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1.
对KNO,/MCM-48用于丙醇和碳酸二甲酯进行酯交换合成碳酸二丙酯的催化性能进行了考察.用X射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)和X射线荧光法研究了催化剂的结构特征和表面性质.XRD结果表明,随着K负载量的增加,载体特征峰强度逐渐减弱,但仍保留MCM-48的晶体结构.随着焙烧温度的升高,KNO3逐渐分解成K2O.分别考察了活性组分负载量、焙烧温度、焙烧时间和催化剂的用量以及反应时间对反应的影响.结果表明,KNO3/MCM-48催化剂对碳酸二丙酯的合成具有很高的催化活性.在反应温度363K,反应时间6h,催化剂用量5%,丙醇与碳酸二甲酯摩尔比为4的条件下,碳酸二甲酯的转化率可达99.9%,产物碳酸二丙酯选择性93.4%,产率93.3%.  相似文献   
2.
选用了变质程度不同的八种煤和三种不同分子量的聚对苯乙烯磺酸钠(PSS)添加剂,详细考查了该添加剂的分子量对水煤浆浆体性质的影响。结果发现,在考查PSS相对分子量的范围内(质均分子量为5.34×104~33.39×104),八种煤的水煤浆成浆性随着分子量的增大而增加,水煤浆成浆性与PSS添加剂的平均分子量的关系可归因于添加剂在煤粒上的吸附,分子量小的PSS在煤粒上的吸附量大于分子量大的PSS;PSS分子量的增加有利于水煤浆的流变性由胀性向假塑性转变;PSS分子量的增加使水煤浆的静态稳定性得到显著的改善。  相似文献   
3.
NiO/SnO2-ZrO2催化剂的制备及甲烷燃烧催化性能的研究   总被引:6,自引:2,他引:6  
利用正交分析,通过溶胶凝胶-超临界干燥及复合浸渍的方法制备了NiO/SnO2-ZrO2催化剂,进行了活性评价,考察了前驱物、NiO、SnO2含量及制备方法对催化剂活性及稳定性的影响,并采用XRD、TEM对催化剂进行了表征分析,结果表明:NiO/SnO2-ZrO2催化剂具有良好的甲烷燃烧催化性能(t100%=640 ℃),其活性、稳定性与制备参数密切相关,其中NiO含量是影响催化剂活性、稳定性的最主要参数,它对催化剂稳定性和活性的影响规律正相反; SnO2组分的添加使ZrO2单斜相稳定,对催化剂起到了良好的稳定化作用,发现当SnO2含量在6 mol%左右时,催化剂具有较好的稳定性;对于制备方法,在凝胶前加入活性组分有利于催化剂的高活性,而在凝胶后加入活性组分,则有利于催化剂保持较好的稳定性;活性组分前驱物对催化剂性能影响不大,采用Ni(NO3)2作为前驱物较为合适。  相似文献   
4.
凝结热对低阶煤低温氧化过程的影响   总被引:3,自引:0,他引:3  
选用Pulse Calorimeter仪器,研究了低阶煤在干燥氧气下低温氧化过程的反应热和相对湿度为80%的氮气下凝结热与温度的变化,以研究凝结热对低阶煤低温氧化过程的影响。结果表明,随着温度的上升体系的反应热增加,而凝结热减少。在26℃~60℃的低温下,体系的凝结热明显高于反应热。因此,低温下凝结热是影响低阶煤的低温氧化过程的重要因素。研究还得到了低阶煤在干燥氧气下低温氧化过程的动力学方程及活化能。  相似文献   
5.
研究了分子结构特征不同的二六种添加剂与灵武煤成浆性、流变特征以及静态稳定性间的匹配规律。实验结果表明,添加剂的主结构特征、取代基的性质、磺化度及聚合度与灵武煤浆体各性质间存在明显的匹配规律,其中,主结构特征、聚合度和磺化度对灵武煤浆体了为显著。分散性能强的添加剂不地灵武煤煤浆流变特性的改善,而在一定范围内磺化度的增加能明显改善浆体的流变特性,添加剂的聚合度是影响灵武浆体的成浆性和稳定性的重要因素。  相似文献   
6.
蒋权  王悦  尚介坤  许杰  李永昕 《化学通报》2016,79(2):157-163
以二氰二胺为前驱体,不同晶化温度的SBA-15为硬模板,用纳米浇铸法合成了一系列比表面和孔体积可调的介孔石墨相氮化碳(CND-SBA15)。通过N2吸-脱附、TEM、小角XRD、XPS、FT IR、CO2-TPD等手段研究了材料的织构、微观形貌、孔结构的有序性、化学组成和碱性质等。在以苯甲醛和丙二腈为底物的Knoevenagel缩合反应中,CND-SBA15材料表现出了很好的催化活性和稳定性。  相似文献   
7.
