催化剂,考察了制备方法对其结构及甲烷干重整催化性能的影响。通过XRD、H2 TPR、BET、TEM、TG-DSC等方法对催化剂进行了表征。结果表明,浸渍法制备的催化剂具有较好的Ni分散性、更均匀的粒径分布,较大的比表面积及更优的孔结构,从而具有更好的Ni抗烧结能力及抗积炭性。浸渍法制备的催化剂平均积炭速率很低,约为0.6737mg/(gcat·h),相当于蒸发法制备催化剂的21%。活性测试结果表明,浸渍法制备的催化剂上CH4、CO2转化率及H2、CO选择性比蒸发法制备的催化剂分别高约5%、10%及4%、3%,具有更好的稳定性。  相似文献   
6.
用蒸发法制备了Ni/Al2O3催化剂及浸渍法制备了Ni/α-Al2O3和Ni/γ-Al2O3催化剂, 并与商品天然气水蒸气重整催化剂Z118Y一起进行了甲烷干重整实验, 考察了各催化剂上表面积炭行为. 通过H2程序升温还原(H2-TPR)、BET(Brunauer-Emmett-Teller)比表面积分析、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、热重-差式扫描量热(TG-DSC)、程序升温氢化(TPH)等表征手段对催化剂表面沉积炭的特性进行了表征. 结果表明, 各催化剂上至少存在三种形式的碳物种: 无定形碳、丝状碳及石墨碳. 由于载体性质不同, 各催化剂上沉积炭的种类及其含量有所差别. Z118Y、Ni/Al2O3及Ni/α-Al2O3催化剂上主要沉积丝状炭, 而Ni/γ-Al2O3催化剂上则主要是石墨碳. Ni/γ-Al2O3催化剂中金属Ni颗粒较小(小于15 nm)、粒径分布范围较窄、分散性较好, 能减少催化剂表面炭的沉积, 有效地抑制丝状碳的生长.  相似文献   
7.
Ni/La_2O_3/Al_2O_3催化剂上甲烷干重整积炭表征与分析(英文)   总被引:3,自引:0,他引:3  
用传统的等体积浸渍法或蒸发法制备了Ni/La_2O_3/γ-Al_2O_3与Ni/La_2O_3/α-Al_2O_3催化剂,在没有稀释气体的条件下进行了甲烷干重整反应.采用H_2程序升温还原、N_2吸附脱附、X射线衍射、透射电子显微镜、热重-差示扫描热量以及程序升温加氢等手段对新鲜的与反应后的催化剂以及沉积的碳进行了表征.结果表明,催化剂上有四种含碳物种,以三种形态存在,即无定形碳(聚合态)、丝状碳或石墨碳.这些催化剂上积炭的数量与种类各不相同,依赖于催化剂中金属Ni颗粒的大小与载体的织构特性.丝状碳的形成及其形貌与金属Ni颗粒的大小有着密切的联系.Ni颗粒小于15nm时能抑制丝状碳的形成与沉积.减少积炭的数量,同时能产生较多的活性C_a物种,从而在一定程度上导致催化剂具有较好的活性与稳定性.  相似文献   
8.
浸渍法制备了Ni-Co/La2O3-γ-Al2O3双金属催化剂, 经氢气还原预处理后, 再分别由一氧化碳、甲烷和二氧化碳进行再次预处理, 考察了预处理方法对该催化剂上沼气重整制氢性能的影响, 并运用X射线衍射(XRD)、热重-差示扫描量热(TG-DSC)、透射电子显微镜(TEM)等手段对催化剂进行了表征. 结果表明, 与传统氢气还原预处理相比, 经氢气与一氧化碳预处理后, 催化剂性能无明显变化; 经氢气与甲烷预处理后, 催化剂性能明显变差; 而经氢气和二氧化碳预处理后, 催化剂性能明显变优, 且能基本消除该催化剂上沼气重整反应的诱导期. 分析结果表明, 经氢气和二氧化碳预处理后, 催化剂中金属颗粒较小, 分布较均匀, 粒径分布范围较窄, 从而减少了催化剂表面碳的沉积, 增强了催化剂的抗积炭性能, 可延长催化剂的使用寿命.  相似文献   
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