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1.
铑膦络合物催化丙烯醛化反应机理的研究   总被引:4,自引:2,他引:2  
应用原位红外光谱,研究了以正丁醛为溶剂的丙烯醛化反应过程,采用反应气逐个引入的方法,当催化剂母体活化生成活性组分HRh(CO)_2(PPh_3)_2 后.检测到它与丙烯配位后生成的烷基物C_3H_7Rh(CO)_2(PPh_3)_2;引入CO后.可检测出生成的酰基物(C_3H_7CO)Rh(CO)_2(PPh_3)_2;并证明.酰基物可与H_2发生氧化加成和还原消除反应.因而生成正丁醛与异丁醛,同时.催化剂恢复其活性组分.实验证明.该过程可反复进行.由此.初步验证了铑膦络合物催化丙烯醛化反应的缔合型反应机理;实验结果也支持体系中存在另一种解离(CO)机理的观点.  相似文献   
2.
刘金尧 《分子催化》1997,11(1):50-54
Pt(111)表面上一氧化碳的吸附与氧化反应1)刘金尧(清华大学一碳化工国家重点实验室北京100084)XuMZaeraF(DepartmentofChemistryUniversityofCaliforniaRiversideCA92521)关键词...  相似文献   
3.
羰基化反应的若干开发研究进展   总被引:7,自引:0,他引:7  
刘金尧  朱起明 《化学进展》1996,8(3):251-256
本文介绍了羰基化反应及其特点。指出在我国资源条件下, 开发作为现代化工骨干技术的羰基化反应具有重要的现实与战略意义。报道了国内外羰基化技术研究、开发的若干进展与现状, 对在我国发展羰基化技术提出了建议。  相似文献   
4.
本文应用“原位”发射红外光谱技术,在280℃,0.5MPa反应条件下,对于Cu/ZnO/Al2O3催化剂 CO+H2CO+H2+CO2反应体系的反应过程进行了动态跟踪结果表明,CO|H2反应体系中,CO插入表面-烷氧基的金属-碳键可能是生成碳二以上醇的反应速控步骤。  相似文献   
5.
丙烯氢甲酰化过程(以下简称氢甲酰化过程),可以用如下反应式表示: 作者在进行氢甲酰化动力学研究中发现,在接近工业生产条件,特别是使用了适当聚合度的正丁醛做溶剂时,只要控制一定的操作条件,即可在反应的母体转化期和诱导期内检测出反应体系的气相中各组分浓度的振荡变化。据作者了解,目前尚未有关于该体系气相组分中浓度振荡的报道。  相似文献   
6.
低碳醇合成反应的中间物及其衍变动态研究   总被引:4,自引:1,他引:3  
本文采用“原位”红外光谱与脉冲快速应答技术相结合对Cu/ZnO/Al_2O_3(K)、2.0 MPa、280℃条件下,CO+H_2合成低碳醇反应中间物及其衍变动态过程进行了研究。实验结果表明,在该体系中,反应中间物有表面酰基物种:(1715 cm~(-1))、(1670 cm~(-1))、(1730 cm~(-1))。表面羧酸盐物种:HCOOM(1590与1382cm~(-1))、CH_3COOM(1563与1434 cm~(-1))。这些中间物的衍变动态表明:是由转化而成,表面酰基物种是C_2+OH生成的主要中间体,低碳醇合成反应中碳链的增长是通过及与吸附的CO和H_2作用进一步转化为CH_3COM等更高级的实现的。而表面羧酸盐在此条件下不易形成C_2~+的增链物种。  相似文献   
7.
铑膦络合催化剂失活机理研究   总被引:3,自引:0,他引:3  
利用动力学实验装置及加温加压“原位”红外光谱和紫外光谱等检测手段,研究了氧、氯、硫及其化合物对铑膦络合物催化丙烯氢甲酰化反应的影响及作用机理。实验表明,上述物质能与催化剂的配位体三苯基膦及铑中心金属发生反应,其结果破坏了催化剂的活性结构,导致催化剂失活。不同的氯化物和硫化物对催化性能影响程度有明显差别。实验并证明,氧中毒是暂时性的,而氯中毒是永久性的。  相似文献   
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