SnO2/GDE阴极的制备及电催化还原CO2产甲酸性能

采用低温水热合成法制备了碳纸基底的SnO₂气体扩散电极(SnO₂/GDE), 并对其物化特性与催化还原CO₂产甲酸性能进行了研究. 扫描电子显微镜、 X射线衍射及X射线光电子能谱表征结果表明, 在60, 75, 100 ℃下制备的催化剂均为分散性良好的纳米SnO₂粉体, 其粒径分别为7.9, 11.8和12.9 nm. 循环伏安、 线性扫描伏安和电化学交流阻抗测试结果显示电极均具有优异的电催化活性, 其电化学活性表面积分别为150, 470, 240 cm ², 通过等效电路拟合后电阻分别为8.5, 3.9, 6.6 Ω·cm ². 在-1.8 V(vs. SCE)电位下电解, 通入电量500 C时, 电极都具有较高电催化还原CO₂产甲酸性能, 而75 ℃下制备的电极性能最佳, 产甲酸电流密度为22.8 mA/cm ² , 产甲酸法拉第效率高达93.5%; 该电极经过20 h长时间电解后, 产甲酸电流密度可维持在12.8 mA/cm ² , 产甲酸法拉第效率稳定在约65%.     

β-PbO2/Sb-SnO2/Ti电极的苯酚电催化性能研究

采用刷涂热解和电镀制得了β-PbO₂/Sb-SnO₂/Ti电极. 采用X射线衍射（X-ray Diffraction,XRD）和扫描电镜（Scanning Electron Microscope,SEM）进行分析与观察,Sb-SnO₂中间层抑制PbF₂的生成,NaF促进二氧化铅晶粒的成型与分散,消除了β-PbO₂聚团. 据谢乐公式（Scherrer）计算晶粒尺寸为25.2 nm,电极表面结晶度高达100%. 极化测试显示,β-PbO₂/Sb-SnO₂/Ti电极扩散段电位区、析氧电位和Tafel斜率分别为1.85 ~ 2.15 V、2.08 V和0.84,优于β-PbO₂/Ti电极的1.40 ~ 1.80 V、1.75 V和0.36. 使用β-PbO₂/Sb-SnO₂/Ti、β-PbO₂/Ti电极在9 mA·cm^-2电流密度对苯酚模拟废水处理240 min,前者COD（Chemical Oxygen Demand）去除率、电流效率（Instant Current Efficiency）高达90.1%和63.28%,优于后者66.9%和44.96%. 寿命测试表明,β-PbO₂/Sb-SnO₂/Ti电极与β-PbO₂/Ti电极相比延长10倍,工业寿命可达8.6a,有较高的工程应用价值.     

Ti_(100-δ)Cu_δ(δ=0.02,0.28,1.39,5.65)阴极的制备及电催化还原NO_3~-机理

以Ti板为基体,采用异位电沉积法通过调控电镀时间制备了质量分数(δ)分别为0.02,0.28,1.39和5.65的Ti_(100-δ)Cuδ阴极;利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、电化学测试及NO_3~-处理实验等手段对其微观形貌、物相组成、电催化活性、抗腐蚀性能和产物选择性等进行了表征.结果表明,δ≥0.28时Ti_(100-δ)Cuδ电极表面的Cu镀层呈现(111)晶面择优取向,可有效提高电极稳定性;Cu活性层的形成为NO_3~-的吸附提供了活性点位,增强了电极的电催化性能,但Cu的加入会降低电极抗腐蚀性能;在一定的载铜量范围内,单质Cu对NO_3~-降解产物NO-2的吸附有一定的抑制作用,但会增强NO-2的还原反应活性,提高N2选择系数.应用Ti_(100-δ)Cuδ(δ=5.65)阴极在电流密度为20 m A/cm2、电解时间6 h条件下对NO_3~-进行处理,结果表明,NO_3~-去除率和N2选择系数分别高达75.47%和32.65%,与Ti电极的NO_3~-去除率(39.89%)和N2选择系数(2.19%)相比有显著提高.