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1.
以聚芳酰胺-多壁碳纳米管混合物为载体, 利用漆酶表面氨基与聚芳酰胺主链端羧基的共价偶联以及碳纳米管与漆酶间的疏水作用, 构筑了具有较高稳定性和电催化活性的漆酶修饰电极. 并对该固酶修饰电极的固酶量、酶活力、电化学行为及其电催化氧还原的性能进行了表征. 对漆酶分子具有亲和力的聚芳酰胺芳环结构及聚芳酰胺端羧基与漆酶表面氨基的共价偶联避免了漆酶的脱落和变性. 而碳纳米管与聚芳酰胺的混合使得该三维修饰电极具有良好的电子导电性, 并成功地实现了漆酶的氧化还原活性位与电极之间的直接电荷转移, 这一点可由在0.73 和0.38 V附近观察到漆酶的T1和T2 (漆酶的T1, T2铜活性位的形式电位分别为0.78 和0.39 V (vs NHE))铜活性位的两对氧化还原峰确认. 漆酶的担载量为56.0 mg·g-1, 具有电化学活性的漆酶占总担载漆酶量的68%. 在pH=4.4磷酸盐缓冲溶液中, 该修饰电极上氧气还原的起始电位为0.55 V, 其对氧气的米氏常数KM为55.8 μmol·L-1, 对氧气的检测限为0.57 μmol·L-1. 在4 ℃下保存两个月后能实现直接电荷转移的漆酶量仅下降了14%左右而氧还原超电势提高了约50 mV. 结果表明该修饰电极有望用作酶基生物燃料电池的阴极和电流型氧气传感器.  相似文献
2.
分层次电化学实验教学改革   总被引:1,自引:0,他引:1  
在教学实践的基础上,提出了分层次、多模块的电化学实验教学模式,并从教学改革理念、教学内容设计以及教学方法和培养模式等方面进行了阐述。  相似文献
3.
研究了Pt(111)电极在0.1mol/LHClO4溶液中O2吸附与OHad脱附及氧还原反应的动力学.研究发现OHad的可逆吸脱附速率很快;在氧还原的动力学或动力学与传质混合控制区,恒电位下氧还原的电流随反应时间缓慢衰减,在转速较大,扫速较慢的情形下正向扫描过程中氧还原的电流总是明显低于逆向扫描的电流;Pt/0.1mol/LHClO4从无O2切换到O2饱和时,其开路电位迅速从0.9V增加到1.0V.结果表明,Pt(111)电极上O2解离生成OHad速率很快,ORR过程中OHad会在表面缓慢积累,氧还原反应的动力学主要由反应 OHad+H^++e→←H2O的平衡热力学决定.  相似文献
4.
利用单晶旋转圆盘电极技术(Hanging Meniscus Rotating Disk Electrode,HMRD)在硫酸和高氯酸溶液中,分别研究了甘氨酸修饰的Pt(111)电极表面氧分子的电催化还原反应.实验发现:在硫酸溶液中,经甘氨酸修饰的Pt(111)电极表面的氧还原活性明显提高,其中氧还原的半波电位与Pt(111)电极的相比正移约0.1 V,而在高氯酸溶液中,甘氨酸修饰的Pt(111)电极的活性几乎没有发生变化.该实验结果表明:甘氨酸修饰的Pt(111)电极一方面抑制了SO42-在电极表面的吸附,另一方面又能在电极表面提供相邻的空位供氧分子吸附.通过与文献中报道的CN-修饰的Pt(111)电极上的氧还原结果的对比,可以推测甘氨酸修饰的Pt(111)电极表面氧还原活性提高,是由于甘氨酸在Pt(111)表面可能先被氧化成CN-后吸附在电极表面,进而促进了氧分子的电催化还原反应.  相似文献
5.
