微乳法制备Au／Fe2O3水煤气变换反应催化剂 Ⅰ．制备参数对催化剂活性的影响

 分别在TritonX－100／正己醇／环己烷／水和十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）／正己醇／水的W／O型微乳液体系中合成了Au／Fe2O3催化剂，考察了主要制备参数对催化剂水煤气变换活性的影响．结果表明，催化剂的焙烧温度、水与表面活性剂的质量比（rw）、表面活性剂浓度（W）、表面活性剂种类及催化剂活性组分金的负载量均对催化剂活性有显著的影响．催化剂的最佳焙烧温度为250℃，催化活性随着rw和W的增加而降低，由TritonX－100制得的催化剂的活性高于由CTAB制得的催化剂．当金负载量为3％，水煤气变换反应温度为200℃时，CO的转化率可达99．5％．     

Au/Al2O3催化剂的UV-Vis谱研究

研究了十六烷基三甲基溴化铵 (CTAB) /正己醇 /水体系的W/O微乳体系中 ,几种主要实验参数对用NaBH4还原氯金酸溶液制得的金纳米粒子大小的影响。实验结果表明 :微乳体系中水与表面活性剂的摩尔比rw 在所研究的范围内对金粒子大小影响不大 ,而氯金酸溶液的浓度对金粒子大小影响较大。通过优化制备条件 ,用两种不同的方法制备了Au/Al2 O3 催化剂 ,并用紫外 可见光谱、透射电镜 (TEM)和X射线衍射(XRD)对其进行表征 ,初步考察了不同制备方法对催化剂中活性组分Au粒大小的影响     

快速可控降温及纳米薄膜体系用芯片量热仪：综述

本论文主要介绍在过去的5年中,Rostock大学物理研究所发展起来的可控降温,以及升温速度可以达到106K·s-1的薄膜芯片量热仪.许多材料,特别是高分子材料的物理性质通常都强烈地依赖于其热历史,这一量热仪已经成功地用于它们的快速热处理以及同步的热力学量(如热容、焓等)的测量.从而为我们进行亚稳态结构的形成与演化、超快热处理中新的人工材料的制备等问题提供了新的研究手段.此外,由于其非常小的附加热容,该量热仪具有非常高的灵敏性,可用于只有几十纳克的样品的研究.利用交流差分(AC)设计,量热仪的灵敏度提高到几十pico pJ·K-1的量级.从而町以研究受限于厚度仅为几个纳米的高分子薄膜的玻璃化转变过程中热容的变化.本文先讨论要实现快速降温的策略,然后描述该量热仪的传感器的静态和动态热温性质,最后介绍在高分子研究中的几个例子,证实该量热仪在不同测量模式下的应用能力.     

微乳法制备Au/Fe2O3水煤气变换反应催化剂Ⅱ.催化剂的表征

 采用XRD,BET,H2-TPR,TEM和XPS等方法对微乳法制备的Au/Fe2O3催化剂进行了表征,研究了不同制备方法对催化剂结构及性能的影响. 结果表明,在辛烷基酚基聚氧乙烯醚(10)(Triton X-100)体系中,Au/Fe2O3催化剂在低温区的活性物种为单质金和氧化态金,在高温区的活性物种中可能含有Au-FeOx固溶体. 金粒径小于10 nm,且高度分散于载体表面. 氧化态金的含量及金的粒径和分散度是影响Au/Fe2O3催化水煤气变换反应活性的主要因素. Au/Fe2O3催化剂中Au-FeOx固溶体的缺陷数目越多,则其高温催化活性越高.     

