氮掺杂氧化石墨催化苄胺氧化

酰胺类化合物是重要的化工原料和生物医药合成的中间体,但其制备大部分需要使用贵金属催化剂,因此,发展廉价金属乃至非金属催化剂具有重大意义.本文使用化学气相沉积法合成了氮掺杂的层状氧化石墨材料,并将其应用于苄胺氧化反应中,实现了液相中酰胺合成的非金属催化过程.在水相中可以活化氧气较高产率地生成亚胺化合物N-苄亚甲基苄胺,并且成功实现了在氨水反应介质中高转化率和选择性地生成苯甲酰胺.此外,对反应中的影响因素进行了逐一研究,并从多方面探究了该反应中氨水的作用以及反应最可能的历程,提出了一条经过包括亚胺在内的多个中间产物的反应路径.本工作对于研究碳氢键的活化过程以及拓宽碳催化领域进行了有益的尝试.     

HZSM-5分子筛上甲醇制烯烃典型产物的传质行为研究

分子筛催化甲醇制烯烃反应(MTO)是典型的扩散主导反应过程,运用频率响应技术系统研究了几种典型产物分子(乙烯/乙烷、丙烯/丙烷、苯)在HZSM-5分子筛上的扩散行为。结果表明,频率响应法成功辨析了不同产物分子的传质规律,证实C2和C3烃分子在HZSM-5微孔孔道内具有相近的扩散速率,但由于受晶体表面阻碍效应影响不同,乙烷分子可自由进出HZSM-5分子筛孔道,而丙烷分子则受到较显著的微孔孔道扩散限制。另外,苯分子的扩散速率显著小于C2和C3分子,且苯分子受晶体表面阻抗效应的影响较小。本研究结果可用于解释HZSM-5分子筛在MTO反应中产物选择性的特点及表面结焦原因,进而从传质角度为高活性、选择性以及稳定性的高效甲醇转化制烃催化剂的定向开发提供理论指导。