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1.
以金属有机骨架材料UIO-66热解制备了具有片层簇状结构ZrO2.UIO-66热解条件影响CoMo S/ZrO2的晶相、表面原子含量、形貌以及比表面积(可达117.7 m2/g).随着热解温度升高,ZrO2晶相呈现由四方相向单斜相的转化,表面Mo含量呈现先减小后增加的趋势,片层结构逐渐变短,而簇状结构则逐渐由蓬松变得致密,比表面积逐渐减小.热解温度为600℃时出现催化剂片层结构的坍塌聚集以及晶相的破坏.当UIO-66热解温度为500℃、热解时间为4 h时,CoMoS/ZrO2明显出现单斜相,表面Mo原子含量较高,片层结构较均一,此催化剂在4-甲基酚加氢脱氧中显示出较高的活性和对甲苯的选择性,4-甲基酚转化率达100%,甲苯的选择性达82%.  相似文献   
2.
将储量丰富的生物质及其衍生物转化为具有高附加值的燃料和化学品被认为是一种有前景的绿色途径,可以极大地减少人们对传统化石资源的依赖.作为木质纤维素热解的直接产物和生物油升级的模型化合物,香草醛可以通过加氢脱氧(HDO)过程选择性地转化为2-甲氧基-4-甲基苯酚(MMP).MMP是一种有价值的化学品,常用于香料和药物等重要中间体的合成.在过去十年里,大量的金属催化剂被用来催化香草醛HDO转化为MMP.其中,贵金属(Pt,Pd,Ru和Au)虽然活性高,但是其储量低、价格昂贵,不利于工业化应用;而非贵金属(Fe,Co,Ni和Cu)的催化活性普遍较低,需要苛刻的反应条件来提高转化效率和选择性.此外,这类HDO反应大都在有机溶剂中进行,容易造成环境污染.因此,开发高效、稳定的非贵金属催化剂用于水相HDO反应是一个巨大的挑战.一般来说,合金纳米颗粒(NPs)具有强烈的协同效应,能产生良好的配位结构和电子环境,从而显著提升催化活性和选择性.基于此,本文首次采用了一种简单可控的合成方法来制备三聚氰胺海绵负载的氮掺杂碳纳米管(N-CNTs)限域的Ni-Co合金NPs(NiCo@N-CNTs/CMF)催化剂.该催化剂具有优异的HDO性能,在2 MPa H2,120oC反应6 h条件下,能在水相中将生物质衍生的香草醛高效转化为MMP,转化率和选择性均达到100%.相比于单金属的Ni@N-CNTs/CMF和Co@N-CNTs/CMF催化剂,香草醛转化率和MMP选择性都有大幅度的提高.而且,在温和的反应条件下,该催化剂对香草醛衍生物和其他芳香醛类化合物同样表现出优异的HDO性能,拥有100%的转化率以及较高的MMP选择性(91.5%~100%).XPS结果表明,Ni-Co形成合金后发生了电子结构的偏移,即Co原子可以从邻近的Ni原子处得到电子,提高Co电子云密度,从而促进对香草醛中C=O键的吸附.DFT计算结果表明,相比于单金属的Ni和Co,Ni-Co合金化后能显著提高对C=O键的选择性吸附和活化.同时,H2解离后形成的活性H*物种在Ni-Co合金NPs表面更容易脱附并参与催化反应.因此,Ni-Co@N-CNTs/CMF催化剂优异的HDO性能主要是由于Ni-Co合金NPs的协同作用大大促进了其对C=O键的选择性吸附和活化,以及活化氢物种的脱附.本文为设计和制备高效的非贵金属催化剂应用于水相的HDO反应提供了一个新策略.  相似文献   
3.
采用水热法合成了小粒径、具有介孔结构的SAPO-11分子筛.采用浸渍法制备了不同Ni负载量的Ni/SAPO-11催化剂.并采用X射线衍射,扫描电镜,N2物理吸附-脱附,NH3程序升温脱附,热重和H2化学吸附技术对该类催化剂的物理化学性质进行了详细表征.结果表明,SAPO-11较大表面积和介孔结构可分散Ni,使得Ni粒子尺寸较小.在棕榈油加氢脱氧制备液体烃类燃料反应中,液体烷烃产物由相关脂肪酸中间产物的直接加氢脱氧和脱羰-加氢脱氧两种途径产生.Ni/SAPO-11催化剂的弱/中强酸性质及其匹配的金属-酸双功能可显著抑制积炭反应,提高催化剂的寿命,液体烷烃收率高达70%,异构烷烃选择性超过80%.  相似文献   
4.
随着化石能源的不断枯竭,以及所产生的环境问题-温室效应及其高硫含量引起的酸雨,迫使人类寻找新型替代能源.在众多可再生能源中,生物质因其碳中性,易获取,作为唯一可转化为液体燃料的可再生资源,正日益受到重视.全球每年生物质产出高达1.7×1011t,其中,含75%的碳水化合物如纤维素、甲壳素和淀粉,20%木质素,其他占  相似文献   
5.
6.
A practical one-pot process for hydrodeoxygenation (HDO) of phenolic derivatives to their corresponding arenes was developed. This method provided a facile route to upgrading bio-oil. The substrate scope of this protocol was wide, complicated and multi-phenolic compounds were also smoothly hydrodeoxygenated to their corresponding arenes.  相似文献   
7.
