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1.
复合半导体负载金属材料光催化性能研究   总被引:2,自引:0,他引:2  
梅长松  钟顺和 《无机化学学报》2005,21(12):1809-1814
CO2和烃类光催化直接合成烃类氧化物在合成化学、碳资源利用和环境保护等方面均有重大意义。用溶胶-凝胶和浸渍-还原相结合的方法制得M/V2O5-TiO2(M=Pd、Cu、Ni和Ag)光催化剂。利用XRD、TPR、IR、TPD、UV-Vis DRS和光反应器等技术研究了负载金属复合半导体的物相结构、吸附性能、光吸收性能和光催化反应性能。结果表明:金属负载在复合半导体上延迟了TiO2由锐钛矿向金红石相的转化,增强了V与载体TiO2的相互作用,使TiO2光吸收限发生蓝移,对可见光部分的吸收明显增加,拓宽了催化剂的光响应范围;材料吸光性能强弱顺序Pd/V2O5-TiO2 >Cu/V2O5-TiO2 >Ag/V2O5-TiO2>Ni/V2O5-TiO2;材料的吸附性能及反应物的吸附态是反应发生的关键,CO2在Ag/V2O5-TiO2表面无法形成卧式吸附态,没有目的产物甲基丙烯酸(MAA)生成,光量子效率低;光吸收性能较好的Pd/V2O5-TiO2对CO2吸附能力过强,卧式吸附态脱附温度高,光催化效率不高;Cu/V2O5-TiO2对CO2吸附能力适中,CO2与C3H6脱附温度较接近,实现了“光-表面-热”的协同作用,光量子效率最高,达15.1%。  相似文献   
2.
负载金属对MoO3-TiO2光催化剂结构与催化性能的影响   总被引:1,自引:1,他引:0  
用溶胶-凝胶和浸渍-还原相结合的方法制得M/MoO3-TiO2 (M=Pd, Cu, Ni和Ag)光催化剂。利用X-射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)、红外光谱(IR)、程序升温脱附(TPD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-VisDRS)和光反应等技术,研究了负载金属复合半导体的物相结构、吸附性能、吸光性能和光催化反应性能。结果表明,金属M(M=Pd, Cu)负载在复合半导体上,延迟了TiO2由锐钛矿向金红石相的转化,增强了Mo与载体TiO2的相互作用,促进Mo物种由四面体配位向八面体配位转化,使TiO2光吸收限发生蓝移,对可见光部分的吸收明显增加,拓宽了催化剂的光响应范围;固体材料吸光性能强弱顺序Pd/MoO3-TiO2 >Cu/MoO3-TiO2>Ag/MoO3-TiO2>Ni/MoO3-TiO2;Pd对CO2吸附能力过强,卧式吸附态脱附温度高,光催化效率不高;金属Cu对CO2吸附能力适中,CO2与C3H6脱附温度较接近,实现了光-表面-热的协同作用,光量子效率最高。  相似文献   
3.
Cu/MoO3-TiO2复合半导体光催化剂的制备与表征   总被引:3,自引:0,他引:3  
梅长松  钟顺和 《催化学报》2004,25(11):862-868
 用溶胶-凝胶法制备了复合半导体MoO3-TiO2,并用等体积浸渍法制备了Cu/MoO3-TiO2光催化剂. 利用X射线衍射、激光拉曼光谱、程序升温还原、红外光谱、透射电镜和紫外-可见漫反射光谱等技术研究了所得光催化剂的物相结构、微粒尺寸和吸光性能. 结果表明,MoO3含量为10%时呈单分子层分散在TiO2上,催化剂的平均粒径为10 nm. MoO3的引入使TiO2的吸收限发生明显的蓝移,MoO3负载量超过10%时,有体相MoO3生成,其光吸收性能下降. Mo-O-Ti键的形成加强了半导体之间的相互作用,有利于光生载流子在半导体间的传输. 负载金属Cu可促进四面体配位Mo向八面体配位Mo转化.  相似文献   
4.