薄膜旋转圆盘电极方法是一种常用的评价气体物质在纳米电催化剂上的反应活性的方法,但是在数据分析过程中经常忽视了气体反应物在催化剂层中到活性位点的传质可能对估算的反应动力学参数的影响.本文以氧电极反应为例,使用薄膜旋转圆盘电极研究了不同担载量Pt/C电极的氧还原活性.实验结果表明,根据Koutecky-Levich方程求算相同电位下的"表观动力学电流密度"(对Pt活性面积归一化的mA/cm2Pt)或比质量电流(mA/μg Pt)随Pt担载量的减小而增大,说明在估算动力学电流时不能忽略O2在催化剂层中的扩散传质,而气体在催化剂层中的传质与催化剂层的结构、厚度、纳米催化剂的分散度等密切相关.建议在使用薄膜旋转圆盘电极方法来研究纳米催化剂气体电极反应活性时,首先系统考察担载量、分散度与催化剂层厚的影响,然后根据不同担载量催化剂归一化后的动力学电流密度(或比质量电流)-电势曲线是否重合来验证得到的是否是真实的动力学电流,从而得到更为准确的评价结果.  相似文献
6.
文中描述了明胶微球和海藻酸钠(SA)包裹微球的制备方法并通过试验比较明胶微球和包裹明胶微球的各种特性,最后用氯胺T法将碘-131标记在微球上。结果表明, 包裹明胶微球对碘有更好的负载量和稳定性;在相同条件下,包裹微球的降解时间比明胶微球的降解时间长;标记后的明胶微球通过直接注射介入到新西兰大白兔的肝脏,使用发射单光子计算机断层扫描仪 (ECT)显像表明,在大白兔体内包裹明胶微球标记的131I比明胶微球更稳定。  相似文献
7.
本文利用欠电位沉积亚单层的Cu及Pt置换取代Cu的方法, 制备了具有不同表面元素组成的Pd/Pt二元合金电极(用Pd/Ptx表示, x指欠电位沉积Cu-Pt置换取代Cu过程的次数),并对其表面元素组成、氧还原性能进行了表征. 在控制欠电位沉积Cu的下限电位恒定(0.34 V)的前提下, 表面Pt/Pd的元素组成比通过重复欠电位沉积Cu及Pt置换取代Cu的次数(1~5次)来可控地调变. 光电子能谱(XPS) 以及红外光谱实验表明,Pd/Ptx电极表层区的Pt:Pd元素组成比随着Pt沉积次数增加而增加, 对Pd/Pt4电极, 在电极表层区约2~3 nm内的Pt/Pd的原子比大约是1:4,而最表层裸露Pd原子的比例仍在20%以上。循环伏安结果显示, 随着Pt沉积次数的增加(1-5次), Pd/Ptx电极表面越不易被氧化。氧还原测试结果显示随着Pt沉积次数的增加(1~4次), Pd/Ptx二元金属电极的氧还原活性依次增加, 经过第3次沉积后其氧还原活性已优于纯Pt,而经4次以上沉积,其氧还原活性基本不变。在其它反应条件相同条件的前提下, Pd/Pt4电极上氧还原的半波电位与纯Pt相比右移约25 mV。结合本文与文献的实验结果,我们初步认为Pd/Ptx二元金属体系氧还原性能改善主要源自表层Pd原子导致其邻近的Pt原子上含氧物种吸附能的降低.  相似文献
8.
聚苯乙烯(PS)在氯化锌(ZnCl_2)做催化剂下,通过氯甲基甲基醚氯甲基化反应,合成了氯甲基化聚苯乙烯(CMPS).在氯化亚铜/联二吡啶(CuCl/bpy)催化下,以CMPS为大分子引发剂引发甲基丙烯酸甲酯(MMA)、甲基丙烯酸酯化查尔酮(MSPK)进行原子转移自由基聚合,成功合成了侧链含有查尔酮结构的光敏聚苯乙烯接枝共聚物(PSMM),所得聚合物结构经过红外光谱(FT-IR)、核磁共振氢谱(~1H NMR)得到确认,通过热重分析(TG)、示差扫描量热法(DSC)测试了该聚合物的热学性能.结果表明,该接枝共聚物具有较好的热学性能及良好的光敏性.  相似文献
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