Sm掺杂对Fe2O3催化剂NH3-SCR反应活性及抗水抗硫性作用

氮氧化物(NO_x)是主要的环境污染物之一,会造成酸雨、光化学烟雾和温室效应等环境问题.氨选择性催化还原(NH₃-SCR)技术是目前控制NO_x排放的最有效技术.其中,Fe₂O₃催化剂因其良好的抗硫性和低廉的成本而受到广泛关注,有望用作NO_x消除催化剂,但是它的低温还原性差、脱硝效率低等缺点限制了其应用.近期研究表明,钐掺杂金属氧化物可以调节其表面酸碱性及氧化还原性,可有效提高氧化物催化剂的脱硝效率和抗水抗硫性能.因此,将铁、钐二者优势结合,为合成一种低温、高效、环境友好型脱硝催化剂提供了可能.本文通过柠檬酸辅助的溶胶凝胶法合成了一系列钐均匀掺杂入Fe₂O₃纳米颗粒的复合氧化物脱硝催化剂,采用X射线光电子能谱(XPS),氢气程序升温还原(H2-TPR),氨气程序升温脱附(NH₃-TPD)以及原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)等方法研究了钐的掺杂对铁基催化剂脱硝效率和抗水抗硫性的影响,旨在揭示催化剂表面物理化学性质和催化活性之间的关系.通过活性测试发现,钐的掺杂可以使Fe_0.94Sm_0.06O_x催化剂在175?325℃时实现>95%的脱硝效率和>93%的N2选择性.动力学测试研究表明,当基于催化剂的比表面积计算时,Fe_0.94Sm_0.06O_x催化剂的脱硝效率是纯Fe₂O₃催化剂的11倍;基于质量计算时则为37倍.此外,250℃时抗水抗硫测试结果显示,Fe_0.94Sm_0.06O_x催化剂可以在通入200×10^-6SO₂+5 vol%H₂O,空速为90000 h^-1时脱硝效率保持83%达168小时,并且在切断H₂O和SO₂后,该催化剂的脱硝效率可以很快完全恢复.XPS和H2-TPR结果表明,钐的掺杂使Fe_0.94Sm_0.06O_x催化剂的表面产生了大量的表面吸附氧,从而促进了NO的氧化以及快速NH₃-SCR反应的进行.NH₃-TPD与原位DRIFTS结果表明,钐的掺杂增强了催化剂的表面酸性,有效地提高了NH₃的吸附和活化能力,进而提高了催化剂的脱硝效率.另外,钐的掺杂还可以促使NH₄HSO₄在Fe_0.94Sm_0.06O_x催化剂表面较低温度下的分解,从而使催化剂具有很好的抗水抗硫性能.     

A Search for Solar Axions and Anomalous Neutrino Magnetic Moment with the Complete Panda X-Ⅱ Data

We report a search for new physics signals using the low energy electron recoil events in the complete data set from PandaX-Ⅱ,in light of the recent event excess reported by XENON1 T.The data correspond to a total exposure of 100.7 ton·day with liquid xenon.With robust estimates of the dominant background spectra,we perform sensitive searches on solar axions and neutrinos with enhanced magnetic moment.It is found that the axionelectron coupling gAe<4.6×10^-12 for an axion mass less than 0.1 keV/c² and the neutrino magnetic moment μv<4.9×10^-11μB at 90%confidence level.The observed excess from XENON1 T is within our experimental constraints.     

快速可控降温及纳米薄膜体系用芯片量热仪:综述

本论文主要介绍在过去的5年中,Rostock大学物理研究所发展起来的可控降温,以及升温速度可以达到106K.s-1的薄膜芯片量热仪。许多材料,特别是高分子材料的物理性质通常都强烈地依赖于其热历史,这一量热仪已经成功地用于它们的快速热处理以及同步的热力学量(如热容、焓等)的测量。从而为我们进行亚稳态结构的形成与演化、超快热处理中新的人工材料的制备等问题提供了新的研究手段。此外,由于其非常小的附加热容,该量热仪具有非常高的灵敏性,可用于只有几十纳克的样品的研究。利用交流差分(AC)设计,量热仪的灵敏度提高到几十pico pJ.K-1的量级。从而可以研究受限于厚度仅为几个纳米的高分子薄膜的玻璃化转变过程中热容的变化。本文先讨论要实现快速降温的策略,然后描述该量热仪的传感器的静态和动态热温性质,最后介绍在高分子研究中的几个例子,证实该量热仪在不同测量模式下的应用能力。