Cu/SnO2-TiO2催化剂的结构、光吸收性能和催化反应性能   总被引:9,自引:0,他引:9  
用溶胶-凝胶法制得复合半导体SnO2-TiO2,用等体积浸渍法制得Cu/SnO2-TiO2光催化剂.利用X射线衍射、拉曼光谱、程序升温还原、红外光谱、透射电镜、紫外-可见漫反射光谱和光反应器等技术研究了Cu/SnO2-TiO2的物相结构、微粒尺寸、吸光性能和光催化反应性能.结果表明,质量分数为10%的SnO2单分子层分散在TiO2表面,固体材料平均粒径为22nm;SnO2的引入使TiO2吸收限发生明显蓝移,SnO2负载量超过单分子层分散(大于10%),有晶相SnO2生成,光吸收性能下降;Ti-O-Sn键的形成加强了半导体之间的相互作用,有利于光生载流子在半导体间的输送;负载金属Cu使复合半导体可见光部分的吸收明显增加,拓宽了催化剂的光响应范围;不同Sn担载量的光催化剂光吸收性能与量子产率有良好的对应关系,担载10%SnO2光催化剂光吸收性能和催化活性优于其它含量的催化剂,其光量子效率达到13.9%.  相似文献   
5.
Cu/V2O5-TiO2的光催化丙烯和二氧化碳合成MAA反应性能   总被引:4,自引:0,他引:4  
梅长松  钟顺和  肖秀芬 《分子催化》2005,19(3):161-166,i001
用IR、TPD、UV-Vis和微型光反应器技术研究了CO2和C3H6在Cu/V2O5-TiO2表面上的吸附特性和光催化反应性能.实验结果表明:在Cu/V2O5-TiO2催化剂表面存在金属位Cu、Lewis酸位V^5 和Ti^4 以及Lewis碱位V-O-Ti的桥氧和V=O的端氧三类活性中心;在金属位Cu和Lewis酸位Ti^4 (或V^5 )协同作用下.CO2形成活性较高的卧式吸附态Cu-(CO)-O→Ti^4 (或V^5 ).C3H6的β-H和β-C分别吸附在Lewis碱位V=O与金属位Cu上形成Cu-C(CH2CH3)-H→O=V吸附态;Cu/V2O5-TiO2催化剂的吸光阈值红移和光吸收量的提高均有利于其光催化活性的提高;担载10%V2O5的光催化剂催化活性优于其它含量的催化剂,其光量子效率达到15.1%;C3H6转化率为5.5%,MAA选择性超过95%.根据实验结果.提出了光促表面催化合成反应的机理.  相似文献   
6.
用溶胶-凝胶和浸渍-还原相结合的方法制得M/WO3-TiO2 (M=Pd, Cu, Ni, Ag)光催化剂. 利用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)、红外(IR)、程序升温脱附(TPD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis-DRS)和光反应器等技术研究了复合半导体负载金属的物相结构、光吸收性能和光催化反应性能. 结果表明: 金属负载在复合半导体上延迟了TiO2由锐钛矿向金红石相转化, 增强W与载体TiO2的相互作用, 使TiO2光吸收限发生蓝移, 对可见光部分的吸收明显增加; 固体材料吸光性能强弱顺序Pd/WO3-TiO2>Cu/WO3-TiO2>Ag/WO3-TiO2>Ni/WO3-TiO2; 金属Pd对CO2吸附能力过强, 卧式吸附态脱附温度高, 光催化效率不高; 金属Cu对CO2吸附能力适中, CO2与C3H6脱附温度较接近, 实现了“光-表面-热”协同作用, 光量子效率最高, 达到19.7%.  相似文献   
7.
磁性纳米固体超强酸的合成、表征及性能   总被引:16,自引:0,他引:16  
首次制备了SO4^2-/Co0.5Fe2.5O4^-ZrO2磁性固体超强酸,利用TEM,DTA,XRD和FTIR等手段研究了Co0.5Fe2.5O4磁性基质对ZrO2的粒子大小、晶化温度与结构的影响,考察了磁性固体超强酸的催化性能及催化剂的寿命、回收率和磁性,结果表明,引入Co0.5Fe2.5O4磁性基质不但赋予催化剂以磁性,而且在固体超强酸形成过程中延迟了ZrO2由四方晶相向单斜晶相的转变,有助于稳定样品表面的含硫物种,磁性固体超强酸对酯化反应具有较高的催化活性,可活化再生,并保持磁性。  相似文献   
8.
