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运用XRD、TPR、H2-TPD等表征手段考察了Cu-Mn催化剂的物相结构、氢气的还原性能及H2的吸附性能;在高压微反色谱系统中进行了CO加氢合成二甲醚的研究并和表征结果相关联。评价结果表明,Cu-Mn双组分催化剂对一氧化碳具有很高的活性及二甲醇的选择性; XRD测定结果表明, Mn的存在使得CuO的分散度提高:TPR结果表明,锰的存在阻碍了CuO的还原,CuO存在能够促进MnOx的还原,双组分催化剂的还原并不是单组分催化剂的简单叠加,说明在催化剂的制备过程中CuO和MnOx之间发生了一定的相互作用。H2的脱附实验表明,Mn的添加增强了催化剂对H2的吸附能力。 相似文献
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负载型Cu-MnOX催化剂上CO加氢制二甲醚的研究--制备方法和反应条件的影响 总被引:2,自引:1,他引:1
由直接合成二甲醚的负载型Cu-Mn-ZnOx/γ-Al2O3催化剂不同制备方法的研究中发现:不同的浸渍步骤和催化剂的焙烧温度对反应活性和催化剂的表面活性物种的影响很大,而干燥方式的影响较小;催化剂表面少量的Mn2O3晶相存在对提高二甲醚的选择性有利,而晶相CuO和MnO2的存在则会降低催化剂的活性。不同反应条件的实验结果显示:温度的提高增加了催化剂的脱水性能,但是却导致催化剂的活性降低,空速大于3000h^-1时,条件的实验结果显示,温度的提高增加了催化剂的脱水性能,但是却导致催化剂的活性降低;空速大于3000h^-1时,CO的转化率迅速下降;原料气组成中CO含量的增加,其转化率也呈下降趋势;合成压力的提高,使CO转化率提高相当明显;二甲醚的选择在整个条件试验过程中的变化不十分明显。 相似文献
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Ni/SiO2 catalysts promoted by alkali metals K and Cs or alkaline earth metals Mg, Ca, Sr and Ba were prepared, characterized by H2-TPR and XRD, and used for the production of synthesis gas via methane reforming with CO2. Though K and Cs promoted Ni catalysts could eliminate coke deposition, the reforming activity of these promoted catalysts was decreased heavily. Mg and Ca promoted Ni/SiO2 catalysts exhibited excellent coke resistance ability with minor loss of the reforming activity of Ni/SiO2. Ba showed poor coke resistance ability and small amount of Sr increased the formation of coke. The possible mechanism of these promoters was discussed. 相似文献
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Highly dispersed Ni catalysts on spherical SiO2 were prepared by simple impregnation of Ni(acac)2, [Ni-(NH3)6-n(H2O)n]^2+, [Ni(en)3]^2+ and [Ni(EDTA)]^2-. Pulse adsorption of H2 and TEM analysis results confirmed that Ni was dispersed very well on the surface of SiO2 even after calcination (4 h) and reduction (1 h) at high temperature of 800 ℃. These highly dispersed and uniquely sized Ni crystallites were more stable and more reactive for both autothermal reforming and partial oxidation of methane in fluidized reactor. 相似文献
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二甲醚 (DimethylEther简称DME)是重要的化工原料 ,它可以羰基化制醋酸甲酯、醋酐 ;可作为甲基化试剂用于制药、农药和染料的合成 ,可与苯胺发生烷基化反应生成N ,N -二甲基苯胺 ;从二甲醚出发还可以合成乙烯、汽油等。同时 ,二甲醚可以替代部分氯氟卤代烃用作汽溶胶喷射剂和制冷剂 ;高浓度的二甲醚可用作麻醉剂 ;此外 ,二甲醚还可成为城市煤气和液化气的代用品、也可作为汽车燃料。因而 ,二甲醚的生产和应用研究越来越引起人们的关注。最早的二甲醚合成方法是在硫酸作用下的甲醇脱水 ,由于污染大、成本高而被淘汰 ;现在… 相似文献
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不同粒径的Ni/SiO2催化剂上CH4和CO2吸附活化的漫反射傅里叶变换红外光谱研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用原位漫反射傅里叶变换红外光谱研究了CH4和CO2在不同粒径的Ni/SiO2催化剂上的吸附及活化. 结果表明,在不同粒径的催化剂上,检测到有CH4解离生成的CHx(x=1~3)物种,以及催化剂表面吸附的CHx物种与表面-OH 作用生成的CHx-O物种. CH4的裂解强烈依赖于催化剂表面Ni颗粒的大小,在粒径8 nm左右的Ni颗粒上, CH4较易解离; CO2难以直接在Ni/SiO2催化剂表面发生解离吸附,但CH4解离生成的吸附H对CO2的解离吸附具有明显的促进作用; CH4与CO2共吸附时,较小粒径的Ni可以促进CO2与表面氧物种发生反应,生成单齿表面碳酸盐物种. 相似文献
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一直以来,以碳材料为载体负载的金属催化剂被广泛应用于甘油液相氧化反应.研究表明,催化剂活性与碳的孔径分布有关,随着碳载体微孔比例的增加,催化剂活性下降.此外,载体表面基团对金属活性有着重要影响.例如,载体表面含氧基团的吸电子作用可降低载体表面电子的流动性(电子密度和导电性),从而阻碍甘油氧化反应过程中OH–的吸附和再生,导致反应活性降低.因此,开发微孔比例小、富含负电性基团的碳载体成为甘油氧化过程中急需解决的问题之一.本文通过热解碳纳米管(MWCNTs)和三聚氰胺的混合物,在碳纳米管表面直接生长得到氮杂石墨烯(NG-MWCNTs),并采用SEM,N2吸附,TEM和XRD对所得复合材料进行了表征.实验发现,相比于单纯的MWCNTs和直接热解三聚氰胺所得的产物CNx,NG-MWCNTs具有更高的比表面积(173 m2/g)和更大的平均孔径.此外,NG-MWCNTs非常适合作为Pt催化剂的载体,Pt平均粒径可小至1.4±0.4 nm.所制备的Pt/NG-MWCNTs催化剂在甘油选择性氧化反应中具有很高的催化活性和甘油酸选择性(甘油转化率和甘油酸选择性分别可达64.4%和81.0%),且具有可重复使用性能.Pt/NG-MWCNTs催化剂优异的催化活性不仅与载体表面高分散的Pt有关,而且与N原子对Pt的给电子作用有关. 相似文献