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1.
本研究选用两种煤(白音华褐煤和鄂州煤),研究了煤中重金属砷、硒、铅的赋存形态及其在灰化过程的释放规律,并结合煤中矿物质的变化,研究了灰化条件对矿物质转化的影响。通过外推法从热失重曲线确定了煤样的燃尽温度,以此为基准并结合国标法分别对煤样进行低温和高温灰化,对所制备的灰样采用XRD、XRF、TG-DTG等方法进行表征,分析煤中矿物质在不同灰化温度下的变化特征;采用逐级化学提取法分析煤样中As、Se、Pb的形态及含量,同时利用HNO3+HF一步法提取煤样中的重金属,提取液中重金属含量均采用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)检测。研究结果表明,白音华煤中重金属主要以硫化物结合态形式存在的As为主,且As的挥发性随温度升高而增大;鄂州煤中重金属主要为硫化物结合态的Pb,其挥发性同样极易随温度变化而改变;煤中Se主要以有机结合态和硫化物结合态形式存在。煤在灰化过程中矿物质发生了一系列的变化:如高岭土逐渐脱羟基变成偏高岭土,最终转变成莫来石;黄铁矿氧化形成赤铁矿;石膏脱水形成硬石膏。灰化过程各重金属的释放率受燃烧温度的影响较大,其硫化物结合态含量越高...  相似文献   
2.
3.
80%以上的工业生产过程涉及催化,如化工生产、能源转换、制药和废物处理等等.催化剂的使用显著提高了生产效率,降低了生产成本,为国民经济、地球环境和人类文明的可持续发展做出了很大贡献.为了满足日益增长的生产需求和最大的经济效益,开发高效、稳定、低成本的新型催化剂已成为当务之急.金属中心负载在载体上的负载型金属催化剂因其较好的催化活性和相对较低的金属用量而受到广泛关注.研究发现,负载型结构可增强传热和传质并增加活性金属中心的分散度,从而影响催化性能.此外,负载金属的颗粒尺寸对催化剂的性能有很大影响.迄今为止,科学家们一直在通过减小金属颗粒尺寸和提高原子利用效率来提高催化剂的活性.原子级尺寸的颗粒通常表现出与大尺寸颗粒显着不同的物理和化学性质,而当活性位点的尺寸缩小到单个原子时,单原子催化剂的概念应运而生.对于单原子催化剂,金属原子中心通过配位被载体中的缺陷锚定,从而调整金属原子的电子云分布.这种配位调整使得单原子催化剂拥有与传统催化剂不同的性能.作为催化领域的新前沿,单原子催化剂已经在许多催化反应中表现出前所未有的活性和选择性.然而,许多报道的单原子催化剂在高温环境或长期催化应用中容易受到奥斯特瓦尔德熟化过程的影响,从而导致催化剂烧结和失活.而烧结的原因在于金属原子和载体之间较弱的相互作用.失活催化剂的再生和回收将大大增加工业生产的时间和经济成本.因此,开发具有优异热稳定性的单原子催化剂以满足工业需求是十分必要的.本综述首先总结了近年来关于热稳定型单原子催化剂合成方法的基础研究,并从原子尺度上分析了这些方法所构建的金属中心的结构形态和配位环境.此外,结合近些年的研究中新的表征技术与理论计算手段解释了热稳定性的来源.重点讨论了热稳定单原子催化剂的实际催化应用.分析了热稳定单原子催化剂在热催化应用中的独特作用机理、并尝试为确定催化过程中真正的活性中心以及通过原子级调控手段进行高活性热稳定单原子催化剂的合成提供理论指导.最后总结了热稳定单原子催化剂发展的主要问题,并简要分析了单原子催化领域的研究挑战和发展前景.  相似文献   
4.
