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1.
氢处理二氧化钛的光催化性能及电化学阻抗谱   总被引:13,自引:0,他引:13  
通常可通过物理(浸渍法等)、化学方法(溶胶 -凝胶 ,电化学沉积法等)向光催化剂晶格中引入金属“小岛” ,以加速光生电子 -空穴的转移 ,提高改性后光催化剂的活性 [1].同时 ,运用物理和光电化学等手段研究半导体光催化剂的表面性质和光电化学性质 ,可以为评价这些改性光催化剂的活性和研究反应机理提供依据 [2,3].电化学阻抗谱 (EIS)方法是研究材料性质、化学 (特别是电化学 )过程和界面反应机理的有力工具 [4].本工作运用 EIS手段研究了纳米 TiO_2在氢气气氛下热处理后 TiO_2的阻抗谱特征同其光催化活性之间的关系 .1实验部分  …  相似文献   
2.
研究了共沉淀法制备的系列金属负载型催化剂合成气制甲醇反应性能,重点考察了催化剂上合成甲醇反应体系的耐硫性能。结果表明,Cu/ZnO催化剂显示了较好的甲醇合成反应性能,但该反应在含硫气氛下迅速失活;Pd/CeO2催化剂体现了良好的甲醇合成反应性能和该反应体系的高耐硫性能。结合多种物理化学表征手段分析得出, Cu/ZnO催化剂在含硫气氛下因活性组分形成金属硫化物而失活;Pd/CeO2催化剂中的载体CeO2可优先与硫作用而保护金属活性组分,进而保持了Pd/CeO2反应体系的高抗硫性能。  相似文献   
3.
Ni/CeO2-Al2O3催化剂上CH4-CO2转化积炭性能的研究   总被引:12,自引:0,他引:12  
采用脉冲微量反应技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2对Ni基催化剂上CH4积炭/CO2消炭性能的影响,用TPR,XPS和氢吸附技术对催化剂进行了表征。结果表明,活性金属原子Ni与半导体氧化物CeO2之间存在金属-半导体相互作用(MScI),CeO2的添加提高了活性原子Ni^0的d电子密度,在一定程度上抑制了CH4分子中C-Hσ电子向d轨道的迁移,降低了CH4裂解积炭活性;可加强Ni^0原子d轨道向CO2空反馈π轨道的电子迁移,促进CO2分子的活化,提高CO2的消炭活性,使Ni/CeO2-Al2O3催化剂具有较强的抗积炭性能。  相似文献   
4.
金属—半导体氧化物催化剂   总被引:2,自引:2,他引:0  
本文重点研究了TiO2、ZnO、SnO2等半导体氧化物以及以此为担体的担载型金属-半导体组合催化材料;采用电导、TPD、TPSR等方法考察了这类材料和典型的电子受体和电子给体反应分子间的电子和物种和交换,并研究了金属-半导体组合界面上的电子传递特性。根据测试结果及催化反应的例证说明,在金属-半导体氧化物组合材料中金属可以活化反应分子,沟通电荷物种的交换渠道,而氧化物类似于“电子储库”。二者协同作用使组合体系具有良好的氧化还原化学感应和催化作用。  相似文献   
5.
采用脉冲反应技术、原位CO吸附和吡啶吸附红外光谱,考察了Al2O3和SiO2负载的Rh基催化剂上Rh-CeO2相互作用和CH4解离活性.结果表明,载体酸性对Rh-CeO2相互作用有显著影响.Rh/Al2O3催化剂中添加CeO2增加了载体Al2O3的Lewis酸位,使Al2O3接受电子的能力增强,从而降低Rh的电子密度,有利于CH4解离活化.相反,Rh/SiO2催化剂中添加CeO2减少了载体SiO2的Lewis酸位和酸强度,使SiO2难于接受电子,导致Rh的电子密度增加,不利于CH4解离活化.  相似文献   
6.
