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1.
研究了以异丙苯过氧化氢为氧化剂选择氧化丙烯制环氧丙烷的 Ti/HMS 催化剂的失活原因. 采用 XRD (X 射线衍射), FT-IR (傅里叶变换红外光谱), UV-Vis (紫外-可见光谱) 和 TG (热重分析) 等技术表征了催化剂失活前后的结构和化学组成. 结果表明, 催化剂的失活主要是由于反应过程中所产生的重组分在催化剂表面吸附, 覆盖了活性中心所致; 并不是由于四配位的活性钛物种转化为六配位、八配位或者锐钛矿 TiO2 所致. 采用热异丙苯溶剂洗涤的方法可以部分恢复失活催化剂的活性, 但不能恢复到新鲜催化剂的水平; 采用低温烧炭方法能够使催化剂的活性恢复到新鲜催化剂的水平. 因此, Ti/HMS 催化剂的失活是可逆的, 采用合适的再生方法可以恢复其催化活性. 相似文献
2.
以正硅酸乙酯为硅源,正十六胺为模板剂,乙醇和水为溶剂,采用水热合成法制备了纯硅HMS介孔材料.以TiCl4为钛源,采用气相接枝技术将Ti物种引入到HMS的骨架中,制得Ti/HMS催化剂;以六甲基二硅氮烷为硅烷化试剂,采用液相接枝技术,将甲基接枝到Ti/HMS催化剂表面,以提高催化剂的疏水性.采用XRD、N2吸附、TEM、UV-Vis和FT-IR等技术表征研究了催化剂的结构、表面化学组成及疏水性;以过氧化氢异丙苯为氧化剂,分别在淤浆床及固定床反应器中,研究了Ti/HMS催化剂对丙烯的催化环氧化性能及稳定性.研究结果表明,所制备的Ti/HMS催化剂具有典型的六方介孔结构特征,且钛物种主要以四配位的活性物种形式存在于骨架中;经硅烷化试剂处理后,催化剂的疏水性得到显著提高;经硅烷化处理后的催化剂对丙烯环氧化具有优异的活性、选择性和稳定性,在2400小时的稳定性实验中,CHP的转化率维持在99.0%以上,环氧丙烷的选择性维持在97.0%以上. 相似文献
3.
分别用水热法和气相沉积法制备了Ti/HMS分子筛,采用三甲基氯硅烷(TMCS)和六甲基二硅氮烷(HMDSZ)对Ti/HMS样品进行了气相硅烷化,并用X射线衍射、N2吸附、红外光谱、29Si核磁共振和紫外-可见光谱对样品进行了表征.丙烯环氧化反应的测定结果表明,硅烷化可显著提高环氧化催化活性.水热法制备的Ti/HMS经HMDSZ硅烷化后的催化活性比经TMCS硅烷化后的稍高;气相沉积法制备的Ti/HMS经HMDSZ硅烷化后的催化活性远高于经TMCS硅烷化后的催化活性.这是由于TMCS不但能与分子筛表面的硅羟基反应,而且能破坏分子筛骨架中的Si-O-Ti甚至Si-O-Si键,形成新的羟基,导致样品的亲水性较强,同时还能对气相沉积法制备的Ti/HMS中的四配位骨架钛产生破坏作用. 相似文献
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