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1.
钛硅分子筛催化丙烯环氧化反应条件的研究   总被引:15,自引:0,他引:15  
李钢  郭新闻 《分子催化》1998,12(6):436-440
以用四丙基溴化铵(TPABr)为模板剂合成的钛硅分子筛TS-1为催化剂,H2O2为氧化剂,系统地研究了丙环氧化反应的规律,考察了反应温度、丙烯压力、催化剂用量、反应时间等反应参数的影响,找到了较佳的丙烯环氧化反应条件。研究发现:温度对反应结果有显著影响。随反应温度升高,H2O2转化率提高,但环氧丙烷(PO)选择性降低;丙烯压力对反应结果无明显影响,催化剂不经再生处理,多次重复使用产物分布保持不变,  相似文献
2.
Ti-HMS催化氧化脱除模拟燃料中的硫化物   总被引:15,自引:0,他引:15       下载免费PDF全文
王云  李钢  王祥生  金长子 《催化学报》2005,26(7):567-570
 将噻吩、苯并噻吩、二苯并噻吩和4,6-二甲基二苯并噻吩(DMDBT)分别溶于正辛烷配成模拟燃料,以Ti-HMS为催化剂,以H2O2为氧化剂,对模拟燃料的氧化脱硫进行了研究,考察了Ti-HMS的催化活性及硅/钛比和结晶度对催化剂活性的影响. 结果表明,在Ti-HMS上硫化物氧化的难易顺序是由噻吩环上硫原子的电子云密度和硫化物分子的空间位阻共同决定的; 氧化反应发生在分子筛孔道内,骨架钛原子为活性中心; DMDBT在Ti-HMS上的氧化脱除效果比在TS-1,Ti-β或Ti-MCM-41上好. 随着Ti-HMS中硅/钛比的增大,DMDBT的脱除率降低; 随着Ti-HMS分子筛结晶度的升高,DMDBT的脱除率升高.  相似文献
3.
TS-1/过氧化氢催化体系中有机硫化物的选择氧化   总被引:15,自引:0,他引:15       下载免费PDF全文
孔令艳  李钢  王祥生  王云 《催化学报》2004,25(10):775-778
 研究了TS-1/过氧化氢催化体系中几种典型有机硫化物的选择氧化脱除. 结果表明,噻吩和2-甲基噻吩仅在水或叔丁醇溶剂中才能被有效氧化脱除,且两者的反应历程不同. 噻吩分子中的硫原子先被氧化,2-甲基噻吩分子中的噻吩环先被氧化. 当过氧化氢与硫化物摩尔比为4时,噻吩和2-甲基噻吩均可被氧化为硫酸. 采用甲醇、乙腈和水作溶剂时,甲基硫醚和丁基硫醇均可被选择氧化脱除. 由于存在空间位阻,苯并噻吩、二苯并噻吩及4,6-二甲基二苯并噻吩在TS-1/过氧化氢体系中均不能被有效脱除.  相似文献
4.
液体燃料催化氧化脱硫   总被引:12,自引:0,他引:12  
孔令艳  李钢  王祥生 《化学通报》2004,67(3):178-184
随着世界清洁燃料中含硫标准的不断提高,传统的加氢除硫方法面临的问题也更加严峻。在近年发展起来的非传统除硫新技术中,催化氧化脱硫技术的研究进展较快。本文介绍了催化氧化脱硫法这一新技术的理论基础及其基本原则,重点概述了近年来在液体燃料催化氧化法脱硫从而获得清洁燃料这一研究领域所取得的最新成果,并对该领域研究的发展方向进行了展望。  相似文献
5.
含钛分子筛催化氧化噻吩反应的研究   总被引:12,自引:0,他引:12       下载免费PDF全文
 以TS-1为催化剂,水为溶剂研究了正辛烷中噻吩的选择氧化反应. 结果表明,在TS-1/水/正辛烷三相体系中,在常压和333 K下噻吩硫完全转化成硫酸并转移到水相. 以叔丁醇作溶剂时,噻吩同样能被氧化,只是反应速率较低. 采用甲醇和乙腈作溶剂时,噻吩的氧化反应被抑制. 可以认为,TS-1的骨架钛能够活化噻吩,并使其发生氧化反应. 由于TS-1骨架的憎水性,水分子不影响噻吩与骨架钛的作用. 分子较大的叔丁醇因空间位阻效应而不能与活性中心作用,因此也不影响噻吩的活化. 但是,小分子溶剂如甲醇和乙腈,由于可与骨架钛作用,因而抑制了噻吩的活化,导致噻吩不发生氧化反应.  相似文献
6.