本文采用TPR、TPO技术分别考察了氧处理Pt/TiO_2上氧物种的还原行为和氢还原样品的氧化过程.TPR结果表明,表面含有活泼氧物种的Pt/TiO_2样品对氢很活泼,室温条件下可以吸附大量氢,并且这些吸附氢又可以在TPR过程中脱附.表面活泼氧物种与氢的反应温度在500—673K之间,当大于673K时,Pt/TiO_2继续耗氢,可能是氢与还原产生的表面Ti~(3+)离子进一步反应生成钛—氢物种,并向TiO_2体相扩散与TiO_2体相晶格氧发生反应.对于773K还原的Pt/TiO_2作品,室温吸附氧在TPD过程中可以与表面吸附氢反应;473K氧化处理可以消除表面的吸附氢,但并不能完全去除体相储氢;573K氧化处理则基本上恢复了原样品的氧化状态.不同温度氢还原处理的Pt/TiO_2样品在动态氧化过程(TPO)中,在300-600K温区,气相氧与样品上表面吸附氢和表面氧空位反应;在大于600K温区,氧主要与表面钛—氢物种发生反应,并向体相扩散,与体相氢发生反应.文中描述了气相氢、氧分别与Pt/TiO_2催化剂存在的氧或氢物种作用的形式.  相似文献   
7.
用电导和红外光谱法研究了 Pt/TiO_2体系的金属-半导体载体的相互作用。随着氢预处理温度的升高,Pt/TiO_2体系的电导逐渐增加,CO吸附态的红外谱带强度变弱和逐渐“红移”,表明活化的氢驱动了TiO_2与金属Pt之间的电子传递。还发现CO吸收主峰红移后,又随平衡时间的延长而“紫移’,电导值也相应地下降,这是由于Pt/TiO_2体相的质子 H~ 反溢流至Pt/TiO_2表面与吸附态的CO发生作用的结果。讨论了在氢参与下金属 Pt与半导体TiO_2之间相互作用的动态变化过程。  相似文献   
8.
Pd-CuO/TiO2的还原和再氧化行为的研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
用TPR和TPO方法考察了载体TiO_2和金属Pd对CuO还原和再氧化行为的影响。发现TiO_2可显著降低CuO的还原和再氧化温度,担载Pd后,TiO_2上CuO甚至在十分温和条件下就能与H_2很快反应。文中就TiO_2和Pd的作用机理进行了讨论。  相似文献   
9.
CeO2和Pd在Ni/γ-Al2O3催化剂中的助剂作用   总被引:6,自引:0,他引:6  
采用脉冲微反技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2及贵金属Pd对Ni/γ Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭反应性能的影响,并运用BET、TPR、CO2 TPSR及氢吸附等技术对催化剂进行了表征.结果表明, n型半导体氧化物CeO2的添加可以降低Ni/γ Al2O3催化剂上CH4裂解积炭活性,提高CO2消炭活性,添加少量贵金属Pd可以进一步改变载体Al2O3、助剂CeO2和活性组分Ni之间的相互作用,从而改善Ni/γ Al2O3催化剂的抗积炭性能.通过Ni Ce Pd/γ Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭模型对上述作用机制作出了新的解释.  相似文献   
10.
流化床甲烷部分氧化制合成气Ni催化剂及助剂La的作用   总被引:11,自引:0,他引:11  
在流化床中,考察了不同Ni担载量的Ni/γ-Al2O3催化剂对POM反应的催化性能,以8%Ni最佳,TPR结果表明。催化剂表面主要有两种化学状态的NiO。当镍担载量≤2%时,催化剂表面 仅存在一种高温下才能被还原的NiO,在Ni催化剂中添加La,可削弱NiO与载体间的相互作用,并且可减缓在CH4+O2气氛下升温过程中NiO与载体发生强相互作用 生成NiAl2O4,因此添加La的Ni催化剂在750℃就能引发甲烷部分氧化(POM)反应,且反应引发后可获得与经700℃H2还原后的Ni^0催化剂相同的反应性能。  相似文献   
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