单原子铂催化剂的制备及其低温催化氧化一氧化碳

以氧化石墨烯为载体，单原子铂（Pt）为活性组分，利用化学还原法制备了单原子Pt/rGO催化剂，用在催化氧化一氧化碳（CO）反应中。通过透射电子显微镜、扫描电子显微镜、球差电镜、傅里叶红外光谱仪对单原子Pt催化剂进行表征。考察了金属负载量、反应温度对催化剂性能的影响，利用气相色谱对CO氧化反应性能进行评价。此次实验包含催化剂的制备、表征和性能测试，实验难度适中，贴近科研前沿，可以让学生体验一个综合的科研过程，激发学生的科研兴趣，培养学生的科研能力。     

缺陷位工程在二维材料电催化析氢反应中的研究进展

面对不可再生资源的快速消耗和环境污染的日益加重,寻找清洁可再生能源势在必行.氢能是一种清洁可再生的能源,是目前最有希望替代化石燃料的一种能源.电化学水分解可用来产生高纯氢气,其中析氢催化剂起着至关重要的作用.尽管贵金属铂基催化剂表现出优异的析氢性能,然而稀缺性和高成本限制了其大规模应用.因此,开发高效和地球存量丰富的电...     

新型有机-无机杂化碱性介孔材料的合成——空间位阻对催化性能的影响

通过直接合成方法制备了2个二级胺功能化的SBA-15型有机-无机杂化碱性介孔材料.粉末X射线衍射分析、氮气吸附-脱附和透射电镜表征表明,合成的材料保持了SBA-15的有序介孔孔道结构,而热重、红外光谱和元素分析表明有机功能团被成功引入.在对硝基苯甲醛和丙酮的羟醛缩合反应中,相对于一级胺功能化的材料,二级胺功能化的SBA-15展示了极大改进的催化活性,这可能是由于具有更大空间位阻效应的有机功能团的引入导致了碱性胺中心催化活性增强.     

提升二维材料的电催化析氢和光催化析氢性能的策略

世界能源危机问题和环境问题日益突出,寻找低廉、易得且能够替代化石的清洁能源是目前研究的热点.氢气具有可再生性、安全、高能量密度、环境友好型等优点,因而成为替代化石燃料的首选.在众多途径中,电催化产氢和光催化产氢是目前应用较广且比较成熟的方法,其工艺过程简单、无污染,但由于效率较低或生产成本较高等因素,其大规模应用受到一定的限制.因此,开发高效的析氢催化剂意义重大.迄今为止,贵金属铂是公认的最好的析氢催化剂,但其稀有性和价格高阻碍了大规模的商业应用.因此,寻找高效、稳定、价格合理的析氢催化剂迫在眉睫.近年来,已研究和设计了很多析氢催化材料,其中,二维材料以其独特的物理化学性质(如电子在二维空间内快速移动、超薄结构、较大的比表面积等)引起了科学家的兴趣.但实际研究的二维材料的析氢性能与理论值相比还有很大的差距.因此,提高二维材料的导电性、增加活性位点、提高光电催化剂的循环稳定性是提升其性能的关键.本文综述了四种二维材料(二硫化钼、石墨烯、过渡金属碳氮化物、黑磷)在析氢方面的最新研究进展,包括(1)二维材料的合成方法,(2)二维材料析氢性能,(3)析氢催化机理.并从三个方面总结了提升二维材料析氢性能的策略:(1)缺陷位工程,(2)异质结策略,(3)金属及非金属杂原子掺杂.在提高二维材料的策略方面,本文着重讨论了d带理论、状态密度和费米能级,为更多二维析氢催化材料的制备提供了有效的指导.最后,本文分析了二维催化剂领域目前面临的问题和挑战,展望了未来的发展趋势.     

用于氧还原反应的双原子钴-铁催化剂（英文）

金属-空气电池因其高效率和便携性受到广泛关注.然而,氧还原反应(ORR)的高能垒和缓慢的动力学导致其输出功率低.尽管贵金属铂基材料具有较高的ORR活性,但其在工业上的大规模应用受到高成本的制约.因此,迫切需要以储量丰富的非贵金属为原料,开发具有低成本、高性能和耐用性的催化剂.近年来,单原子过渡金属与氮共掺杂碳材料(M-N-C)成为替代贵金属催化剂的理想材料.理论模拟和实验结果均表明,单原子Fe/Co-N-C催化剂具有良好的ORR活性,其中FeN₄和CoN₄构型被认为是主要活性位点.此外,含有相邻金属位点的双金属单原子催化剂具有加速ORR动力学的巨大潜力.通过对ORR中间体的桥式-顺式吸附,双金属位点可以促进O-O键的裂解,从而提高催化活性.除固有活性外,双金属位点可减少ORR过程中含氧中间体对M-N键的攻击,提高M-N-C对ORR的耐久性和工业应用潜力.因此,近年来,研究者开始探索双金属单原子催化剂的合成和电催化性能,发现Fe-Co, Fe-Mn, Fe-Cu, Co-Zn和Co-Pt双位点可以有效催化ORR.为进一步提高ORR活性,需要合理...     

