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准确理解金属大环配合物(如N4-Fe2+)体系的氧化还原化学性能,对氧还原反应(ORR)电催化剂的基础研究和合理设计具有重要意义.本文采用微波法将三种不同酞菁铁类金属大环配合物吸附在碳纳米管上,分别记为(NH2)4FePc@CNTs,(t-Bu)4FePc@CNTs和FePc@CNTs,考察了取代基对Fe3+/Fe2+氧化还原电位的影响,以及碱性介质中的氧还原反应催化活性.结果表明,FePc@CNTs,(t-Bu)4FePc@CNTs和(NH2)4FePc@CNTs的ORR起始电位分别为0.98,0.96和0.96 V,而半波电位(E1/2)由高到低的顺序为FePc@CNTs(E1/2=0.91 V),(t-Bu)4FePc@CNTs(E1/2=0.87 V),(NH2)4FePc@CNTs(E1/2=0.83 V).与20%Pt/C(E1/2=0.85 V)相比,FePc@CNTsFePc@CNTs具有优异的ORR性能.在活性、稳定性和耐甲醇性方面,FePc@CNTs复合材料比其他复合材料表现出更高的ORR性能.研究发现,FePc上的供电子基团可以显著改变N4-Fe2+活性位点的电子云密度,增加dz 2轨道(HOMO)的能量,并观察到Fe2+/Fe3+氧化还原电位显著向阴极方向移动.结果表明,取代基的高电子贡献能力降低了HOMO和LUMO(O2的杂轨道*-轨道)之间的电子耦合,从而降低了氧还原催化活性.因此,FePc框架外围的供电子基团对ORR不利.本文阐明了取代基电子效应-金属大环配合物氧化还原电位与ORR催化性能之间的关系,为ORR催化剂活性中心的构建和调控提供了借鉴. 相似文献
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研制了可用于大型爆炸现场的、 测量爆炸火焰真温的多光谱温度计(量程为800~3 500 ℃,波长范围为0.6~1.1 μm)。测量原理进一步改进,加入亮温逼近法解决了二次测量法初值选取困难的问题,并应用此高温计在空旷场地对3 kg TNT炸药爆炸的全过程进行测量。通过实验结果的分析可知,此高温计可以测量爆炸火焰真温变化全过程,对波阵面瞬时温度与燃烧火球温度的测量均具有很好的效果。同时,分析了影响此高温计测量精度的各个因素,得出目前制约多光谱高温计测量精度提高的主要因素仍然为真温算法及标定方法的误差,这为今后研制高精度高温计明确了方向。 相似文献
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正确理解初中化学教学中的“情感态度与价值观”目标,必须把握其内容、特点以及与学科德育目标的联系和区别;全面达成情感态度与价值观目标,必须优化教学过程并准确设计、科学渗透课时情感态度与价值观目标。 相似文献
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