气相催化异构化氟氯烯烃的方法及机理解释

气相催化是一种绿色环保的化工方法.氟氯烯烃是一种重要的化工原料,其中顺式和反式结构的氟氯烯烃具有较大的物理属性差异.我们旨在研发一种气相催化异构化氟氯烯烃的方法.首先以CF_3CCl=CClCF_3为原料,讨论了不同催化剂的气相异构化效率.其次,采用XRD、 TPD、 BET、 XPS、 GC、 GC-MS等手段讨论了催化剂的组成、酸性强度、催化剂表面酸性种类、催化剂活性组分、异构化产物的组成情况.在此基础之上,提出了异构化的机理解释.最后,采用4种不同原料,验证了上述机理解释.为工业化生产提供了重要的理论依据.     

闪电引起的天电和红闪现象的模拟研究

用二维时变的电磁场模型，研究了闪电放电产生的天电和红闪现象.模拟结果表明：闪电放电产生的电场包括辐射场和准静电场.辐射场在地面-电离层波导中传播形成大气中的天电.由准静电场引起的N₂分子第一个正波段的光辐射形成红闪现象.用模拟的方法表明，在红闪的空间结构发生变化的过程中，有明显“V”形结构; 在红闪的整体机构中，中心部分是一个光强度相对较强的核，周围包着光强度相对较弱的晕. 关键词： 红闪 天电 电磁场模型     

原子尺度钴基氮碳催化剂对析氧反应的构效关系的研究（英文）

理解析氧反应(OER)电催化剂活性位点的活性来源是开发高效电催化剂的关键。然而,由于催化剂结构-活性关系的复杂性,发展高效电催化剂仍然是一个至关重要的挑战。本文设计了不同Co-N-C催化剂构型,包括单原子、双原子和团簇,并通过第一性原理计算建立了析氧反应构效关系。结果表明,Co-N₄由于金属中心的高配位数和与所有析氧反应中间体的适中吸附能,表现出最佳反应性,过电位为0.37V。双原子和团簇的活性来源于催化剂自身与反应中间体相结合的高度配位结构。此外,本文基于Co-N₄构型讨论了影响OER活性的其他因素,其中弱金属-金属相互作用可以通过调节Co-O的反键能级优化含氧中间体的吸附降低反应过电位。随后,根据建立的结构-吸附-活性关系,对火山图进行外推,得到CoNi-type4体系OER的过电位为0.23V。本文研究揭示了Co-N-C催化剂OER活性的起源,建立了基于原子尺度的Co-N-C催化剂的构效关系,有助于理解M-N-C基催化剂的高性能,并促进高效OER催化剂的设计。