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考察了碱金属助剂对PdCl2-CuCl2AC催化剂上甲醇气相氧化羰基化直接合成碳酸二甲酯反应性能的影响及助剂的作用。结果表明:采用不同碱金属助剂时的碳酸二甲酯收率顺序为K>Na>Li;KOAc助剂的主要作用是与PdCl2、CuCl2发生化学反应,促进催化活性位的形成;KOAc为助剂母体的效果明显好于KCl母体;K助剂的最佳含量为2~3w%;在反应温度T=152℃,进料气体空速和液体空速分别为1483h-1和4h-1,进料COO2比为283时,对于Pd=061w%,原子比为PdCuK=11414的PdCl2-CuCl2-KOAcAC催化剂,在6h的运转时间内碳酸二甲酯的时空收率可达到317~361gL-cath,甲醇的单程转化率为148~169% 相似文献
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Pd-La/镁铝尖晶石催化剂上气相胺化法合成2,6-二异丙基苯胺 总被引:3,自引:0,他引:3
采用硝酸铝和硝酸镁混合溶液浸渍氧化铝,干燥后高温焙烧制得尖晶石载体,再用氯化钯和硝酸镧混合溶液浸渍该载体,制成Pd-La/尖晶石催化剂.研究了该催化剂上的气相胺化合成2,6-二异丙基苯胺.采用BET孔结构测试和XRD,TG,FT-IR及SEM等手段对新鲜及失活催化剂进行了表征,考察了胺化反应前后催化剂性质的变化.结果表明,失活催化剂上的积碳分别沉积在金属和载体上,这两种不同性质的积碳可分别在242和324℃燃烧,积碳中含有芳环、脂环、烷基、稠环芳烃和胺基物.催化剂的失活是由于气相胺化反应产物2,6-二异丙基苯胺和中间产物2,6-二异丙基环己胺均为碱性的大分子物质,它们容易吸附在催化剂的酸性载体上,并进一步生成更大的分子而形成积碳. 相似文献
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甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的研究:Ⅱ助剂对催化性能的影响 总被引:8,自引:1,他引:7
考察了碱金属助剂对PdCl2-CuCl2/AC催化剂上甲醇气相氧化羰基化直接合成碳酸二甲酯反应性能的影响及助剂的作用。结果表明:采用不同碱金属助剂时的碳酸二甲酯收率顺序为K〉Na〉Li;KOAc助剂的主要作用是与PdCl2、CuCl2发生化学反应,促进催化活性位的形成;KOAc为助剂母体的效果明显好于KCl母体;K助剂的最佳含量为2~3w%;在反应温度T=152℃,进料气体空速和液体空速分别为14 相似文献
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甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的研究Ⅲ. 催化剂的失活再生 总被引:1,自引:0,他引:1
碳酸二甲酯 (DMC)是一种对环境友好的绿色化学品 ,其洁净合成工艺的开发 ,已引起国内外研究者的广泛重视。真田等人[1 ] 对PdCl2 存在下CO和亚硝酸甲酯反应合成DMC过程所用催化剂的失活原因和再生方法进行了研究 ,认为PdCl2 中的Cl被还原消除生成氯甲酸甲酯导致催化剂失活 ,并发现氯甲酸甲酯在DMC合成中可使Pd催化剂再生和提高寿命。DOW公司[2 ] 开发的气相氧化羰基化法催化剂CuCl2-KCl AC易失活 ,该催化剂运行 50~ 1 0 0h后需进行再生。再生时 ,于 1 2 0℃条件下通入 1 0 %HCl N2 混合物 ,再生后… 相似文献
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Pd-La/γ-Al2O3和Pd-La/MgAl2O4对2,6-二异丙基苯酚气相胺化反应的催化性能 总被引:1,自引:0,他引:1
采用XRD,BET,吡啶吸附-IR,NH3-TPD和XPS等手段表征了Pd-La/γ-Al2O3和Pd-La/MgAl2O4负载型催化剂的物理性质和表面酸性,并对比研究了两种催化剂在2,6-二异丙基苯酚(DIPP)气相胺化制2,6-二异丙基苯胺(DIPA)反应中的催化性能. 结果表明,采用镁铝尖晶石载体大幅度提高了催化剂的活性、选择性和稳定性. 在Pd-La/MgAl2O4催化剂上,在n(NH3)/n(DIPP)=10,n(H2)/n(DIPP)=20,LHSV=0.3 h-1,θ=220 ℃和t=73 h的条件下,2,6-二异丙基苯酚转化率可达98.5%,2,6-二异丙基苯胺的选择性和收率分别可达88.9%和87.5%. 该催化剂连续运转400 h,反应到200 h时2,6-二异丙基苯胺的收率仍可达80%以上. 相似文献
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