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1.
 利用N2吸附,TG-DTA,FT-IR,UV-Vis和UV-Raman光谱等技术对以硅溶胶和TiCl3水溶液为原料合成的中孔Ti-MCM-41分子筛的孔结构和钛的配位状态进行了详细的表征.N2吸附等温线表明,Ti-MCM-41分子筛的孔径比纯硅MCM-41分子筛小,钛的加入使分子筛的单胞体积大大增加,比表面积和孔壁厚度也显著增大.TG-DTA结果表明,Ti-MCM-41分子筛中存在着两种不同的模板剂键合位.FT-IR,UV-Vis及UV-Raman光谱表明,Ti原子存在于分子筛骨架中且以四面体方式配位,没有结晶状态的TiO2形成.  相似文献
2.
 合成了AlPO-11,SAPO-11及其含杂原子Co或Mn的磷铝系列分子筛.XRD结果证实,合成产物均具有AEL分子筛晶体结构.用X射线荧光光谱测定了晶体的元素组成,并用NH3-TPD考察了样品的酸性和酸分布.在以合成的分子筛为基质所制备的催化剂上进行了丁烷异构化和一步异构脱氢反应.结果表明,载0.3%Pd的SAPO-11分子筛催化剂具有最高的丁烷异构化选择性,而在丁烷一步异构脱氢反应中,含金属杂原子的催化剂具有更高的异丁烯选择性.  相似文献
3.
 以硅溶胶和TiCl3水溶液为原料,采用水热合成方法制备了结晶度和长程有序性较高的中孔Ti-MCM-41分子筛.钛的加入提高了中孔分子筛的长程有序性.辅助模板剂的选择对分子筛的合成很重要,其中以四甲基氢氧化铵和四乙基氢氧化铵作辅助模板剂的效果较好.四甲基氢氧化铵的用量对分子筛的结晶度和长程有序性也有影响,用量过高和过低都会降低分子筛的结晶度.合成的分子筛中的钛含量(摩尔分数)可以达到3.75%,进一步增加钛的含量,将不能合成得到中孔结构的分子筛.  相似文献
4.
 考察了以硅溶胶和TiCl3水溶液为原料合成的含钛中孔分子筛Ti-MCM-41对苯乙烯,α-甲基苯乙烯和环己烯氧化反应的催化性能.结果表明,对于CC双键位于端部的苯乙烯和α-甲基苯乙烯,发生的主要反应是CC双键的氧化断裂,而对于CC双键位于中间的环己烯,发生的主要反应是环氧化反应.  相似文献
5.
加料方式对CuO/ZnO/Al2O3系催化剂前驱体性质的影响   总被引:9,自引:4,他引:5       下载免费PDF全文
用XRD、TG-DTG、TPR技术研究了不同加料方式对CuO/ZnO/Al2O3系催化剂前驱体物相组成及其结晶情况的影响,用加压微反装置考察了催化剂合成甲醇反应活性。结果表明, 加料方式对Cu2+形成的中间化合物的物相组成及结晶度影响显著,对Zn2+及Al3+的沉淀物相的影响很小。不同加料方式对催化剂前驱体物相组成及催化剂性能的影响主要是形成的初始前驱体中Cu的物相及结晶度不同。正加法主要形成Cu2(OH)3NO3,并流法主要形成无定形Cu2CO3(OH)2,后者与Zn5(CO3)2(OH)6相互作用转化为(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6,由它们分解形成的CuO-ZnO固溶体是合成甲醇反应的活性相。并流法能最大程度的形成CuO-ZnO固溶体,有利于CuO粒子的细化,其催化活性较好。  相似文献
6.
分子筛催化剂的失活与积炭   总被引:8,自引:0,他引:8       下载免费PDF全文
分子筛催化剂的失活与积炭刘中民,陈国权,王清遐,梁娟,蔡光宇(中国科学院大连化学物理研究所,大连116023)关键词分子筛,结炭,催化剂失活,甲醇转化,HZSM-5结炭是酸性分子筛催化剂失活的主要因素.本文通过具有碳链增长、环化、烷基化等多种反应途径...  相似文献
7.
低压合成甲醇催化剂母料变色点性质的研究   总被引:7,自引:2,他引:5       下载免费PDF全文
研究了合成甲醇催化剂母料陈化期间pH值的变化情况,尤其是母料变色点前后pH值的变化,考察了反应pH值及反应温度对变色时间及催化剂活性的影响。结果表明,合成甲醇催化剂母料在陈化期间pH值一直在改变,在变色点附近出现了pH值的一个极小值,与其相应的是在母料变色前后催化剂的活性发生了明显的变化,因此,在变色点前后母料的组成及结构都发生了明显的变化。升高反应温度有利于母料结构的调变,升高反应DH值不利于母料结构的这种变化。通过本实验确定了催化剂母料在并流情况下最佳沉淀pH值范围为7.5~8.5,最佳沉淀温度大于80℃。  相似文献
8.
SAPO-34分子筛表面酸性质的研究   总被引:6,自引:0,他引:6  
以水热合成法制备了三个具有不同硅磷铝组成的硅磷酸铝分子筛SAPO-34样品,采用红外光谱(IR)和氨法程序升温脱附(TPD)两种方法考察了它们的表面酸性质。红外谱图中的3600cm-1和3621cm-1谱峰归属于处于SAPO-34分子筛结构中不同位置的两种桥联羟基(Si-OH-Al)的振动。NH3-IR测定结果显示,这两种羟基具有较强的B酸特性,并且是分子筛酸性的主要来源;而分子筛具有的L酸中心的酸性较弱。比较三个样品的NH3-TPD、NH_3-IR和骨架组成后发现,SAPO-34的酸性受其骨架硅含量的强烈影响:当Si/Al摩尔比小于1时,酸性随硅含量增高而变弱;当Si/Al摩尔比大于1时,酸性将随硅含量增高而变强。  相似文献
9.
大孔沸石催化剂上苯与丙烯液相烷基化反应行为的研究   总被引:5,自引:1,他引:4  
围绕具有工业实用价值的苯与丙烯液相烷基化制取异丙苯这一课题,对比考察了不同硅铝组成的HY型和Hβ型沸石的催化性能,利用烧炭试验、结炭前驱物萃取方法及色-质谱表征手段探索了沸石催化剂在烷基化反应中的结炭行为。烷基化试验结果表明,β沸石对异丙苯的选择性和催化剂稳定性都明显优于Y型,其异丙苯选择性可达96mol%以上。同时,提高原料苯烯比、降低反应温度或保持适当高的进料空速能够提高异丙苯的选择性。结炭催化剂的烧炭结果显示,在烷基化反应中Hβ比HY具有较强的抗结炭能力。结炭催化剂的溶剂萃取结果表明,反应中的液相苯能够有效地使催化剂孔道中的结炭前驱物种脱离催化剂表面,从而抑制结炭,提高催化剂的稳定性  相似文献
10.
 合成了四种磷铝及硅磷铝系列分子筛,并用XRD表征了分子筛的晶体结构,用X荧光光谱测定了其元素组成,用NH3-TPD和物理吸附考察了其酸性和孔道分布.考察了以合成的分子筛为基质制备的催化剂上丁烷异构脱氢反应的性能.结果表明,以弱酸性的SAPO-5分子筛和孔口狭窄的SAPO-34分子筛为载体的催化剂,它们的催化性能较差;以十元环的SAPO-11分子筛为载体的催化剂显示出较高的活性和选择性.同时,考察了不同分子筛催化剂上Pd金属粒子的分散状态,分析了分子筛的酸性和孔道结构对反应性能的影响.  相似文献
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