李崇  李娜  常立美  谷志刚  张健 《化学学报》2022,80(3):340-358
发展高效、绿色且节能的物质分离与纯化技术具有重要意义, 气体分离更是在工业、能源、医疗及科技等领域有着广泛的应用. 传统的聚合物膜在实现高效气体分离方面还面临许多挑战, 新型分离膜材料的开发是当前研究热点和难点. 金属-有机框架(Metal-Organic Frameworks, MOFs)材料作为一种新兴多孔配位聚合物, 由于其具有独特可设计的拓扑结构以及可调节的功能而受到科学家们的广泛关注. 为了克服粉体或块体MOFs很难被高效用于气体分离的难题, 开发可用于分离的MOFs膜材料是一项具有重要意义且具有挑战性的任务. HKUST-1作为一种代表性的MOFs材料, 由于其结构稳定且原料经济并具有多级孔径的结构, 常被用作制备成膜材料用于气体分离的研究和实际应用. 总结了近十年HKUST-1膜的制备方法及其气体分离性能的研究进展, 并对这个方向的研究提出了自己的看法和展望.  相似文献   
5.
为提高土壤检测的重金属得率,采用了微波消解/电热板组合预处理-电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)测定土壤重金属含量。分析了硝酸(HNO3)、氢氟酸(HF)、高氯酸(HClO4)和盐酸(HCl)组合消解液及赶酸温度对土壤预处理影响。结果显示:在硝酸和盐酸混合消解液中,硝酸占比越高,铬(Cr)、钴(Co)、铜(Cu)、镉(Cd)得率更高;消解液体系中加入氢氟酸可使消解更加彻底,提高铬与铜的得率。最优预处理消解条件为硝酸 6ml+ 氢氟酸 2ml消解液组合进行微波消解,1ml 高氯酸于155℃电热板上赶酸。经土壤标准样品GBW07401(GSS-1)和GBW07452(GSS-23)实际应用,预处理条件优化后测试准确度和稳定性均显著提高。此外使用元素铑(Rh)作为内标物时,其方法稳定性和准确性高于内标物钪(Sc)和锗(Ge)。可为相关国家土壤重金属测定标准的修制订提供方法学参考。  相似文献   
6.
宋家喜  潘书诚 《力学学报》2022,54(9):2419-2434
本文采用守恒清晰界面多相流数值方法模拟了超声速和高超声速环境下三维液滴的推进、变形和破碎演化过程.数值模拟结果与实验数据的一致性表明了本文所用数值方法和计算程序的准确性, 而网格无关性研究验证了采用的网格分辨率可以捕捉流场和界面的主要特征. 模拟结果验证了高韦伯数下液滴变形破碎过程所遵循的剪切诱导剥离(SIE)破碎机制, 其包含液滴的扁平化和剪切剥离两个主要特征. 而最近发现的SIE破碎机制下的循环破碎机制也在本文得到了验证, 即主液滴从球形液滴破碎为小液滴会经历多个循环重复的破碎阶段, 高韦伯数下液滴的破碎并非一次性剪切剥离的结果, 而是会发生逐层的剪切剥离和破碎. 本文还研究了马赫数对激波冲击液滴加速变形过程的影响. 结果表明, 高韦伯数下不同马赫数的液滴破碎过程具有高度一致性, 并遵循统一的SIE破碎机制.通过对液滴质心位移、速度、加速度和拽力系数的量化统计揭示其运动过程中的统一加速规律. 在激波的驱动下, 液滴并非以一个恒定的加速度做加速运动.在扁平化不明显的前期, 液滴以一个恒定的加速度做加速运动.随着液滴扁平化的发生, 迎风面积的增加导致拽力系数的增大, 进而导致液滴加速度的不断增大.   相似文献   
7.
吴润龙  李祝军  丁航 《力学学报》2022,54(11):2958-2969
采用三维守恒清晰界面数值方法, 研究平面激波冲击并排液滴的动力学过程. 研究的焦点在于激波接触液滴后的复杂波系结构生成, 以及并排液滴相互耦合作用诱导的单个液滴非对称界面演化. 首先, 分析并排液滴之间界面通道内的波系结构发展, 发现在冲击初期由于反射激波相交而形成新的反射激波以及马赫杆; 这些流动现象与液滴另外一侧 (非通道侧) 由激波反射所形成的弯曲波阵面截然不同, 而且所导致的液滴横向两侧流场差异是中后期冲击过程液滴两侧界面非对称演化的主要原因. 其次, 研究冲击中期时, 特别是入射激波已运动至液滴下游并远离并排液滴, 界面形态的演化过程和规律, 揭示通道下游出口处由于气流膨胀导致的界面闭合、以及随后气流阻塞导致的界面破碎等新的流动现象. 最后, 研究液滴间距对并排液滴相互作用的影响规律, 发现液滴间距大小与通道内压力峰值具有明显的关联关系. 研究表明, 更小的液滴间距不仅带来更大的压力峰值, 而且使得峰值出现的时间更早.   相似文献   
8.