Ni-based catalysts supported on di erent supports (α-Al2O3,γ-Al2O3, SiO2, TiO2, and ZrO2) were prepared by impregnation. Effects of supports on catalytic performance were tested using hydrodeoxygenation reaction (HDO) of anisole as model reaction. Ni/α-Al2O3 was found to be the highest active catalyst for HDO of anisole. Under the optimal conditions, the anisole conversion is 93.25% and the hydrocarbon yield is 90.47%. Catalyst characteriza-tion using H2-TPD method demonstrates that Ni/α-Al2O3 catalyst possesses more amount of active metal Ni than those of other investigated catalysts, which can enhance the cat-alytic activity for hydrogenation. Furthermore, it is found that the Ni/α-Al2O3 catalyst has excellent repeatability, and the carbon deposited on the surface of catalyst is negligible.  相似文献   
8.
非晶态硼钼氧化物的制备及其加氢脱氧性能   总被引:1,自引:1,他引:0  
以(NH_4)_6Mo_7O_(24)为原料, 以NaBH4作为还原剂分别在冰浴与超声波条件下制备出非晶态催化剂. 用FTIR、 SEM、 XRD、 DSC与XPS进行表征, 以苯酚模型化合物研究其加氢脱氧性能. 表征结果表明: 制备的催化剂都为非晶结构;硼钼氧化物表面没有明显的晶体特征结构;Mo只有部分被还原, 冰浴下的Mo以+4与+6价存在, 超声波下的Mo为+5与+6价, 冰浴法有利于Mo~(4+)的生成;冰浴下所制备的催化剂具有更高的热稳定性以及表现出优良的加氢脱氧活性, 在225 ℃下苯酚的转化率79.3%, 远高于同温度下超声波法所制备的催化剂对苯酚的转化率(46.8%).  相似文献   
9.
A synthetic route to 1-(2,6-dihydroxyphenyl)phthalan natural products is described. It is typified by the synthesis of permethyl and monomethyl ethers (21 and 22) of pestacin (1), a 1,3-dihydroisobenzofuran natural product. The key step is hydrodeoxygenation of the corresponding isobenzofuranone 19 in 2 steps: reduction and intramolecular etherification. A route involving hydrodesulfurization of a thionophthalide to a phthalan (e.g., 8) is also reported.  相似文献   
10.
由可再生木质素基生物质油加氢脱氧制三苯(苯、甲苯及二甲苯)及燃油可减少对化石能源依赖、缓解环境问题,加氢脱氧催化剂的研究开发为众多学者密切关注.我们以低成本金属Ni为加氢脱氧活性组分,采用金属In对金属Ni催化剂进行改性,旨在增加以苯甲醚为模型反应物加氢脱氧中的三苯收率、降低金属Ni的C-C键氢解及甲烷化活性,提高反应过程中碳收率、降低耗氢量.采用等体积浸渍-程序升温还原法制备了Ni/SiO2及Ni-In/SiO2催化剂,研究了Ni/In比及Ni含量对In改性Ni/SiO2催化剂结构和苯甲醚加氢脱氧性能的影响,利用H2-TPR,H2化学吸附,XRD,NH3-TPD,XPS,TEM及N2物理吸附-脱附等手段对催化剂及其前驱体进行了表征,采用石英管固定床反应器在300°C、常压、H2/苯甲醚摩尔比25及苯甲醚重时空速0.4 h-1的反应条件下考察了催化剂苯甲醚加氢脱氧性能,分析了催化剂结构与性能之间的关系.H2-TPR结果显示,金属In的加入抑制了催化剂前驱体中Ni物种的还原.XRD,H2化学吸附,HAADF-STEM-EDS及XPS等结果表明,经450°C还原制备的Ni-In/SiO2双金属催化剂中Ni和In接触紧密.In的加入明显降低了催化剂表面金属Ni的活性位数量;并且,Ni/In比越低Ni-In/SiO2催化剂H2化学吸附量越小.XPS结果还显示,Ni-In/SiO2催化剂中存在金属In向Ni转移电子.上述结果说明,在Ni-In/SiO2催化剂中金属Ni与In存在较强的相互作用.在苯甲醚加氢脱氧反应中,与Ni/SiO2催化剂相比,Ni-In/SiO2催化剂虽因表面Ni密度较低而具有较低苯甲醚转化率,但其苯环加氢、C-C键氢解及CO甲烷化活性较低,因而具有较高的三苯及环己烷选择性;并且,随Ni/In比的降低(即In含量的增加),Ni-In/SiO2催化剂的加氢、氢解及甲烷化能力呈减弱趋势.随Ni质量含量提高,Ni-In/SiO2双金属催化剂上苯甲醚转化率提高,但对三苯选择性及C-C键氢解能力影响不明显.经分析认为,与Ni/SiO2相比,Ni-In/SiO2催化剂较低的苯加氢及C-C键氢解活性与In对表面连续Ni位隔离作用及金属镍位电子云密度提高有关.在优化的反应条件下,Ni质量含量为40%、Ni/In比为40的Ni-In/SiO2催化剂上三苯收率为60.4%,高于相同Ni质量含量Ni/SiO2催化剂上三苯收率(51.6%).  相似文献   
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