硅酸镁锂的有机改性及对Cr(Ⅵ)的吸附特性

采用水热法合成了硅酸镁锂(Laponite), 然后利用十六烷基三甲基溴化铵(CTMAB)对其进行有机改性, 研究了改性后的有机硅酸镁锂(CTMABL)对Cr(Ⅵ)的吸附特性. 结果表明, 改性后样品的比表面积和孔容积变小而平均孔径增大. CTMABL样品的d₍₀₀₁₎值从改性前的1.23 nm增加到1.79 nm, 表明CTMAB进入Laponite层间. 随着溶液pH值的提高, CTMABL对Cr(Ⅵ)的吸附效率明显下降; pH<8.5时, CTMABL颗粒表面电势为正, 能够与Cr(Ⅵ)阴离子发生静电吸引从而提高吸附效率. 随着固液比增加, 对Cr(Ⅵ)的去除效率迅速上升, 当固液比达到4 g/L后去除效率趋于稳定. 离子强度对Cr(Ⅵ)吸附过程的影响不明显. CTMABL对Cr(Ⅵ)的吸附符合准二级动力学模型, 吸附传质速率受膜扩散和颗粒内扩散过程共同影响. 等温吸附过程符合Langmuir模型, 热力学分析结果表明吸附过程是一个自发的吸热反应. 综合分析认为表面配合作用是主要的吸附机制, 同时静电引力在吸附过程中起到了促进作用.     

螺环倍半萜(±)-α-花柏烯和(±)-β-花柏烯的全合成

以萜品油烯(terpinolene)与2,4-二氧代戊酸甲酯的deMayo反应得到的加成产物为起始原料,经反-aldol重排,再环合成具有螺[5.5]十一烷结构的基本碳架,通过官能团的化学修饰,完成了(±)-α-花柏烯和(±)-β-花柏烯的全合成。     

Pd/Hβ双功能催化剂上苯加氢烷基化合成环己基苯

采用浸渍法制备了Pd/Hβ双功能催化剂,并用其催化苯加氢烷基化反应合成环己基苯,考察了反应温度、反应时间、氢气压力、载体的酸性和催化剂的金属担载量对反应的影响.结果表明,在2.5MPaH2、200℃和3h的条件下,苯的转化率为24.3%,环己基苯的选择性为88.0%.金属活性位与酸性位之间的平衡是苯加氢烷基化反应的关键.同时,探讨了苯的加氢烷基化反应机理.     

中阶梯光栅-平面镜型空间外差拉曼光谱仪对无机化合物的探测

为了实现高分辨率、宽波段的空间外差拉曼光谱探测,使用中阶梯光栅的四个衍射级次,每个级次的对应一定范围光谱,总的光谱探测范围得到了扩增,最终根据设计,搭建了一台中阶梯光栅-平面镜的空间外差拉曼光谱(Echelle-Mirror Spatial Heterodyne Raman Spectroscopy, EMSHRS)实验平台。通过标准光源进行光谱定标得到该仪器的理论光谱分辨率为1.033 cm^(-1),单个衍射级次对应的波段宽度为1058 cm(-1),单个衍射级次对应的波段宽度为1058 cm^(-1),最后对三种无机物进行了光谱探测和分析,实验结果表明中阶梯光栅-平面镜型空间外差拉曼光谱技术可实现对无机物的快速、高分辨和宽波段检测,具有良好的应用前景。     

FSM-16系列改性中孔分子筛的制备及其对2-甲基吲哚和环己烯-2-酮的Michael加成催化作用

以十六烷基三甲基溴化铵（CTMAB）为模板剂,制备了改性中孔分子筛Zr-FSM-16、Al-FSM-16和Zr-Al-FSM-16,并用XRD、SEM、IR及BET等技术手段对分子筛进行表征。 在无溶剂条件下,考察了它们对2-甲基吲哚与环己烯-2-酮的Michael加成反应合成药物中间体3-（2-甲基-1H-吲哚-3-基）环己酮的催化活性。 实验结果表明,Al、Zr掺杂进入分子筛骨架中,导致分子筛孔道变大,而骨架结构没有明显改变;Al、Zr掺杂改性的FSM-16分子筛催化剂活性有了较大提高,其中Zr-FSM-16分子筛催化剂表现出较好的活性。 在催化剂用量7.5%、2-甲-基吲哚与环己烯-2-酮的摩尔比1.0∶1.1、反应温度80 ℃、反应时间120 min的较优条件下,2-甲基吲哚转化率达到75.4%。     

改变温度或电压实现QCM的频率与浓度的线性关系

石英压电晶体(QCM)因为具有很好的质量效应,使其在分析化学等领域中已经得到了广泛的应用~([1,2]),它也因此获得了微天平的称号.然而,在文献调研过程中我们发现,QCM更多地被用于表明修饰的表征而不是定量分析.原因在于,Sauerbrey方程~([3])揭示的是晶体频率变化与晶体表面吸附量之间的关系,而不是与待测组分的浓度之间的关系.     

