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金属/氮/碳催化剂(M/N/C,M=Fe、Co等)是最有发展前景的非贵金属电催化剂之一,其性能依赖于催化剂表面的活性物种密度.通过常规的热解含氮前驱物与金属盐的方法制得的催化剂往往存在金属活性物种被包埋而不能有效利用的缺点.考虑到石墨相氮化碳(g-C3N4)富含类吡啶氮和亚纳米孔腔结构,将g-C3N4包覆在高导电性碳纳米笼(hCNC)表面,进而利用表层g-C3N4的配位和限域作用锚定大量Co2+离子,获得的Co/g-C3N4/hCNC复合物经热解后形成了活性位高度暴露、导电性好、孔结构丰富的Co/N/C催化剂.800℃热解得到的最优化催化剂在碱性介质中展现出优异氧还原活性,其起始电位(0.97 V)与商业Pt/C催化剂相当,且抗甲醇干扰性能和稳定性优异.此项研究提供了一种构建具有高度暴露活性位的M/N/C催化剂的有效策略. 相似文献
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以具有多级孔结构、高比表面积、良好导电性等特征的碳纳米笼(CNCs)为前体,采用硝酸氧化法在CNCs表面引入含氧官能团。以CNCs为超级电容器电极材料,在相同电流密度下,官能团化样品的比电容显著高于纯CNCs;在1A·g-1下比电容最高可达到255F·g-1,比纯CNCs的188F·g-1增加了34%,这表明表面含氧官能团化能够显著提高CNCs的超级电容器比电容。在100A·g-1的大电流密度下,硝酸氧化后CNCs的比电容保持在111~167F·g-1,表明具有良好的耐大电流充放电性能。在10A·g-1的电流密度下循环10000圈后,CNC-6M样品的比电容由196F·g-1下降到176F·g-1,样品的比电容仍保留90%,具有良好的循环稳定性。表面含氧官能团化CNCs所表现出的这种优异的超级电容器性能归因于CNCs的多尺度分级孔结构、高比表面积、良好的导电性、表面亲水性含氧官能团化带来的浸润性提高和引入的赝电容。 相似文献
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风场影响下直接空冷系统热风回流率的空间分布特性 总被引:1,自引:0,他引:1
环境风场影响下,电站直接空冷系统热风回流加剧,传热性能恶化。掌握风场作用下直接空冷系统热风回流率的空间分布特性,可为空冷系统的设计和运行提供理论依据。以典型2×600 MW直接空冷电站为例,通过数值模拟获得了冷却空气流场和温度场,分别计算了空冷岛和各个空冷单元的热风回流率。计算结果表明,随环境风速增加,空冷岛热风回流率升高,并随风向发生显著变化,炉后来风时空冷岛热风回流最为严重。空冷单元热风回流率呈现空间分布特性,风场不同区域空冷单元热风回流存在显著差异,处于风场上游空冷单元通常具有更大的热风回流率。 相似文献
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众多析氢反应(HER)催化剂中,虽然贵金属催化剂(如Pt, Pd)表现出极其优异的催化性能,但出于成本和稳定性的考虑,仍然需要寻找性价比更高的催化剂.其中, CoP已被证实有着较高的活性和稳定性,并且其成本也显著低于贵金属催化剂.WP和CoP具有相似的结构,因此W可以通过取代CoP近表面的Co,实现对CoP的钨掺杂.根据我们前期的理论计算结果, WP和CoP均对HER具有催化性能,但相比之下,由于W元素对H原子的吸附过强,限制了H2的脱附生成过程, WP的HER活性明显低于CoP.而在已有的实验中却发现,钨的少量掺杂能够提高CoP的催化性能.这很有可能是由于在表面的W对H原子的强吸附作用,变相削弱了Co位点对H原子的吸附,促进了整体的H2生成.基于前期对掺杂磷化钴的研究,我们关注三个问题:(1)钨掺杂是如何影响CoP的催化活性?(2)对CoP进行钨掺杂时,最合适的掺杂量是多少?(3)最能提高CoP的催化性能的掺杂位点在哪?因此,本文通过密度泛函理论(DFT)对W掺杂的CoP的HER活性进行更加全面的理论研究.结果表明,在CoP的(111)晶面... 相似文献
