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1.
复合催化剂中H-ZSM-5酸性对合成气制二甲醚的影响   总被引:22,自引:0,他引:22  
对合成气制二甲醚( D M E)复合催化剂中脱水组分 H Z S M 5 分子筛进行水热处理及 N H3 T P D、 C O2 T P D 表征. 研究结果表明, 在 H Z S M 5 分子筛脱水组分上具有两种酸性中心,高温 N H3 的脱附峰代表强酸中心, 低温 N H3 的脱附峰代表弱酸中心. 同时, 亦有两种不同强度的碱中心. 随 H Z S M 5 水热处理温度的提高, 总酸量及强酸中心数量逐渐降低, 碱性中心数目随 H Z S M 5 水热处理温度的提高略有增加, D M E的选择性随之提高. D M E 主要是在 H Z S M5 分子筛的弱酸中心上生成. 对 H Z S M5 于 600 ℃处理后与铜基催化剂混合制得的复合催化剂, 对其反应性能考察后发现, 当 H2/ C O≈2 时, 4~6 M Pa、2 000~3 000 h- 1、260 ℃为最适宜反应条件. 此时, C O 的转化率≥ 90% , 对 D M E 和甲醇的选择性为96% , D M E 在所有有机产物中的选择性≥ 80% , D M E的含量≥ 20% . 提高反应压力, C O 的转化率及 D M E 在产物中的含量有较大提高, 但对 D M E的选择性影响不大.  相似文献
2.
甲醇和碳酸丙烯酯合成碳酸二甲酯的研究   总被引:7,自引:0,他引:7  
采用浸渍法以ZrO2为载体,以碱金属氢氧化物和碳酸盐为前驱体制备了不同的固体碱催化剂,在温和反应条件下考察了催化剂的酯交换扳应性能,并通过BET、XRD和CO2-TPD等方法对催化剂进行了表征,结果表明:Na2CO3负载到不同载体上,其催化性能明显不同,Na2CO3/ZrO2催化剂获得了较高的酯交换活性。载体的比表面和孔结构与催化剂的反应活性无一定的依存关系。而催化剂表面的酸碱性是影响酯交换活性的重要因素。  相似文献
3.
 以Cu(NO3)2为前驱体,以水、丙酮或乙二醇为溶剂,以γ-Al2O3为载体,采用等体积浸渍法制备了用于合成气一步法制二甲醚的脱水-变换双功能催化剂,并对其还原性能、晶态分布、还原态的酸性及催化性能进行了研究. H2-TPR结果表明,以乙二醇为溶剂制备的催化剂上可还原氧化铜的量最多. XRD结果表明,以水为溶剂制备的催化剂上,氧化铜并未完全均匀地分散在氧化铝表面,而是有一部分以单质铜或铜铝化合物的形式存在; 而以丙酮或乙二醇为溶剂制备催化剂时,氧化铜分布均匀. 还原态催化剂NH3-TPD结果表明,以乙二醇为溶剂制备的催化剂上,酸性中心主要集中在弱酸位上. 浆态床搅拌釜中合成反应的结果表明,用氧化铜对脱水催化剂进行改性,能改善催化剂的催化性能,提高CO转化率和产物中二甲醚的选择性,抑制副反应的发生. 非水溶剂的使用对CO转化率没有明显的影响,但可改变催化剂上酸中心的分布,提高二甲醚的选择性,并抑制副反应的发生.  相似文献
4.
MnCl2-H4SiW12O40/SiO2催化氧化二甲醚制取甲缩醛   总被引:5,自引:0,他引:5       下载免费PDF全文
 采用浸渍法制备了H4SiW12O40/SiO2杂多酸催化剂,分别使用MnCl2, SnCl4和CuCl2对其进行修饰,并在常压连续流动固定床反应器中考察了催化剂对二甲醚选择氧化制取甲缩醛的催化活性. 结果表明, MnCl2修饰的H4SiW12O40/SiO2催化剂的活性和甲缩醛选择性均高于SnCl4和CuCl2修饰的催化剂. 进一步考察了不同MnCl2含量及反应温度对反应的影响. 在MnCl2含量为5%, 反应温度为593 K时, MnCl2-H4SiW12O40/SiO2催化剂的活性和甲缩醛选择性最佳,二甲醚转化率为8.6%, 甲缩醛选择性为36.3%. X射线衍射结果显示, MnCl2与H4SiW12O40相互作用并均匀地分散在载体上. 用红外光谱研究了MnCl2-H4SiW12O40/SiO2催化剂的结构,发现改性后的催化剂基本保持了杂多酸的Keggin结构. NH3程序升温脱附结果显示, MnCl2的加入较明显地降低了催化剂的酸强度和酸中心数目.  相似文献
5.
