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1.
甲醇气相羰基化Ni/AC催化剂的失活行为   总被引:1,自引:1,他引:1  
采用连续流动固定床反应装置,Ni/AC作为催化剂,在533 K、1.5 MPa、CO/CH3OH/CH3I摩尔比20/19/1、7.5 gcat·h·mol-1下考察了催化剂的稳定性,并通过XPS、ICP和XRD等技术对甲醇气相羰基化反应前后Ni/AC催化剂进行了表征。结果表明,长时间运转催化剂表面形成NiI2,使具有催化活性的Ni0活性中心数量减少,活性降低。XPS结果显示羰基化活性中心Ni不断迁移并在催化剂表面富集,导致积炭效应,堵塞催化剂孔道,使催化剂失活。进一步对积炭类型研究,发现形成的碳物种主要是石墨型碳。Ni向催化剂表面迁移富集,并与CO形成可挥发的Ni(CO)4,造成金属镍的大量流失由ICP所证实。  相似文献   
2.
甲醇气相羰基化Ni-Pd/AC催化剂失活机理的研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
采用连续流动固定床反应装置,Ni Pd/AC为催化剂,在260℃、1.5MPa、CO/CH3OH/CH3I摩尔比为20/19/1、W/F为7.5g·h·mol-1下考察了催化剂的稳定性,并对失活前、后Ni-Pd/AC催化剂进行了比表面积、热解-红外分析(Py FTIR)和XPS表征。结果表明,反应初期反应产物乙酸或乙酸甲酯与催化剂之间强吸附堵塞了催化剂孔道,导致扩散受到限制。随着反应时间的延长,羰基化活性中心Ni不断迁移并富集在催化剂表面上,使Ni晶粒增大,成为积炭的活性中心,积炭堵塞了催化剂孔道,导致催化剂失活。进一步对积炭类型进行研究,发现形成的碳物种主要是类石墨型碳。  相似文献   
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