CeO_2修饰炭载体负载PdPt二元合金催化剂及其在甲酸氧化电催化中的应用

用CeO2修饰炭粉做载体,使用有机溶胶法还原PdPt二元合金的方法制备了一系列PdPt/CeO2-C催化剂.借助电化学测试,探讨催化剂中不同Pd与Pt原子比例的PdPt二元合金和不同含量的CeO2对于甲酸电氧化催化活性的影响.不断减少PdPt合金中Pt的比例可以促使甲酸氧化的起始电位前移,当Pd：Pt=15：1时氧化电流出现极值;同时,随着催化剂中CeO2含量的增加,催化剂对于HCOOH氧化的电流密度增加,当含量为15%时达到最大值.相对于Pd/C催化剂,在Pd15Pt1/15CeO2-C催化剂表面的甲酸氧化反应起始电位负移至少0.1V,氧化的电流密度提高60%以上.结合X射线衍射（XRD）,X射线光电子能谱（XPS）,透射电镜（TEM）和热重（TG）等测试数据可以发现,当极少量的Pt与Pd形成合金,Pt与Pd之间产生电子效应,使得合金表面HCOOH氧化的过电位降低;而CeO2的添加不仅有助于PdPt二元合金的分散,更有可能改变甲酸在PdPt表面的氧化反应路径,发挥双功能机理.     

Nafion含量与阴离子吸附对于铂单原子层核壳结构催化剂制备的影响

本实验利用铜的欠电位沉积技术,在旋转圆盘电极上以碳负载的钯纳米颗粒为核,制备铂单原子层核壳结构催化剂. 电化学测试用于表征不同Nafion含量的添加对于核壳结构催化剂制备的影响. 实验证明,Nafion的存在会影响铜的欠电位沉积,铂与铜的置换反应,并决定最终制备的核壳结构催化剂的氧还原催化反应的活性. 当催化剂薄层中Nafion的含量低于5%的时候,添加Nafion不但可以帮助催化剂附着在旋转圆盘电极表面,而且可以保证制备的催化剂具有较好的氧还原反应催化活性. 在H₂SO₄溶液中,钯纳米颗粒的表面存在特殊的阴离子吸/脱附电化学信号峰,这些信号峰可以用来监测Nafion含量对于铂单原子层核壳结构催化剂制备的影响.     

改性石墨烯用作燃料电池阴极催化剂

石墨烯材料以其独特的超薄片层结构、超高比表面积、良好的导电性等重要特性,而被认为在制备高性能燃料电池催化剂方面具有重要的潜在应用价值。最近的一些研究工作表明,通过选择合适的制备方法和前驱体制备的改性石墨烯,对于氧还原反应具有一定的活性,可用作燃料电池阴极催化剂。目前有关石墨烯应用于燃料电池阴极催化剂的研究工作主要集中在两个方面:一是通过表面改性后直接作为燃料电池非贵金属阴极催化剂;二是将改性石墨烯作阴极催化剂载体而制备活性组分高度分散的高性能催化剂。尽管有关改性石墨烯的氧还原活性中心的结构尚不明确,然而由于这类材料在酸性及碱性环境下对氧还原的良好的催化性能,对改性石墨烯的研究已成为探索燃料电池非铂催化剂的新途径。随着这类材料的催化性能的不断提高和对表面-活性关系认识的不断深入,改性石墨烯材料在燃料电池方面将具有广阔的应用前景。