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采用H2O2、HNO3和空气等氧化剂(ox)对碳纳米管-氧化铝(CNTs-alumina)复合材料进行纯化改性处理, 制备了Ru/CNTs-alumina-ox系列催化剂. 透射电镜(TEM), 热重(TG), X射线衍射(XRD)和傅里叶变换红外(FTIR)光谱分析结果表明, CNTs-alumina-H2O2复合载体中碳管结晶度最好, 且部分碳管被打断, 长度变短, 使其表面的羟基、羧基和羰基的含量明显提高. 电感偶合等离子体发射光谱(ICP)分析结果还表明, 经HNO3处理时CNTs-alumina-HNO3复合载体中有Al的溶出, 溶液中Al含量为49.98 mg·g-1. 经三种氧化剂处理后所得到的催化剂, 其结构和表面化学性质存在明显的差别, 影响了氨合成催化剂的活性, 其中以CNTs-alumina-H2O2复合载体制备的催化剂氨合成活性最高, 在10 MPa、425 °C、10000 h-1条件下, Ru/CNTs-alumina-H2O2催化剂氨合成反应速率达到39.8 mmol·g-1·h-1. 相似文献
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BaO对蒽醌氢化制过氧化氢Pd/Al2O3催化剂性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
采用湿浸渍法制备了用于蒽醌氢化生产H2O2的含BaO的Pd/δ,θ-Al2O3系列催化剂,利用X射线衍射、扫描电镜、氮气物理吸附、氢-氧滴定和电子探针等技术手段考察了不同BaO含量对Pd/δ,θ-Al2O3催化剂性能的影响.结果表明,适量BaO的添加能抑制Al2O3的高温烧结,增大载体的比表面积,提高催化剂上金属Pd的分散度,减小Pd层厚度以及提高催化剂表面的Pd浓度,从而提高了催化剂的氢化活性.在钯负载量相同时,添加3%的BaO可使催化剂的活性提高25%左右. 相似文献
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氨是关系国计民生的大宗化学品,也是氢能源的重要载体.目前,世界合成氨工业每年消耗约2%的世界总能源,并排放超过1%的CO2,节能降耗需求十分迫切,其中的关键在于高性能氨合成催化剂的开发.传统观点认为,B5活性位是钌催化剂上氮解离和氨合成的活性位,当钌粒子尺寸在1.8~2.5 nm时催化剂的B5活性位数量最多,而钌尺寸较小(0.7~0.8 nm)的催化剂几乎没有氨合成活性.本文通过改变钌负载量调变了氧化铈负载钌催化剂的钌表面浓度,证实钌粒子尺寸低于2.0nm时,氧化铈负载钌催化剂也具有较高的氨合成活性.XPS等表征结果证实:钌表面密度低于0.68 Ru nm-2时,钌主要以层状形式存在于氧化铈表面,层状钌与氧化铈紧密接触,电子从氧化铈的缺陷位传递给钌物种,在这种情况下,Ru 3d5/2的结合能有所下降,氮解离能力增强,这有利于提高催化剂的氨合成活性;当钌表面密度约为0.68 Ru nm-2时,钌金属传递电子给氧化铈,此时Ru 3d5/2结合能有所增加;当钌表面密度高于1.4 Ru nm-2后,钌物种优先在层状钌表面聚集成大尺寸钌纳米粒子,此时催化剂中同时存在钌团簇和钌纳米粒子,氧化铈载体对钌粒子电子性质的影响减弱,因此大尺寸钌金属颗粒Ru 3d5/2结合能又有所下降.另一方面,氢分子会在氧化铈表面形成均裂产物(两个OH基团)或异裂产物(Ce-H和OH).同时氢分子还会在0价钌金属表面解离形成氢原子,并进一步溢流到氧化铈表面与氧原子作用形成羟基.钌活性位上的氢物种比氧化铈中的氢更容易脱附,因此氧化铈中钌的存在不仅可以增强其氢吸附量,还降低了氢物种的吸附强度.当钌表面密度低时,氧化铈与钌的相互作用较强,催化剂中的氢物种容易溢流到氧化铈中形成羟基基团,此时催化剂的氢吸附能力增强,氢中毒问题较显著.当钌表面密度较高时,氢原子在大尺寸钌颗粒上移动、反应和脱附,因此催化剂的氢中毒问题也得到显著缓解.总之,对于氧化铈负载钌催化剂,氧化铈与钌金属之间的电子相互作用以及其吸附性质都会影响催化剂的氨合成活性,因此钌表面密度低于0.31 Ru nm-2以及约为2.1 Ru nm-2时,催化剂都展现出了较高的氨合成活性.本文将为设计制备高性能钌基氨合成催化剂提供理论指导. 相似文献
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