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1.
Ni改性Cu/Mn/ZrO2催化剂合成低碳混和醇的研究   总被引:11,自引:1,他引:10       下载免费PDF全文
Ni改性的Cu/Mn/ZrO2是CO加氢合成低碳混合醇的有效催化剂,在较为温和的条件(T=573K,p=8.0MPa,GHSV=5000h-1)下,醇的时空产率为0.36g/(ml.h),其中C2+OH的选择性约30%.产物由直链C2+OH和以异丁醇为主的支链醇构成.温度和压力的提高明显促进了异丁醇的生成.可以认为,Ni的添加对直链醇的生成有决定性作用,而异丁醇的生成取决于Zr的作用.反应过程中甲烷等副产物的生成及水煤气变换反应可控制在合理的范围内.另外,K助剂的加入可进一步促进C2+OH的生成.  相似文献
2.
 考察了锰和镧助剂对Cu/ZrO2催化剂上CO加氢合成甲醇反应性能的影响,并通过BET,XRD,TPR,H2-TPD和CO-TPD等手段对催化剂的结构及吸附-脱附性能进行了研究. 结果表明,锰和镧两种助剂均能有效地提高催化剂的活性,同时引入两种助剂时可使催化剂的活性进一步提高,表现出较强的协同效应. 一方面,锰的加入可使催化剂各组分的相互作用增强,特别是铜锰复合物的形成可有效地促进活性组分的分散,防止催化剂的烧结; 另一方面,镧助剂的引入进一步增强了铜锆在界面的相互作用,稳定了催化剂的活性中心,有利于吸附物种在两者之间发生溢流.  相似文献
3.
铜含量对Cu/ZrO2和Cu—La2O3/ZrO2催化剂性能影响   总被引:4,自引:2,他引:2  
本文考察了铜含量对CuZrO2和Cu-La2O3ZrO2催化剂性能影响。结果表明,当铜含量较低时,铜在催化剂中以高分散状态存在,并随铜含量增加,催化剂活性线性增加。当铜含量超过某一值,部分铜组分以体相铜形式存在,催化剂活性随铜含量变化不明显。因此,高分散铜为影响CuZrO2催化剂活性主要因素。  相似文献
4.
CO/H2在Cu/ZrO2催化剂表面吸附行为原位红外表征   总被引:3,自引:1,他引:2  
用原位FT-IR法比较了Cu/ZrO2和ZrO2催化剂表面对CO及CO/H2的吸附行为。结果表明,CO在50℃便可以在Cu/ZrO2表面形成b-HCOO-Zr、Zr-COO^-和b-HOCOOZr物种,吸附温度升高,b-HOCOOZr逐渐分解生成Zr-OH和CO2,而b-HCOO-Zr吸附物种逐渐增强。b-HCOO-Zr物种在Cu/ZrO2催化剂表面生成速度远远大于ZrO2催化剂。在Cu/ZrO2催化剂表面,所形成的合成甲醇中间物种(HCOO-Zr和CH3O-Zr)均和ZrO2有关,意味着CO加氢反应主要在ZrO2表面进行,铜组分主要向ZrO2提供吸附CO及H2物种。  相似文献
5.
焙烧温度对Cu/ZrO2和Cu-La2O3/ZrO2催化性能的影响   总被引:3,自引:0,他引:3       下载免费PDF全文
Cu/ZrO2催化剂作为一种新型的甲醇合成催化剂,和Cu-Zn-Al催化剂相比,具有优良的催化活性[1,2].Cu/ZrO2催化剂中活性中心及合成甲醇的反应机理与Cu-Zn-Al催化剂有较大差别,铜锆分散度及界面大小对甲醇合成活性有重要影响,如Keoppel等人研究发现,当Cu/ZrO2催化剂焙烧温度达到923K,ZrO2发生晶化,严重影响铜锆界面从而显著降低催化剂的活性[3].ZrO2作为p型半导体,在催化剂中不仅起对催化剂活性组分进行支撑和分散作用,它可与催化剂活性组分产生独特的相互作用.近年来,铜锆之间的相互作用及协同效应日益受到人们重视[4…  相似文献
6.