硅酸镁锂的有机改性及对Cr(Ⅵ)的吸附特性

采用水热法合成了硅酸镁锂(Laponite),然后利用十六烷基三甲基溴化铵(CTMAB)对其进行有机改性,研究了改性后的有机硅酸镁锂(CTMABL)对Cr(Ⅵ)的吸附特性.结果表明,改性后样品的比表面积和孔容积变小而平均孔径增大.CTMABL样品的d(001)值从改性前的1.23 nm增加到1.79 nm,表明CTMAB进入Laponite层间.随着溶液p H值的提高,CTMABL对Cr(Ⅵ)的吸附效率明显下降;p H8.5时,CTMABL颗粒表面电势为正,能够与Cr(Ⅵ)阴离子发生静电吸引从而提高吸附效率.随着固液比增加,对Cr(Ⅵ)的去除效率迅速上升,当固液比达到4 g/L后去除效率趋于稳定.离子强度对Cr(Ⅵ)吸附过程的影响不明显.CTMABL对Cr(Ⅵ)的吸附符合准二级动力学模型,吸附传质速率受膜扩散和颗粒内扩散过程共同影响.等温吸附过程符合Langmuir模型,热力学分析结果表明吸附过程是一个自发的吸热反应.综合分析认为表面配合作用是主要的吸附机制,同时静电引力在吸附过程中起到了促进作用.     

螺环倍半萜(±)-α-花柏烯和(±)-β-花柏烯的全合成

以萜品油烯 ( terpinolene)与 2 ,4 -二氧代戊酸甲酯的 de Mayo反应得到加成产物为起始原料 ,经反 aldol重排 ,再环合成具有螺 [5 ,5 ]十一烷结构的基本碳骨架 ,通过官能团的化学修饰 ,完成了 (± ) -α-花柏烯和 (± ) -β-花柏烯的全合成     

三聚甲醛存在下EMT分子筛的合成及表征

以硅酸钠为硅源、铝酸钠为铝源,以三聚甲醛(TOX)为有机添加剂,室温下悬浮聚集陈化合成了EMT分子筛.考察了凝胶组成、晶化温度、晶化时间等因素对EMT分子筛合成的影响.采用XRD、FT-IR、SEM、BET、ICP等手段对EMT分子筛进行了表征.结果表明,合成EMT分子筛适宜的条件为:凝胶摩尔组成nNa2O∶nAl2O3∶nSiO2∶nH2O∶nTOX=18.5∶1∶5∶240∶0.5,晶化温度30 ℃,晶化时间72 h,此条件下合成的EMT分子筛,XRD特征峰较强,与典型的EMT分子筛的特征衍射峰相吻合,相对结晶度为80.1;,经ICP分析计算Si/Al=2.01,BET比表面积为80.57 m2/g,孔容和孔径分别为0.03 cm3 /g和2.07 nm,SEM照片显示EMT为球形晶体颗粒团聚状生长,大小均匀,排列紧凑.     

化学气相沉积单层VIB族过渡金属硫化物的研究进展

2004年以来,石墨烯因其优异的光学、电学性质而被广泛地研究,但由于其零带隙的特性极大地限制了它的应用前景.单层的VIB族过渡金属硫化物(TMDs)拥有类似石墨烯的晶体结构及可控的能带结构,是一类理想的二维直接带隙半导体材料,不仅可用于探索如谷极化等一些基础和前沿的物理问题,也可以广泛应用于纳米器件、光电子学和光催化的研究.近年来,化学气相沉积(CVD)技术作为一种相较于传统化学合成或物理剥离更加有效的制备方法被引入此类材料的生长,能够合成出拥有大面积连续的、厚薄均匀和较高晶体质量的单层TMDs.基于此,重点介绍了利用CVD技术生长单层TMDs所取得的进展,讨论了各工艺条件(如反应温度、载流气体、衬底、前驱物与衬底之间的距离等)对单层TMDs的生长及性质的影响.最后,探讨了利用CVD技术实现调控单层TMDs的尺寸、覆盖度和层厚均匀性的途径和方法.