分散剂分子结构特征对煤浆流变特性的影响   总被引:14,自引:4,他引:14  
系统考察了具有不同分子结构特片系列分散剂对高浓度煤浆性质的影响。发现煤的成浆性、浆体的流变特性和稳定化作用与分散剂的分子结构特征密切相关。就本研究所涉及的分散剂种类和煤种而言,分散剂单体结构中多核芳烃结构所占比例较小时易于使浆体呈屈服假塑性,相反,则使浆体呈屈服胀塑性。分散剂单体的侧链结构对煤成浆性和浆体流变性的影响不很突出,而分散剂的第二单体结构的影响却非常显著。结果还同时表明,分散剂的高分散性能是导致浆体呈屈服胀塑性流体和弱化浆体稳定化作用的重要因素。  相似文献   
8.
薛冰  陈晔  洪颖  马丁阳  许杰  李永昕 《催化学报》2018,39(7):1263-1271
苯酚是一种重要的基本有机化工原料.全球近90%的苯酚都是经"三步异丙苯法"工艺合成而得,但是该工艺存在单程苯酚收率低(5%)、酸污染严重等不足.同时由于联产丙酮,苯酚的产量也受丙酮市场所制约.由苯经氧化或羟基化一步法合成苯酚是催化化学领域中一项极具挑战的课题.由于苯分子较难活化,而苯酚易于深度氧化,因此研发和设计具有高活性和高选择性的催化剂是该课题的研究核心.因具有诸多特殊的理化性质,石墨相氮化碳(g-C_3N_4)作为一种新型碳质材料近年来在光催化、热催化、燃料电池和气体吸附等领域展示出广阔的应用前景.g-C_3N_4的类石墨层基本单元为大π共轭的三均三嗪环,对苯分子具有良好的吸附和活化能力.目前,g-C_3N_4(尤其是具有高比表面的介孔材料)在苯Friedel-Crafts烷基化和酰基化反应、苯的CO2氧化等反应中均显示了良好的催化活性.尽管如此,由于缺乏合适的氧化活性中心,纯的g-C_3N_4对苯直接羟基化几乎无催化活性.本课题组曾将乙酰丙酮氧钒和氧化钒负载至介孔g-C_3N_4,发现该类催化剂在H2O2参与的苯直接羟基化反应中,苯转化率高达18%,而苯酚选择性大于95%.然而,此类介孔g-C_3N_4均采用硬模板法合成,制备周期长且需要HF溶液蚀刻氧化硅模板.另外,钒基组分在介孔g-C_3N_4表面也存在着部分溶脱现象.本文以FeCl_3和二氰二胺为前驱体,通过一步热解法直接合成了含铁的g-C_3N_4材料(Fe-g-C_3N_4).采用N2吸附-脱附、XRD、TG、FT-IR、UV-vis、XPS光谱和TEM对材料的理化性质进行表征.结果显示,Fe的原位引入能显著提高g-C_3N_4的比表面积和孔体积,且使其依然保持石墨相结构.同时,富N的g-C_3N_4材料能有效地锚定Fe离子,使其均匀地分散在载体表面.作为多相催化剂,Fe-g-C_3N_4在H_2O_2环境下对苯羟基化合成苯酚的反应表现出较高的催化活性.当反应温度为60°C,其苯酚收率最高可达17.5%,且回收使用多次催化剂活性表现稳定.与之前报道的含铁和负载氧化钒或乙酰丙酮氧钒的g-C_3N_4催化剂材料相比,Fe-g-C_3N_4催化剂制备工艺更加简便.  相似文献   
9.
M/(MgO)y(CeO2)1-y(M=Ni、Co、Cu)催化剂的催化甲烷燃烧性能   总被引:2,自引:0,他引:2  
采用溶胶凝胶法制备了M/(MgO)y(CeO2)1-y(M=Ni、Co、Cu)催化剂. 研究了催化剂Ni/(MgO)y(CeO2)1-y催化活性与Ce含量的关系, 当y=0.9时, 催化剂的活性和稳定性最好. 对比研究了(MgO)0.9(CeO2)0.1为载体, 负载Ni、Co、Cu活性组分的催化剂催化甲烷燃烧性能. 结果表明, 负载Cu的催化剂活性最好, 但二次评价后催化剂已烧结;负载Ni的催化剂活性与负载Cu的催化剂相差不大, 且稳定性最好, 经1000 ℃焙烧的Ni/(MgO)0.9(CeO2)0.1催化剂比表面仍有14.32 m2•g-1, 具有较高的催化活性和很好的热稳定性;负载Co的催化剂活性不如前两者, 稳定性居中, 但比表面降低得最少, 抗烧结能力强.  相似文献   
10.
檀波  许杰  薛冰  刘平  李永昕 《化学通报》2013,(2):150-156
以氰胺为前驱体,通过胶态纳米氧化硅小球模板法,制备了一系列介孔类石墨氮化碳材料(mpg-C3N4)。通过X射线衍射、N2吸附-脱附、透射电镜、红外光谱、元素分析等手段对mpg-C3N4的结构和形貌等理化性质进行了表征。结果发现,通过调控硬模板和前驱体的用量可以获得比表面(190~301m2/g)和孔体积(0.65~1.07cm3/g)可调的mpg-C3N4材料。以Knoevenagel缩合为探针反应研究了mpg-C3N4的催化性能,结果显示,在以苯甲醛和丙二腈为底物的缩合反应中,去质子化mpg-C3N4表现出良好的催化性能。经简单分离后催化剂可重复使用5次以上且活性基本保持不变。  相似文献   
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