La与Cu/ZrO2作用形式对合成醇催化剂性能的影响   总被引:1,自引:0,他引:1  
研究了镧与Cu/ZrO2 的相互作用对CO加氢反应性能的影响。结果表明,镧能显著提高催化剂的活性,降低反应温度。镧的添加方式对催化剂活性和选择性的影响规律为: 共沉淀> 浸渍>机械混合。XRD、TPR和UV- VIS等表征结果表明,稀土镧有助于提高铜组分的分散度,且添加方式直接影响铜的分散状态  相似文献
7.
应用漫反射红外和质谱在线技术对H2, H2O及甲醇在ZrO2及Cu/ZrO2上的程序升温脱附(TPD)及程序升温反应(TPSR)行为进行了研究. 结果表明, Cu/ZrO2催化剂中铜锆组分间表现出显著的氢和水组分“逆溢流”效应. 对Cu/ZrO2催化体系中ZrO2表面线式及桥式羟基物种浓度随还原预处理温度变化的进一步分析表明, 由于氢和水“逆溢流效应”的存在, 使得Cu/ZrO2在较低的还原温度下活化的同时, 在铜锆界面处形成较丰富的氧阴离子和氧空穴活性位, 而后者的形成与存在直接影响并决定了甲醇在Cu/ZrO2催化剂上的低温催化分解行为.  相似文献
8.
La2O3助剂对Au/TiO2催化氧化CO性能的影响   总被引:1,自引:0,他引:1  
采用溶胶-凝胶法制备了TiO2以及La2O3-TiO2载体,再用沉积沉淀法制备Au/TiO2和Au/La2O3-TiO2催化剂,并对催化剂的CO氧化反应活性进行测试.结果表明,La2O3助剂可以显著提高催化剂催化氧化CO的活性.X射线衍射(XRD)、程序升温脱附(TPD)、N2吸附-脱附(BET)表征结果表明,La2O3助剂不仅提高了催化剂比表面积,抑制了TiO2晶粒尺寸的长大,并且增强了TiO2的晶格应变,在O2气氛吸附过程中主要在TiO2表面形成O-物种.原位傅立叶变换红外(FT-IR)结果进一步表明,La的掺杂不仅提高了吸附在Au活性位CO的氧化速率,还使TiO2表面形成第二种活性位,从而显著提高了催化活性.  相似文献
9.
用原位FT IR法比较了Cu ZrO2 和ZrO2 催化剂表面对CO及CO H2 的吸附行为。结果表明 ,CO在 5 0℃便可以在Cu ZrO2 表面形成b HCOO Zr、Zr COO- 和b HOCOOZr物种 ,吸附温度升高 ,b HOCOOZr逐渐分解生成Zr OH和CO2 ,而b HCOO Zr吸附物种逐渐增强。b HCOO Zr物种在Cu ZrO2 催化剂表面生成速率远远大于ZrO2 催化剂。在Cu ZrO2 催化剂表面 ,所形成的合成甲醇中间物种 (HCOO Zr和CH3O Zr)均和ZrO2 有关 ,意味着CO加氢反应主要在ZrO2 表面进行 ,铜组分主要向ZrO2 提供吸附CO及H2 物种。  相似文献
10.
用in situFTIR法研究了H2、CO及CO/H2在ZrO2表面的吸附行为。结果表明,H2在ZrO2表面吸附存在两种形态的羟基(即ZrOH和ZrOHZr),吸附温度增加,羟基数量增加。CO在200℃易与ZrO2表面羟基作用形成甲酸盐物种,吸附温度升高时,该物种逐渐分解生成CO和ZrOH。当CO和H2共存时,表面甲酸盐的量明显增加,并随温度增加,逐渐加氢形成甲氧基,最后生成甲烷。甲氧基的加氢过程  相似文献
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