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在ZrO(NO_3)_2·2H_2O-CO(NH_2)_2-CH_3OH溶剂热过程中,水的缺乏使得甲醇通过其甲氧基与Zr~(4+)发生亲核取代或以分子配位,直接参与锆盐的水解-缩聚反应,形成具有[ZrO_z(OH)_p(OCH_3)_q·rCH_3OH]_n结构的无机聚合物;同时,甲醇对聚合物低的溶解能力强烈抑制了Ostwald熟化过程,阻碍了溶剂热产物的晶化与热力学支持的结构重排。尿素通过其水解作用与锆盐竞争体系中的水及锆物种骨架上的羟基,这不仅导致无机聚合物中Zr-O-Zr键合相对Zr-OH键合的比例增加,使得溶剂热产物发生结构重排的几率进一步下降;而且也一定程度上增加了溶剂热产物中甲氧基的含量。含有大量甲氧基团的溶剂热产物经400℃焙烧后,形成C掺杂ZrO_2。C掺杂与溶剂效应共同稳定了ZrO_2的四方相。在500-600℃中等温度、空气气氛焙烧过程中,C掺杂ZrO_2四方相结构显示了良好的热稳定性;提高焙烧温度至700℃,游离于颗粒表面的C被完全氧化去除,固溶于晶格中的C也部分脱溶,导致了部分四方相失稳转变成单斜相。 相似文献
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