过硫酸盐激活协同可见光催化降解四环素的机理和降解路径

为了提升微污染水体中抗生素的降解效率,利用过硫酸钠（PDS）激活协同手性介孔TiO₂可见光催化（PDS/vis-TiO₂）对四环素（TC）进行降解。详细对比研究了以手性TiO₂作为催化剂的PDS激活（PDS/TiO₂）、可见光催化（vis-TiO₂）和PDS/vis-TiO₂三种体系中,降解污染物的活性物种和污染物降解路径等的差异。结果表明,不对称的螺旋堆积结构在手性介孔TiO₂中引入了丰富的Ti³⁺,不仅提升了其可见光响应,同时能够激活PDS生成自由基。PDS/vis-TiO₂体系中光生空穴h⁺和·OH等多种自由基可以同时参与TC的降解,5 h内其对TC去除率可达到95%以上,远超PDS/TiO₂体系（TC去除率为48.9%）和vis-TiO₂体系（TC去除率为71.1%）。PDS加入到光催化体系中,会受到光生电子的激活而产生自由基,从而消耗光生电子,提升光生空穴和电子的分离率,达到协同增强污染物的降解能力。另外PDS激活后产生自由基也会大大增加体系对TC的降解性能。密度泛函理论计算和中间产物分析结果表明,TC在PDS/vis-TiO₂体系中的降解路径包含了光生空穴h+攻击TC的降解路径,同时也包括自由基攻击TC的降解路径。     

过硫酸盐激活协同可见光催化降解四环素的机理和降解路径

为了提升微污染水体中抗生素的降解效率,利用过硫酸钠(PDS)激活协同手性介孔TiO₂可见光催化(PDS/vis-TiO₂)对四环素(TC)进行降解。详细对比研究了以手性TiO₂作为催化剂的PDS激活(PDS/TiO₂)、可见光催化(vis-TiO₂)和PDS/vis-TiO₂三种体系中,降解污染物的活性物种和污染物降解路径等的差异。结果表明,不对称的螺旋堆积结构在手性介孔TiO₂中引入了丰富的Ti³⁺,不仅提升了其可见光响应,同时能够激活PDS生成自由基。PDS/vis-TiO₂体系中光生空穴h⁺和·OH等多种自由基可以同时参与TC的降解,5 h内其对TC去除率可达到95%以上,远超PDS/TiO₂体系(TC去除率为48.9%)和vis-TiO₂体系(TC去除率为71.1%)。PDS加入到光催化体系中,会受到光生电子的激活而产生自由基,从而消耗光生电子,提升光生空穴和电子的分离率,达到协同增强污染物的降解能力。另外PDS激活后产生自由基也会大大增加体系对TC的降解性能。密度泛函理论计算和中间产物分析结果表明,TC在PDS/vis-TiO₂体系中的降解路径包含了光生空穴h⁺攻击TC的降解路径,同时也包括自由基攻击TC的降解路径。