利用便携式FTIR光谱仪研究环境大气中CO2浓度变化

高准确和高精度测量环境大气CO₂浓度,对于监测区域和城市温室气体的排放至关重要。基于傅里叶变换红外（FTIR）光谱技术,利用便携式FTIR光谱仪采集近红外太阳吸收光谱,基于非线性最小二乘算法,反演获得了2016年9月至2020年5月期间合肥地区环境大气的CO₂柱浓度。观测结果表明,CO₂气体的柱浓度有着明显的季节变化,在春季出现最大值,夏季下降速度快,秋季达到最小值。柱平均干空气混合比浓度XCO₂的日均值位于(401.23±0.60)和(418.41±0.31) ppm之间,而2017年观测的月均值有着6.96 ppm的季节幅值。并且,观测期间XCO₂呈现逐年增长的趋势,年平均增长率为(2.71±0.66) ppm·yr-1。为了验证便携式FTIR光谱仪观测的准确性和可靠性,我们将其观测结果与高分辨率FTIR仪器同步测量结果进行比较,发现观测的XCO₂的偏差均值为1.32 ppm,二者的相关系数r为0.97,两个数据显示高度一致性。同时将观测结果与GOSAT卫星数据作了横向比较,两个数据的平均偏差为(0.63±1.76) ppm,二者的相关系数r为0.86,显示出地基数据与卫星数据有高相关性。最后,将合肥站点2020年秋季观测数据与上海站点同期观测数据进行了比较,发现上海站点与合肥站点的CO₂柱浓度变化基本一致,合肥观测点的XCO₂日均值位于(415.09±0.84)和(417.80±0.67) ppm之间,上海观测点的XCO₂日均值位于(411.87±1.07)和(416.63±1.70) ppm之间,表明同步观测期间合肥的CO₂柱浓度略高于上海市。地基FTIR光谱仪的观测结果可为追踪合肥地区温室气体的碳源与碳汇提供基础数据。     

基于傅里叶变换红外光谱技术测量大气中CO_2的稳定同位素比值

长期监测大气中CO_2及其稳定同位素不仅可以获得CO_2源和汇信息,还可以确定不同排放源对大气中CO_2的贡献.傅里叶变换红外光谱技术是目前大气中痕量气体柱浓度高精度遥测的一种重要方法.本研究基于地基高分辨率傅里叶变换红外光谱仪采集的近红外太阳吸收光谱反演出大气中CO_2的稳定同位素~(13)CO_2和~(12)CO_2.在选择的~(13)CO_2的三个光谱窗口和~(12)CO_2的两个光谱窗口光谱拟合残差都很小,光谱拟合质量高.实验观测期间CO_2同位素~(13)CO_2和~(12)CO_2的反演误差平均值分别为(1.18±0.27)%和(0.89±0.25)%;利用Allan方差计算出观测系统的碳同位素比值δ~(13)C的测量精度为0.041‰.获得了2015年9月18日至2016年9月24日一年内大气中碳同位素比值δ~(13)C的长时间序列.结果表明,在整个测量期间δ~(13)C在-7.58‰--11.66‰范围内变化,平均值为(-9.5±0.57)‰;δ~(13)C有着明显的季节变化,冬季最小,夏季最大.分析了取暖导致的化石燃料燃烧排放增多是冬季大气中CO_2重同位素~(13)CO_2贫化的原因.观测结果显示了高分辨率傅里叶变换红外光谱仪具有准确和高精度观测大气中CO_2的稳定同位素和同位素比值δ~(13)C的能力.     

高分辨率太阳吸收光谱二氧化碳反演中参数的敏感性分析

基于高分辨率傅里叶变换红外太阳吸收光谱可以准确测量大气中二氧化碳的柱总量。基于光谱反演算法中的前向模型,分析了改变前向模型中不同参数和不同天顶角情况下对反演结果的影响及其原因。选取具有代表性的两天的测量光谱,改变前向模型中连续体倾斜量值、内部视场角、零偏置和多普勒效应四个模型参数,观察不同先验模型参数的扰动对二氧化碳测量结果的影响。结果表明,不同模型参数的扰动引起反演的二氧化碳柱平均干空气混合比(XCO₂)相对偏差并不一样;不同的测量时间,相同参数扰动引起的二氧化碳含量相对偏差也不同。其中连续体倾斜量值的变化对反演结果的影响最大,其变化引起的相对偏差波动范围在0.1%～0.2%之间;内部视场角、零偏置和多普勒效应的变化对反演结果影响较小,引起的二氧化碳的相对偏差分别在-0.045%～0.02%,-0.045%～0.015%和-0.03%～0.04%之间。最后用二氧化碳反演平均核解释了反演误差来源。研究结果对光谱反演算法中模型参数的设定和提高测量的准确度提供了理论依据。     

基于太阳吸收光谱观测大气一氧化碳柱总量

基于地基高分辨率傅里叶变换红外光谱技术观测合肥地区一氧化碳(CO)垂直柱总量的变化,连续采集近红外太阳吸收光谱,获得2015年9月至2016年7月整层大气CO的垂直柱总量的时间序列。观测结果显示合肥地区大气中柱平均干空气混合比(XCO)有着明显的季节变化,在2015年10月有着较小值,然后逐渐增加,到2016年3月达到最大值,之后逐渐下降,在2016年7月底达到最小值,并分析了季节变化的原因。为了对地基近红外波段观测进行验证,采用MOPITT卫星数据和站点同一光谱仪采集的中红外光谱反演的CO柱总量与同期测量的数据进行比对。结果表明,MOPITT卫星数据与地基观测值的季节变化一致,而MOPITT观测值整体高于地基FTS观测值;近红外和中红外波段反演的CO柱总量季节变化范围一致。将地基观测和卫星观测数据进行日平均计算, 并进行相关性分析,得到的地基近红外和卫星观测、地基中红外的CO日平均柱总量的线型回归相关系数分别为0.85和0.91,显示出高的相关性,证明了地基近红外波段反演CO垂直柱总量数据的准确性。首次采用地基高分辨率傅里叶变换红外光谱技术观测合肥地区CO的垂直柱总量,并将得到的观测结果与卫星数据比对,得到准确的CO的垂直柱总量,为解大气CO的时空分布状况及其演变规律、追踪合肥地区CO的源汇分布提供理论依据。