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1.
ZSM-5分子筛具有极其均匀的孔道结构、 良好的形状选择性和催化活性及耐水热稳定性, 是一种高效、 绿色的固体催化剂, 被广泛应用于石油催化裂化、 精细化工和环境保护等领域. 但其单一的微孔结构大大降低了客体分子的流通扩散性, 导致由大分子参与的芳烃烷基化反应受到极大限制. 本文采用NaOH/四丙基氢氧化铵(TPAOH)混合碱处理微孔ZSM-5, 制备了具备高结晶度、 高比表面积的等级孔微孔-介孔ZSM-5中空分子筛材料, 该材料在保持微孔孔道良好水热稳定性和大量活性中心的同时, 还通过介孔的引入进一步促进反应物及产物的扩散, 使间三甲苯苄基化反应的转化率提高了3.8倍. 通过在等级孔微孔-介孔ZSM-5中空材料上负载Fe, 开发出了具有双功能的等级孔微孔-介孔Fe2O3/ZSM-5中空催化剂, 该催化剂在苯的苄基化反应中表现出优异的催化性能, 当Fe负载量(质量分数)为6.67%, 反应温度为75 ℃, 反应时间为15 min时, 转化率高达98.3%, 选择性为81.6%, 最终收率达到80.2%. 相似文献
2.
设计合成了一个新的双1,8-萘酰亚胺衍生物(Bis-Nph), 并通过核磁共振波谱和高分辨质谱鉴定了其结构. Bis-Nph呈现出典型的分子内电荷转移(ICT)和聚集诱导增强发射(AIEE). 该化合物可以作为荧光探针检测水溶液中的苦味酸(2,4,6-三硝基苯酚, TNP), 检出限为5.8×10-7 mol/L. 作用机制为TNP的质子转移到Bis-Nph, 有效地阻断了其ICT发射, 使荧光发生显著猝灭. 另外, Bis-Nph的细胞毒性较低, 可做成试纸进行TNP的快速检测. 相似文献
3.
近年来,半导体光催化在环境净化和有机合成领域的研究引起了广泛的重视.其中,在有机合成领域中,光催化技术已经应用在醇类、环己烷以及芳香族化合物的选择性氧化研究.而另一类具有特殊结构的有机物——N-杂环芳烃,在药物化学和材料科学中具有重要意义.而传统用于合成N-杂化芳烃的脱氢催化氧化反应通常需要高温高压的苛刻环境,传统方法通常还需要使用贵金属催化剂,这也增加了N-杂化芳烃的合成成本;另外,如果合成是均相催化过程,则催化剂难以实现回收利用.因此,开发室温常压条件下的非贵金属多相光催化技术具有巨大的应用前景.本文以能够被可见光驱动的钼酸铋半导体为催化剂,利用氧缺陷策略来提升钼酸铋的光催化氧化性能.不同于传统氧缺陷制备方法(氢气还原热处理、离子掺杂等),本文采用一种低成本的乙二醛辅助溶剂热的方法合成具有可调控的含氧空位Bi2MoO6催化剂(OVBMO).通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜、透射电镜、紫外可见漫反射吸收光谱、氮气物理吸附脱附、X射线光电子能谱(XPS)、电子自旋共振光谱、光致发光光谱及电化学测试等技术对制备的OVBMO材料进行了物理化学性质及能带研究.XPS,XRD,Raman和FT-IR结果表明,氧空位存在于[Bi2O2]2+和MoO6八面体的层间.紫外可见漫反射结果表明,随着氧空位的引入,Bi2MoO6的光吸收范围扩大,带隙变窄.结合莫特肖特基和VBXPS分析获得OVBMO的能带位置,发现氧空位的存在不仅会导致禁带中出现缺陷带能级,还会导致价带顶位置上移,促进光生空穴的迁移.PL和电化学结果表明,氧空位的存在使得载流子浓度、载流子的分离能力与界面电荷迁移能力都有较大提升,这是因为氧空位引入的缺陷能级可以浅势捕获电子,抑制光催化剂中的电子与空穴的复合,改变化学反应的速率.同时,氧空位有助于捕获分子氧,分子氧与捕获的光生电子发生反应,产生更多的超氧自由基(·O2)和空穴(h+),从而极大地提升光催化剂的氧化性能.因此,OVBMO在1,2,3,4-四氢喹啉脱氢氧化产生喹啉及系列抗生素(环丙沙星、四环素、盐酸土霉素)的降解反应中,表现出较好的光催化氧化性能.结合多种表征分析,本文还进一步阐明了OVBMO催化剂将1,2,3,4-四氢喹啉脱氢氧化为喹啉的自由基参与的多相催化反应机理. 相似文献
4.