采用等容浸渍法制备改性脱水催化剂,通过H2-TPR、Pyridine-IR、还原态NH3-TPD、XRD等表征手段,以及目标反应浆态床CO+H2合成二甲醚,研究了催化剂的还原性能以及酸中心分布与反应性能之间的关系。H2-TPR结果表明,在脱水催化剂γ-Al2O3、V2O5/γ-Al2O3和Sm2O3/γ-Al2O3上不出现还原峰,V2O5、Sm2O3的加入改善了复合催化剂中Cu的还原性能,促进了甲醇催化剂的还原。Pyridine-IR表明,V2O5和Sm2O3的加入对L酸、B酸的量影响不大。还原态NH3-TPD说明V2O5和Sm2O3的加入改变了酸中心的分布,增加了弱酸中心的比率。XRD结果发现,V2O5和Sm2O3均匀分散在γ-Al2O3上,没有新的物种生成。二甲醚合成目标反应的结果表明,改性后催化剂的反应活性增强,合成反应中CO转化率、二甲醚的选择性都得到提高。V2O5和Sm2O3的添加增加了弱酸中心数量,促进了脱水活性,从而提高了复合催化剂合成二甲醚的活性和选择性。  相似文献
6.
Pd,Cu—La2O3/SiO2催化剂用于CO2+H2反应的研究   总被引:4,自引:2,他引:2  
7.
浆态床合成二甲醚复合催化剂失活原因探索   总被引:3,自引:1,他引:2       下载免费PDF全文
在反应温度260℃、压力5.0MPa的条件下,对浆态床反应器中二甲醚合成复合催化剂的失活规律进行了研究。结果表明, Cu基催化剂失活较快是导致浆态床二甲醚合成催化剂不稳定的主要原因。通过分析Cu基催化剂在浆态床反应器和固定床反应器中的活性变化规律,发现在浆态床反应器中不能及时导出反应体系的H2O对催化剂的毒副作用导致了浆态床Cu基催化剂快速失活。对失活催化剂进行的TPR、XRD和SEMEDS表征结果可以看出,Cu粒子的长大和积炭是Cu基催化剂失活的重要原因,与已有文献报道不同的是并未发现明显的Cu元素流失。  相似文献
8.
SiO2,Al2O3上涂载TiO2,ZrO2,La2O3制备Pd催化剂的研究   总被引:2,自引:2,他引:0  
采用浸渍法制备了La2O3,TiO2,ZrO2以单层状态分散在SiO2,Al2O3上的改性载体。用XPS求得它们的最大单层分散阈值为:0.22gLa2O3/100m^2SiO2,0.27gLa2O3/100m^2Al2O3,0.04gTiO2/100m^2SiO2,0.036g TiO2/100m^2Al2O3,0.07gZrO2/100m^2SiO2,0.08gZrO2/100m^2Al2O3.  相似文献
9.
TiO2,la2O3,ZrO2改性Pd/SiO2催化剂吸氢性能及反应活性的研究   总被引:2,自引:2,他引:0  
TiO2,La2O3和ZrO2以单层形式分布在SiO2上制得了Pd催化剂。经473K(LTR)及773K(HTR)H2处理后,进行H2-O2滴定反应,测定催化剂对H2的吸附能力。结果表明,Pd/TiO2/SiO2,Pd/La2O3/SiO2及Pd/ZrO2/SiO2的吸氢能力高于单一载体Pd催化剂的吸能力,说明SiO2骨架经涂层氧化物的改性,Pd得到较好的分散。Pd与载体之间相互作用为:Pd/Ti  相似文献
10.
使用微观动力学模型优化浆态床合成二甲醚   总被引:2,自引:2,他引:0       下载免费PDF全文
以合成气为原料,采用Cu-Zn-Al和γ-Al2O3构成的双功能催化剂,对使用浆态床一步法合成二甲醚的系统进行模拟研究。液固两相为全混流。气相为活塞流,组分方程使用四阶精度的Runge-Kutta法并结合C++编程进行求解,通过模拟计算,讨论了压力、温度、催化剂浓度对反应转化率、收率以及DME的选择性的影响,从而寻找合适的反应参数,为工业反应器放大设计和优化操作提供依据。  相似文献
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