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在药芯焊丝脉冲TIG电弧增材制造过程中,发现了电弧“骑”在成形件两侧的现象,该电弧被称为倒Y形电弧。倒Y形电弧对成形件两侧均有加热作用,其偏移导致成形件两侧受热不均,影响熔覆过程稳定性。按照点阵法测得的光谱数据利用Stark展宽方法计算了倒Y形电弧拖曳部分的电子密度,本研究试验条件下有部分区域(侧壁以外2 mm左右,Z方向0位置以下1.5 mm左右)符合局部热力学平衡条件。利用光谱诊断的Boltzmann图法来计算电子温度,将各点的数据拟合得到完整电弧温度场,分别从平行和垂直于焊枪运动方向分析了熔敷过程中倒Y形电弧的温度场。结果表明,从两个方向光谱诊断得到的倒Y形电弧钨极轴线处的温度最高值均大约为14 000~16 000 K, 分布在钨极端部下方0.5~1.5 mm范围内,电弧拖曳部分的温度大约为5 000~8 000 K。在垂直于焊枪运动方向上,当钨极轴线与熔敷层中心重合时,正常倒Y形电弧及其温度场关于钨极轴线对称分布。当钨极轴线偏移熔敷层中心左侧1 mm时,倒Y形电弧向左发生偏移且温度场也向左发生了偏移,熔敷层左侧温度明显高于右侧温度。在平行于焊枪运动方向,倒Y形电弧温度场扭曲较小,熔敷过程中焊丝从钨极前(左)侧送入,扰动电弧且吸收电弧热量,导致电弧前(左)侧的尺寸和温度均小于后(右)侧,电弧拖曳部分出现了收缩现象。通过分析钨极轴线与熔敷层中心重合以及钨极轴线向左偏移熔敷层中心1 mm的电信号,发现前者的均值电压、基值均值电压、峰值均值电压均小于后者。利用电信号结合高斯热源模型进行分析,在成形件左侧壁相同位置,正常倒Y形电弧的温度和热流密度小于偏移的倒Y形电弧,在成形件右侧壁相同位置则相反,这与光谱诊断得到的温度场分布关系吻合。研究结果对于建立电弧增材制造过程中新的热源模型和过程监控具有重要意义。 相似文献
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以氮掺杂碳纳米管(NCNT)为载体,利用掺杂氮原子的锚定作用,通过微波辅助乙二醇还原法方便地将Pt纳米粒子高分散地固载于NCNT表面,制得了Pt/NCNT系列催化剂,对催化剂制备规律、电催化甲醇氧化反应(MOR)性能及构效关系开展了系统深入的研究。结果表明,随Pt负载量在18.2%~58.7%(w/w,下同)范围增加,Pt纳米粒子的粒径在2.2~3.7 nm范围相应地逐渐增大。单位质量催化剂的MOR催化活性先增加后急剧减小,在负载量为47.8%时达到最大。Pt的质量比活性在中等负载量(27.6%~47.8%)区间出现高值平台。该变化规律源于Pt纳米粒子的MOR催化活性在3 nm前后的明显差异,即<3 nm时活性差,>3 nm时活性优异。高负载量(58.7%)时活性的急剧下降源于Pt纳米粒子因团聚引起的Pt利用率的降低。 相似文献
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提出一种利用无源电探针探测激光焊接光致等离子体的方法。采用光电同步采集系统对激光焊接光致等离子体进行研究,利用无源电探针和光纤式光谱仪探测光致等离子体,利用等离子鞘层理论分析电信号,并运用相对光强法计算出光致等离子体的电子温度,比较同步光电信号分析结果。将不涂覆表面物质以及表面分别涂覆KF和TiO2三种情况下的计算结果进行对比,对影响结果准确性的因素进行分析。研究结果表明通过无源探针法计算等离子体温度与光谱信号计算结果基本吻合,准确度受等离子体离子质量的影响。无源电探针法能够反映激光焊接光致等离子体内温度变化,具有较好的实时性,可以作为激光等离子体监测手段。 相似文献
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