H-MCM-22和H-MCM-36分子筛对苯与异丙醇烷基化反应的催化性能

由同一前驱体合成了H-MCM-22和H-MCM-36分子筛.采用X射线衍射、N2吸附、程序升温脱附和红外光谱等方法,结合不同的表面后处理手段,研究了分子筛的结构和表面酸性.结果表明,H-MCM-22的B酸中心主要分布在内表面,H-MCM-36的B酸中心主要分布在外表面.H-MCM-36的总B酸量小于H-MCM-22,但其外表面B酸量相对较大.在苯与异丙醇的烷基化反应中,两个分子筛都表现出较为优异的催化性能.与H-MCM-22相比,H-MCM-36具有更高的反应活性和稳定性,对主产物异丙苯具有更好的选择性.结合各种表征结果表明,两个分子筛的外表面B酸中心是苯与异丙醇烷基化反应的主要活性中心.     

脱铝MCM-49分子筛的结构、酸性及苯与丙烯液相烷基化催化性能研究

采用硝酸回流和水蒸气两种处理方法对用动态水热法合成的纳米MCM-49分子筛进行脱铝改性. 用XRD、氮气吸附-脱附、NH3-TPD、FTIR和NMR等技术进行了表征, 并考察了脱铝前后MCM-49分子筛在苯与丙烯液相烷基化反应中的催化性能. 27Al核磁共振谱表明, 硝酸回流和水蒸气处理能有效地脱除MCM-49分子筛的部分骨架铝和非骨架铝. NH3-TPD和FTIR表征结果表明, 脱铝降低了MCM-49分子筛的Brönsted酸和Lewis酸的酸量. 硝酸脱铝未改变分子筛的酸强度分布, 而在600 ℃水蒸气脱铝则造成酸强度的降低. 实验条件下, MCM-49分子筛的丙烯转化率为99.5%, 异丙苯的选择性为73.6%. 脱铝改性降低了烷基化反应活性和异丙苯的选择性, 提高了收率. 与脱铝前MCM-49分子筛相比, 常温下经硝酸处理5 h的脱铝MCM-49分子筛在保持催化活性相当的情况下, 异丙苯收率提高了5.3%.