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水热处理对纳米HZSM-5沸石酸性质及其降低汽油烯烃性能的影响 总被引:13,自引:0,他引:13
采用水蒸气和碱性氨水蒸气在500℃下对纳米HZSM-5沸石催化剂进行了水热处理改性,并用XRD,IR,NH3-TPD和XRF对催化剂进行了表征.以降低FCC汽油(≤70℃馏分)烯烃含量为探针反应,考察了不同水热处理介质对催化剂酸性质和催化性能的影响.结果表明,经不同介质水热处理后,纳米HZSM-5沸石中约10%的Al2O3被脱除,总酸量降低,导致积炭失活的强酸中心明显减少;不同水热处理介质对催化剂的总酸量没有明显影响,而对酸中心类型分布的影响较大.水热处理改性使催化剂活性的稳定性明显改善,初始活性降低.同时,水热处理改性降低了催化剂对芳构化反应的催化活性,提高了对异构化反应的催化活性.采用氨水(0.5mol/L)蒸气处理的纳米HZSM-5催化剂其降烯烃催化活性更为稳定.在给定的反应条件下,FCC汽油的烯烃含量(φ)由65.9%降低到约26%,产物中烯烃、芳烃(主要是C7~C9芳烃)和烷烃含量分别保持在25%,19%和55%左右,辛烷值基本不变. 相似文献
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提出一种由水, 异丙醇, 正丁醇组成的新型微乳液, 并以其为反应介质制备了甲烷高温燃烧La0.95Ba0.05MnAl11O19-a催化剂. 采用1H NMR, FT-IR, 电导法及激光粒度散射法研究了新型微乳液中水的结构及相特性. 新型微乳液中水的体积分数小于一定值时, 电导率与水含量成非线性关系, k~φ曲线上存在一临界值(φP=0.15). 水质子的化学位移随水含量的降低移向高场. 加入4% D2O测定的O—D键的伸缩振动随水含量增加而向高波数方向移动. 异丙醇铝在新型微乳液中水解形成的Al(OH)3 胶体粒子的粒径范围为226~329 nm. 采用新型微乳液作为反应介质制备的Ba0.05La0.95MnAl11O19-α催化剂的粒径在30 nm, 明显小于纯水制备的样品(100 nm). BET 比表面积为65 m2/g, 比纯水制备样品高出约一倍. XRD结果显示, 1200 ℃焙烧10 h即可获得含单一β-Al2O3相的催化剂. Ba0.05La0.95MnAl11O19-α催化剂甲烷催化燃烧的T10为420 ℃, 比纯水制备样品下降了90 ℃. 甲烷催化燃烧活性提高是由于含有较多Mnn+纳米结构六铝酸盐的形成. 相似文献
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汽油芳构化降烯烃ZSM-5型催化剂的研究 总被引:22,自引:0,他引:22
通过催化剂表征和小型固定床反应发现,减小沸石晶粒度和提高沸石表面L酸B酸比值,或者适当采用高氢油比,可以提高ZSM-5沸石在汽油芳构化降烯烃反应中的活性稳定性.而适当提高反应温度及减小汽油进料空速则可以提高汽油中烯烃的芳构化程度.连续300h的小试运转表明,FCC和DCC汽油中的烯烃在一种晶粒度为20~50纳米的改性纳米ZSM-5沸石上可有效地转化为芳烃,降烯烃幅度达20个体积百分点以上,改质后汽油的辛烷值、组成和沸程等指标均满足新国标要求. 相似文献
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纳米HZSM-5催化剂催化C8直链烃转化的性能 总被引:6,自引:0,他引:6
制备了粒径为20~50 nm的纳米HZSM-5催化剂,并采用XRF,TEM和NH3-TPD等技术对催化剂进行了表征. 以正辛烷和1-辛烯的芳构化和异构化为探针反应,研究了纳米HZSM-5催化剂的催化性能,并与微米HZSM-5催化剂(4~6 μm)进行比较. 考察了反应条件对纳米HZSM-5催化剂催化生成C7~C9芳烃和C4~C6异构烷烃选择性的影响,并对反应机理进行了初步探讨. 结果表明,纳米HZSM-5沸石具有晶粒小、微孔短、孔口多以及位于孔口和外表面的酸中心数量多、对大分子的烷基芳烃和异构烷烃等的扩散阻力小等特点,减小了积炭对纳米HZSM-5沸石上芳构化、烷基化和异构化反应的影响,比微米HZSM-5沸石具有更好的芳构化、异构化性能和稳定性,烃类可通过芳构化、异构化和烷基化等反应途径转化为高辛烷值的异构烷烃和芳烃. 在p=0.1 MPa,θ=370 ℃和WHSV=2 h-1的条件下,纳米HZSM-5催化剂催化正辛烷和1-辛烯转化的产物中,异构烷烃和芳烃的总产率分别为88%和93%,C4~C6异构烷烃和C7~C9芳烃的选择性分别达到80%和70%以上. 正辛烷和1-辛烯在不同晶粒大小HZSM-5催化剂上的反应遵循正碳离子反应机理. 相似文献
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提出一种由水, 异丙醇, 正丁醇组成的新型微乳液, 并以其为反应介质制备了甲烷高温燃烧La0.95Ba0.05MnAl11O19-a催化剂. 采用1H NMR, FT-IR, 电导法及激光粒度散射法研究了新型微乳液中水的结构及相特性. 新型微乳液中水的体积分数小于一定值时, 电导率与水含量成非线性关系, k~φ曲线上存在一临界值(φP=0.15). 水质子的化学位移随水含量的降低移向高场. 加入4% D2O测定的O—D键的伸缩振动随水含量增加而向高波数方向移动. 异丙醇铝在新型微乳液中水解形成的Al(OH)3 胶体粒子的粒径范围为226~329 nm. 采用新型微乳液作为反应介质制备的Ba0.05La0.95MnAl11O19-α催化剂的粒径在30 nm, 明显小于纯水制备的样品(100 nm). BET 比表面积为65 m2/g, 比纯水制备样品高出约一倍. XRD结果显示, 1200 ℃焙烧10 h即可获得含单一β-Al2O3相的催化剂. Ba0.05La0.95MnAl11O19-α催化剂甲烷催化燃烧的T10为420 ℃, 比纯水制备样品下降了90 ℃. 甲烷催化燃烧活性提高是由于含有较多Mnn+纳米结构六铝酸盐的形成. 相似文献
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在改性纳米ZSM-5上通过异构化和芳构化减少FCC汽油中的烯烃 总被引:7,自引:0,他引:7
用稀土氧化物浸渍改性纳米HZSM-5沸石制备了降低汽油中烯烃催化剂。临氢条件下,在固定床反应器上对催化剂的降低烯烃性能进行了考察。结果表明,催化剂表现出很强的降烯烃能力。改性的纳米ZSM-5沸石催化剂对汽油的降烯烃作用得益于其优异的异构化、芳构化和烷基化性能。在温度370 ℃、压力3 MPa、质量空速3 h-1和氢油比 (v/v)600的反应条件下, FCC汽油(<70℃馏分)中烯烃含量从65.9%(φ) 降至32.5%(φ),异构烷烃含量从23.3%(φ)增加到44.3%(φ),芳烃和环烷烃部分增加,直链烷烃基本不变,在大量降低烯烃的同时,汽油的辛烷值(RON)不降低。催化剂连续反应1000 h以上,性能稳定。 相似文献
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