若干因素对催化光还原水产氢的量子收率的影响

研究了pH对Prof(前黄素)-MV~(2 )(甲基紫精)-EDTA(乙二胺四乙酸二钠)-K_2PtCl_4,Prof-Rh(bpy)_3~(3 )-TEOA(三乙醇胺)-K_2PtCl_4以及Ru(bpy)_3~(2 )-Rh(bpy)_3~(3 )-TEOA-K_2PtCl_4三个体系的产氢量子收率(ΦH_2)的影响。表明前一体系的最佳pH范围是4.0—5.0,后两个体系为7.5—8.1,还研究了光敏剂(PS)浓度对ΦH_2的影响,当PS浓度超过某一极限值时,ΦH_2随PS浓度增加而降低。在MV~(2 )-EDTA-K_2PtCl_4催化体系中,使用吸收光谱重叠的两种光敏剂(Prof和Ru(bPy)_3~(2 )一般导致ΦH_2的下降;但当其中一种PS的浓度超过极限值时,使用两种光敏剂所得的ΦH_2结果较单独使用其中任何一种要好。     

高电荷与高电荷密度组份在储能光催化电子转移反应中的作用及其发展展望

Ⅰ 引言 光电子转移(ET)反应分解水受到广泛重视,虽然要实现大规模太阳能储存还有很多问题待解决;但近年进展很大。在光解硫化氢、光还原二氧化碳、光助电解水等方面也有进展。虽然光敏催化体系的成本降低、稳定性和循环数的提高也待解决,但众所关注的还是如何提高能量转化效率。没有较高的能量转化效率就难以和其他利用太阴能的途径相竞争。     

分子筛担体、组元配比和其它因素对过渡金属氧化物催化剂的光解水放氧活性的影响

考察了光氧化水反应中,Na-Y型分子筛及金属氧化物组元配比对放氧活性的影响。加入空白的Na-Y型分子筛担体能提高单组元RuO_2/Y的催化活性,但导致 RuO_2/Y MeO_x/Y及RuO_2/Y PtO_x/Y Me＇O_x/Y复合催化剂放氧活性降低。二元复合催化剂RuO_2/Y FeO_x/Y的最佳组元配比为1:0.6(按纯金属μmol计)。比较了分浸和共浸两种方法制备的二元复合催化剂的催化活性,还考察了光敏剂/电子受体的配比对光氧化水反应的影响。     

水-三乙醇胺-氯化铑-2,2′-联吡啶-铂体系光助催化产氢过程的研究

考察了水-三乙醇胺-氯化铑-2,2’-联吡啶-铂体系受紫外光照时的行为。所研究的体系既能发生催化产氢反应,也可以使氢与氧结合成水。氧对产氢过程有强烈的抑制作用。用重水代替上述体系中的水时,光照时主要放出D_2。 在几种不同波长范围的照射条件下,比较了钌和铑的络合物作为光敏剂时的不同反应特性,讨论了它们的差别。此外,用带多种光敏剂的催化体系来提高太阳能储存效率是可能的。     

分子筛担载过渡金属氧化物催化剂的光氧化水产氧研究

在Ru(bpy)_3~(2+)/Co(NH_3)_5Cl~(2+)酸性水溶液(NaAc/HAc)中,以钨溴灯为光源,Na-Y型分子筛担载的过渡金属氧化物催化剂对光氧化水产氧反应具有较高的催化活性。当二元混合使用时,产氧量达5ml/h以上,氧产率为69％以上;低浓度催化剂用量时,比产氧速率最高达17.9O_2ml/h-mM金属。三元混合使用效果更佳,放氧量超过6ml/h,氧产率达92.9％。     

用于光氧化水放氧的分子筛担载过渡金属氧化物催化剂的表面结构及特性表征

用IR,PAS,XRD和DTA,TGA及XPS,SEM对Na-Y型分子筛担载的过渡金属氧化物催化剂的表面结构和特征进行了研究.结果表明,单元RuO_2/Y催化剂的活性相分布均匀,价态单一,Ru:O≤2,RuO_2微晶粒线度为30—40(?),催化剂表面上存在L酸和B酸中心。对于分浸或共浸Ru-Fe复合催化剂,它们的表面结构、金属价态、微晶粒线度均有所不同,并存在着不同的金属与金属或担体间的强相互作用(或化学作用),因而它们的催化活性差异也大。同晶型的RuO_2,IrO_2及其复合的催化剂的结构性能变化不大,都具有较高的催化活性。