通过表面镧改性和体相锰掺杂协助钴尖晶石酸性下析氧（英文）

电解水作为一种高效环保的制氢技术,有望解决日益严重的能源危机和环境污染的问题.目前,商业电解池根据电解质的不同可分为碱性液态电解池和质子交换膜电解池(PEMWE).与前者相比, PEMWE不仅设备结构紧凑节省空间,而且在电流密度、电阻损失和产氢纯度等方面具有优势.然而,阳极析氧反应(OER)复杂而缓慢的动力学过程严重制约了PEMWE的大规模商业应用.由于PEMWE在酸性和高氧化环境中工作,电催化活性和稳定性比在碱性介质中面临着更大的挑战.目前,商业OER催化剂仅限于包括IrO₂和RuO₂的资源稀缺的铂族金属基(PGM)材料.尽管廉价的非PGM基氧化物已被开发应用于碱性电解质的OER,但其在酸性环境中的催化性能远低于预期.因此,需要设计合理的策略来优化非PGM基氧化物的酸性OER活性和稳定性以推动PEMWE技术的发展.本文对Liu等的工作(Science, 2023, 380, 609-616)进行了深度评述.文章报道了一种La和Mn共掺杂的Co尖晶石纤维(LMCF)材料,其中La掺杂在表面, Mn掺杂于体相,为PEMWE阳极催化剂设计引入新思...     

一些含钒杂多化合物的合成、表征及其在环己烷催化氧化反应中性能的比较

合成了一系列钒取代在不同位置的杂多化合物, 考察了它们在环己烷催化氧化反应中的活性及其过氧化氢的分解情况, 发现钒的配位环境是影响反应活性的重要因素. 其中以H₄PMo₁₁VO₄₀为代表的钒在配位原子位置上的磷钼钒酸, 不但显示了很好的催化环己烷氧化反应的活性, 而且H₂O₂的分解反应同时也得到了较好的抑制.     

Al-SBA-15介孔分子筛的合成、表征及其在苯酚叔丁基化反应中的催化性能

 通过嫁接的方法合成了Al-SBA-15介孔分子筛,用X射线衍射、透射电子显微镜、低温N2吸附和NH3程序升温脱附等方法进行了表征,并研究了其在苯酚叔丁基化反应中的催化性能. 结果表明, Al-SBA-15保持了母体SBA-15高度有序的六方介孔结构,具有较强的酸性,且在苯酚叔丁基化反应中表现出比Al-MCM-41更好的催化活性和2,4-二叔丁基苯酚选择性.     

一些含钒杂多化合物的合成、表征及其在环己烷催化氧化反应中性能的比较

合成了一系列钒取代在不同位置的杂多化合物, 考察了它们在环己烷催化氧化反应中的活性及其过氧化氢的分解情况, 发现钒的配位环境是影响反应活性的重要因素. 其中以H₄PMo₁₁VO₄₀为代表的钒在配位原子位置上的磷钼钒酸, 不但显示了很好的催化环己烷氧化反应的活性, 而且H₂O₂的分解反应同时也得到了较好的抑制.     

单金属位点催化剂的制备、表征及其在燃料电池中的应用

介绍了一个综合性较强的大学化学实验——单金属位点催化剂的制备及其在燃料电池中的应用。该实验是一个科研转化的综合化学实验，通过在氨气中简单热处理金属盐和氧化石墨烯，将金属原子单分散在氮掺杂的石墨烯骨架中（标记为M-NG）。通过XRD、TEM、SEM、HAADF-STEM等多种表征技术对催化材料进行结构表征，以碱性的氢氧化钾溶液为电解质测试催化剂在氧还原反应中的活性，从而开发单位点金属催化剂在燃料电池中的应用潜力。通过本实验将最前沿的学术研究成果和实践技能融入实验教学中，可以提高学生的综合实验操作技能，培养学生对科研的探究兴趣和探索能力。