单离子聚合物快离子导体

具有高锂离子迁移数和良好可加工性能的锂快离子导体对于全固态电池的发展非常重要。然而,现有的锂快离子导体主要限制于硬质陶瓷,目前尚无柔性聚合物类型的锂快离子导体被报道。在这个工作中,我们报告了一种通过三种不同有机单体的自由基聚合反应形成的三元无规共聚单离子快离子导体(SISC)。该SISC中包含丰富的锂离子传输位点和具有阴离子锚定功能的阴离子受体。此外,三种不同单体的共聚反应带来低结晶度和低玻璃化转变温度(T_g),有利于链段运动,从而获得小的锂离子传输的活化能(E_a)。电化学测试结果表明,该SISC的室温离子电导率和锂离子迁移数分别达到1.29 mS∙cm⁻¹和0.94。将SISC与锂金属负极和多种正极(包括LiFePO₄、LiCoO₂和硫化聚丙烯腈(SPAN))原位聚合,组装得到的全固态电池具有良好的电化学稳定性。其中,Li||LiFePO₄全固态电池表现出高达8C的倍率性能和良好的循环寿命(在0.5C倍率下稳定循环 > 700圈)。这项工作提供了一种新颖的聚合物基快离子导体设计理念,对于发展高性能全固态电池具有重要意义。