近红外光谱技术在安防监控、食品检测、生物成像、农业等领域具有重要应用价值, 而开发出紧凑高效的近红外光源是其大规模商业应用的前提. 荧光粉转换型近红外发光二极管(light emitting diodes, LED)光源具有结构紧凑、成本低、使用寿命长、发射光谱可调等优点, 因此近些年受到广泛关注, 其关键就在于开发出能被蓝光有效激发的高性能近红外荧光粉. 本工作利用高温固相法制备了一种新型宽带近红外荧光粉In2BP3O12:Cr3+, 在480 nm激发下, 荧光粉发射峰值位于950 nm, 光谱覆盖了750~1350 nm范围, 半峰宽达到210 nm. 采用该荧光粉与商用蓝光InGaN LED芯片封装, 获得了具有宽带发射的近红外LED光源, 在60 mA的驱动电流下, 近红外光辐射功率为5 mW. 当采用该光源照射人的手掌, 用近红外电感耦合器(charge coupled device, CCD)相机能够对手掌中的血管进行清晰的成像. 上述结果表明该近红外荧光粉可用于制备基于蓝光芯片的宽带近红外LED光源, 并在生物医学等领域具有潜在应用前景. 相似文献
5.
Jun-Rui Lyu Shao-Yi Wu Yu-Jing Hong Hao Wu Hui-Ning Dong 《Magnetic resonance in chemistry : MRC》2022,60(3):398-406
In this work, the g factors, d–d transition band, local distortion, and their concentration dependences for impurity V4+ in 20Li2O–20PbO–45B2O3–(15 − x)P2O5:V2O5 (0 ≤ x ≤ 2.5 mol%) glasses are theoretically investigated by using perturbation formulas of g factors for a tetragonally compressed octahedral 3d1 cluster. In the light of the cubic polynomial concentration functions for cubic field parameter Dq, covalency factor N, and relative tetragonal compression ratio ρ, the calculated concentration dependences of d–d transition band and g factors for V4+ show good agreement with the experimental data. With increasing x, N (≈0.7682–0.8165) displays the monotonously increasing trend, whereas ρ (≈6.5–4.2%) and Dq (≈1504.9–1481.1 cm−1) exhibit the decreasing tendencies. The above concentration dependences can be ascribed to the modifications of the V4+–O2− bonding and orbital admixtures around the impurity V4+ due to the effects of V2O5 doping on the stability of the glass network, the strength of local crystal fields, and the electron cloud distribution. 相似文献
6.
Fang Su Yunlin Yang Yiyi Ou Dr. Weijie Zhou Dr. Fengkai Ma Dr. Jianhui Zhang Prof. Mikhail G. Brik Prof. Hongbin Liang 《Chemistry (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2022,28(30):e202200381
Eu2+-, Mn2+- and Eu2+−Mn2+-doped CaMgSi2O6 phosphors have been prepared by a high-temperature solid-state reaction. Systematic investigation of the concentration- and temperature-dependent luminescence of Mn2+ showed that Mn2+ ions occupy two distinct sites in CaMgSi2O6. Electron–vibration interaction (EVI) analyses of Mn2+ ions revealed Huang–Rhys factors of 4.73 and 2.82 as well as effective phonon energies of 313 and 383 cm−1 for the two sites. Eu2+−Mn2+ energy transfer is also discussed, and its efficiency is estimated by lifetime and luminescence spectra. The different thermal quenching behaviours of Eu2+ and Mn2+, the distinct emission colours of Eu2+ (blue, band peak at ∼451 nm) and Mn2+ (yellow–red range, band peaks at ∼583 and 693 nm) endow the co-doped samples with potential applications in luminescence thermometry and temperature-/excitation wavelength-responsive dual anti-counterfeiting. 相似文献
7.