负载金属对WO3-TiO2光催化剂结构与催化性能的影响   总被引:1,自引:0,他引:1  
梅长松  钟顺和 《化学学报》2005,63(19):1789-1794
用溶胶-凝胶和浸渍-还原相结合的方法制得M/WO3-TiO2 (M=Pd, Cu, Ni, Ag)光催化剂. 利用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)、红外(IR)、程序升温脱附(TPD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis-DRS)和光反应器等技术研究了复合半导体负载金属的物相结构、光吸收性能和光催化反应性能. 结果表明: 金属负载在复合半导体上延迟了TiO2由锐钛矿向金红石相转化, 增强W与载体TiO2的相互作用, 使TiO2光吸收限发生蓝移, 对可见光部分的吸收明显增加; 固体材料吸光性能强弱顺序Pd/WO3-TiO2>Cu/WO3-TiO2>Ag/WO3-TiO2>Ni/WO3-TiO2; 金属Pd对CO2吸附能力过强, 卧式吸附态脱附温度高, 光催化效率不高; 金属Cu对CO2吸附能力适中, CO2与C3H6脱附温度较接近, 实现了“光-表面-热”协同作用, 光量子效率最高, 达到19.7%.  相似文献   
9.
Cu/MoO3-TiO2光催化CO2与C3H6反应合成甲基丙烯酸的性能   总被引:4,自引:0,他引:4  
梅长松  钟顺和 《催化学报》2004,25(12):937-942
 研究了Cu/MoO3-TiO2上CO2和C3H6的吸附特性及其光催化CO2与C3H6反应合成甲基丙烯酸(MAA)的性能. 结果表明,在Cu/MoO3-TiO2催化剂表面存在金属Cu位、Lewis酸位Mo6+和Ti4+以及Lewis碱位Mo-O-Ti的桥氧和Mo=O的端氧三类活性中心. 在金属Cu位和Lewis酸位Ti4+(Mo6+)的协同作用下,CO2形成活性较高的卧式吸附态Cu-(CO)-O→Ti4+(Mo6+),C3H6的β-H和β-C分别吸附在Lewis碱位 Mo=O 与金属Cu位上形成Cu-C(CH2)(CH3)-H→O=Mo吸附态. Cu/MoO3-TiO2催化剂吸收阈值蓝移和光吸收量的提高均有利于其催化活性的提高,Cu/10%MoO3-TiO2 光催化剂的催化活性优于其它MoO3含量的催化剂,光量子产率达22.8%,在110 ℃,0.1 MPa,空速200 h-1和125 W紫外灯辐照下,C3H6转化率为8.4%,MAA选择性超过95%. 提出了催化剂光促表面催化CO2与C3H6合成MAA的反应机理.  相似文献   
10.
Cu/M0O3-TiO2复合半导体光催化剂的制备与表征   总被引:1,自引:0,他引:1  
梅长松  钟顺和 《催化学报》2004,25(11):862-868
用溶胶-凝胶法制备了复合半导体MoO3-TiO2,并用等体积浸渍法制备了Cu/MoO3-TiO2光催化剂,利用X射线衍射、激光拉曼光谱、程序升温还原、红外光谱、透射电镜和紫外-可见漫反射光谱等技术研究了所得光催化剂的物相结构、微粒尺寸和吸光性能,结果表明,MoO3含量为10%时呈单分子层分散在TiO2上,催化剂的平均粒径为10nm.MoO3的引入使TiO2的吸收限发生明显的蓝移,MoO3负载量超过10%时,有体相MoO3生成,其光吸收性能下降.Mo-O-Ti键的形成加强了半导体之间的相互作用,有利于光生载流子在半导体间的传输,负载金属Cu可促进四面体配位Mo向八面体配位Mo转化。  相似文献   
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