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采用激光光解—激光诱导荧光(LP—LIF)的方法,用266nm激光光解CHBr3分子产生CH自由基,再与N2O继续反应作为NCO自由基的产生源,用438.6nm激光将电子基态X^2∏i(00^10)的NCO激励到激发态A^2∑^+(00^00)上,通过检测激发态NCO时间分辨荧光信号,测得室温(298K)下NCO(A^2∑^+)被烷烃类分子猝灭的实验结果,获得了A^2∑^+(00^00)态猝灭速率常数.实验发现,随着烷烃分子中C—H键数增加,其猝灭截面也近线性增加,但随着分子体积增大,这种增加趋缓. 相似文献
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在G2 (CC ,MP2 )理论水平上研究了C2 (a3 Πu)自由基与NO分子的反应 .计算了反应体系最低二重态势能面上各驻点的构型参数、振动频率和能量 ,揭示了此反应存在两种反应机理 :由NO中的O原子进攻C2 自由基形成CCON中间体的CCON机理和NO中的N进攻C2 自由基形成CCNO中间体的CCNO机理 ,分析了对应与这两种反应机理的五个可能的反应通道 ,得出了由NO中的N原子进攻3 C2 自由基 ,生成中间体CCNO自由基 ,最终得到产物CN +CO的通道是最有利的通道 . 相似文献
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The laser-induced fluorescence excitation spectrum of the A2Σ-X2Π3/2 transition of CuO in the 540-620nm region has been studied, where the CuO molecule was produced by using the technique of dc discharge reaction under a supersonic condition. We have recorded and rotationally analysed the 0-0, 1-0, 2-0 and 3-0 bands. The rotational constants of the upper state A2Σ- were determined and vibrational constants improved. In addition, the lifetime measurement for the A2Σ- state was carried out under the collision-free condition, and the lifetimes obtained are 469±2, 456±2, 488±3 and 490±4ns for v'=0, v'=1, v'=2 and v'=3 levels, respectively. 相似文献
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在束-气条件下,通过检测产物的化学发光,研究了亚稳电子激发态He(23S)原子与CH3Cl、CH3I传能反应.采用参比反应的方法,测得了由上述反应产生的主要碎片CH(A2△)、CH(B2∑-)、CH(C2∑+)和H*形成速率常数.通过对测得的CH(A2△-X2∏r)和CH(B2∑--X2∏r)色散谱进行计算机模拟,获得了初生态的CH(A2△,v=0-2)和CH(B2∑-,v=0态)的振动-转动布居,实验结果表明,CH(A2△,v=0)态的转动布居是呈双Boltzman分布的,并且反应的可资用能大部分将转变成产物的平动能.根据实验结果和反应阈能的分析,本文对He(23S)与CH3Cl/CH3I传能反应机理进行了探讨。 相似文献
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用TEA CO_2激光将C_2H_4分子激发到高振动激发态,高振动激发态的C_2H_4分子与基态的K原子碰撞发生振动态→电子态(V→E)传能过程,根据提出的能级组模型,对测得的时间分辨原子荧光信号进行处理,获得温度在453-663 K范围内,C_2H_4-K体系中V→E传能速率的数量级为10~(-10)/cm~3·molecule~(-1)·s~(-1),对应的碰撞传能截面约为0.30~0.80 nm.随着反应温度升高,V→E传能截面减小.上述实验结果表明碰撞体间吸引相互作用在这种非共振的V→E传能过程中起主要作用.利用多极相互作用势下的碰撞络合物模型对实验结果进行了讨论. 相似文献
6.
运用248nm激光光解瞬态吸收光谱研究了SO4·-与DNA及其核苷酸和多聚核苷酸poly[G]、poly[A]和poly[C]的相互作用,观察了各体系的作用过程,结果表明,poly[G]、poly[A]与SO4·-发生单电子氧化反应生成嘌呤端基自由基;dCMP与SO4·-单电子氧化生成阳离子自由基,随后与水反应生成5-羟基-6C自由基;而poly[C],SO4·-先在碱基上加成,生成的加成自由基再从核糖上抽氢生成C2’-糖自由基;DNA与SO4·-作用生成的主要瞬态产物是鸟嘌呤端基自由基。 相似文献
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利用波长为266nm的激光光解CHBr3产生CH自由基,其与NO反应作为NCO自由基的来源.在298K,总压2660Pa的条件下,采用激光诱导荧光的方法,研究了NCO自由基与SO2、CS2的反应.得到了NCO自由基与SO2、CS2双分子反应速率常数分别为(1.8±0.3)×10-11和(3.1±0.4)×10-12cm3·molecule-1·s-1.对这两个反应在B3LYP/6-31 G(d)的水平上进行理论研究的结果表明,NCO自由基与SO2、CS2的反应是加成反应,其机理是NCO自由基中的N原子攻击反应物的中心原子,得到加成产物. 相似文献