Dr. Dominique Laniel Dr. Florian Trybel Dr. Adrien Néri Yuqing Yin Andrey Aslandukov Dr. Timofey Fedotenko Saiana Khandarkhaeva Dr. Ferenc Tasnádi Dr. Stella Chariton Dr. Carlotta Giacobbe Dr. Eleanor Lawrence Bright Dr. Michael Hanfland Dr. Vitali Prakapenka Prof. Dr. Wolfgang Schnick Prof. Dr. Igor A. Abrikosov Prof. Dr. Leonid Dubrovinsky Prof. Dr. Natalia Dubrovinskaia 《Chemistry (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2022,28(62):e202201998
Non-metal nitrides are an exciting field of chemistry, featuring a significant number of compounds that can possess outstanding material properties. These properties mainly rely on maximizing the number of strong covalent bonds, with crosslinked XN6 octahedra frameworks being particularly attractive. In this study, the phosphorus–nitrogen system was studied up to 137 GPa in laser-heated diamond anvil cells, and three previously unobserved phases were synthesized and characterized by single-crystal X-ray diffraction, Raman spectroscopy measurements and density functional theory calculations. δ-P3N5 and PN2 were found to form at 72 and 134 GPa, respectively, and both feature dense 3D networks of the so far elusive PN6 units. The two compounds are ultra-incompressible, having a bulk modulus of K0=322 GPa for δ-P3N5 and 339 GPa for PN2. Upon decompression below 7 GPa, δ-P3N5 undergoes a transformation into a novel α′-P3N5 solid, stable at ambient conditions, that has a unique structure type based on PN4 tetrahedra. The formation of α′-P3N5 underlines that a phase space otherwise inaccessible can be explored through materials formed under high pressure. 相似文献
8.
《Mendeleev Communications》2022,32(6):726-728
Reaction between 5-cyano-3,6-di(het)aryl-1,2,4-triazines and arylhydrazines with the following aza-Diels–Alder autoclave reaction affords hardly available 2-amino-3,6-di(het)aryl-pyridines in up to 67% yield after two steps and in 75% yield for the one-pot way. The compounds obtained can be promising for medicinal chemistry. 相似文献
9.
金属锂电池被认为是具有良好前景的下一代高能量密度电池。然而,传统的碳酸酯类电解液与锂的亲和性差,在循环过程中由于锂枝晶的生长和固体电解质膜(SEI)的不稳定导致金属锂电池性能快速衰减。采用1.2 mol/L六氟磷酸锂(LiPF6)/二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)/氟代碳酸乙烯酯(FEC)/碳酸二乙酯(DEC),并添加了双三氟甲磺酰亚胺锂(LiTFSI)作为电解液,对其在LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2/40 μm-Li(单位面积上负/正极材料的实际容量的比N/P=2.85)电池中的电化学性能进行了研究。LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2/40 μm-Li电池表现出优异的循环稳定性(循环120圈后,容量保持率>93%)和倍率性能(3C倍率下放电比容量为110 mA·h/g)。良好的电化学性能主要归因于该电解液可以在金属锂表面形成致密且稳定的SEI,并抑制锂枝晶的产生。 相似文献
10.
采用了微氧化烧结制备了不同Y2O3质量分数(0%、2%、4%、6%)的多孔SiC陶瓷,通过对陶瓷的晶体结构、微观形貌、物理性能和Cd2+的去除率测试发现:添加了Y2O3的SiC陶瓷出现了较多的第二相Y2SiO7、Y5Si3C0.5,随着Y2O3的质量分数增加逐渐升高,主相的衍射峰的强度有降低。扫描电子显微镜测试发现,SiC陶瓷的尺寸在2.5 μm,Y2O3引入后,SiC陶瓷的晶粒尺寸降低,高温烧结时液相的含量增加,熔体粘度降低,晶粒结合更加紧密,Y2O3的引入提高了多孔陶瓷的体积密度,Y2O3质量分数为6%SiC的体积密度最大为2.21 g/cm3。热导率随着Y2O3质量分数的增加呈现出先升高后降低的趋势。金属Cd2+的过滤测试表明:随着Y2O3质量分数增加,Cd2+的残留质量浓度、膜通量和去除率先降低后升高,当掺杂质量分数为4%时,Cd2+残留质量浓度最低为0.042 mg/L,膜通量达到了最大值572 L/(m2·h),去除率最大为99.95%,相比未掺质量分数杂体系的去除率提高了0.14%。随着溶液pH值的逐渐增大,金属Cd2+的残留质量浓度逐渐降低、去除率逐渐升高,pH≥9时最终均趋于稳定。综合来看,多孔SiC陶瓷的助烧剂Y2O3最佳掺量为4%。 相似文献