Ti-HMS分子筛的合成与表征   总被引:10,自引:0,他引:10       下载免费PDF全文
 以十二胺(DDA)为模板剂,采用室温晶化合成了钛硅中孔分子筛Ti-HMS,并用XRD,IR,UV-Vis和N2吸附对分子筛样品进行了表征,考察了配料硅/钛比、模板剂用量及晶化时间对合成分子筛的影响. 结果表明,Ti-HMS分子筛具有较大的比表面,孔径约为3 nm. 随着配料硅/钛比的降低,Ti-HMS分子筛的比表面积减小,进入骨架的钛量增多,且非骨架钛也增多. n(DDA)/n(SiO2)≤0.22时,随着模板剂用量的减少,Ti-HMS分子筛的结晶度下降,骨架钛含量减少,非骨架钛含量增加. 晶化时间在9~18 h最佳.  相似文献
7.
钛硅沸石的结晶动力学研究   总被引:8,自引:1,他引:7       下载免费PDF全文
 在TPABr-正丁胺体系中合成了钛硅沸石TS-1, 研究了此体系中的结晶动力学,求出了不同温度下的成核速率、晶体生长速率及表观活化能. 还研究了晶种类型和用量对钛硅沸石晶化的影响. 结果表明,随着晶化温度的升高, TS-1成核诱导期缩短,成核速率及晶体生长速率加快; 加入晶种可明显缩短TS-1成核诱导期,并减小晶粒粒度; TS-1, M, ZSM-11和β沸石等均可作为晶种合成TS-1, 并存在一个最佳晶种用量; 不加晶种时TS-1成核活化能和晶体生长活化能分别为44.4和75.7 kJ/mol.  相似文献
8.
不同晶型那格列奈的稳定性研究   总被引:7,自引:0,他引:7       下载免费PDF全文
对那格列奈的不同晶型特别是对新发现的S晶型的稳定性进行了测定和研究, 并将其与专利报道的H晶型进行对比。用X射线多晶粉末衍射法对S晶型的稳定性试 验,包括在不同温度下的热处理以及在光照、高湿度、机械球磨后的晶态变化进行 了测定和研究。结果发现S晶型那格列奈热稳定性最好,在室温到170℃的温度区间 能保持原有的晶型不变,H晶型可稳定到138℃,而B晶型最差,其晶型随着温度的 变化而变化。像H晶型一样,S晶型也具有良好的耐光照性、耐高湿性和耐机械球磨 性。  相似文献
9.
钛硅分子筛的结构表征及催化性能研究   总被引:7,自引:1,他引:6  
以TPABr为模板剂,氨水等为碱源合成了钛硅分子筛TS-1,并利用XRD,IR,元素分析,UV-VIS,热分析等手段对合成的分子筛进行了表征,通过丙烯环氧化反应合成的TS-1催化性能。结果结果,TS-1凝胶与产品的硅钛与基本一致;随着硅钛比的降低,TS-1由单斜晶系过渡为正交晶系,在硅钛比为129-16.7的范围内,随着进入骨架的钛量增加,单胞体积增大;  相似文献
10.
钛硅沸石合成中各组分作用研究   总被引:6,自引:2,他引:4  
李钢  赵琦 《燃料化学学报》1999,27(6):565-567
1983年Taramasso等[1]报导了钛硅沸石TS-1的合成。由于在用稀H2O2为氧化剂的低温氧化反应中TS-1的突出催化性能,所以近年来钛硅沸石的合成、表征及催化应用研究一直是热点课题。经典的钛硅沸石合成需要采用昂贵的模板剂-不含碱金属离子的四丙基氢氧化铵(T...  相似文献
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