沈宝莹  王松  李明净  董雷霆 《力学学报》2022,54(12):3383-3397
工程中的冲击防护结构在撞击、爆炸等冲击载荷下可能发生动态断裂并最终破坏, 抑制结构的动态断裂是提升结构防护能力的重要手段, 为此需要准确预测结构在动态载荷下的断裂行为. 数值仿真是预测动态断裂的重要手段, 然而当前工程中常用的有限元法在模拟断裂方面仍存在网格畸变和难以显式引入裂纹等问题. 碎点法是近年来提出的一种不连续型伽辽金弱形式无网格方法, 适合模拟断裂问题, 本文提出一种显式动力学格式的碎点法并将该方法应用于动态断裂分析. 一方面, 碎点法参考弱形式无网格类方法, 将求解域离散为空间中的节点和子域, 并基于支持域内的节点群构造子域的位移试函数, 因此该方法的子域具有抵抗畸变的能力. 另一方面, 碎点法参考间断伽辽金有限元法, 使用分片连续的位移试函数, 并引入内部界面数值通量修正保证方法的一致性和稳定性, 因此该方法易于在结构中显式引入裂纹. 本文首先介绍碎点法的核心思想和离散形式, 接着推导了动力学碎点法弱形式动量方程, 然后建立了碎点法的显式动力学求解格式, 最后通过算例验证动力学碎点法预测应力波传播和动态断裂行为的能力.   相似文献   
9.
白争锋  孔清峰  赵起 《力学学报》2022,54(1):184-195
由于软体机械臂的质量是沿臂的长度连续分布, 因此采用拉格朗日方法建立软体机械臂的动力学模型时, 涉及计算复杂的积分运算, 采用离散化的集中质量模型降低了计算的复杂性, 但准确性不足. 为了提高软体机械臂动力学建模与仿真的准确度和计算效率, 本文采用模态方法对软体机械臂进行运动学描述, 并从能量的角度分析软体机械臂动力学特性, 研究发现, 角速度产生的转动动能计算复杂, 影响动力学方程的求解效率. 在给定条件下, 占总动能的百分比不超过3%, 对动力学结果影响很小, 可以忽略. 在此基础上, 提出一种基于质心集中质量描述的软体机械臂动力学模型, 该模型将软体机械臂的连续分布质量模型等效为位于质心的集中质量模型, 利用统计的方法计算出动能等效系数, 通过动能等效系数实现两种模型的动能匹配. 仿真结果表明, 与通常将集中质量放置在任意位置(例如, 软体机械臂的中点或末端)的集中质量模型相比, 该模型兼顾了连续分布质量模型的准确性, 以及集中质量模型的计算高效性, 能够准确、高效地获得软体机械臂的动力学特性, 并且数值计算稳定.   相似文献   
10.
基于局部偏转吻切方法的多级压缩乘波体设计   总被引:1,自引:0,他引:1  
乘波体因优异的气动特性, 被认为是突破现有“升阻比屏障”的有效途径之一, 已成为高超声速飞行器气动设计的研究热点. 针对常规单级压缩乘波前体压缩量不足的问题, 基于局部偏转吻切方法提出一种多级压缩乘波体设计方法, 实现了多道非轴对称激波的逆向乘波设计. 通过引入多道非轴对称激波, 可充分发挥乘波前体的预压缩效果, 并为复杂外形条件下的高超声速飞行器设计提供新的思路. 以基于非轴对称椭圆锥激波的两级压缩乘波体为例阐述了该多级设计方法, 并在相同条件下设计了3种不同长短轴比的两级椭圆锥压缩乘波体. 设计状态下的数值模拟结果表明, 无黏条件下, 该设计方法得到的壁面压力分布与CFD结果基本一致, 且对应气动力参数的最大误差仅为0.3%左右, 证明了该方法的可靠性. 相较于两级圆锥压缩乘波体, 长短轴比大于1的两级压缩乘波体拥有更好的压缩性能和升阻特性, 但总压恢复系数和容积特性有所下降, 而长短轴比小于1的两级压缩乘波体性能恰好与之相反. 黏性条件下, 此类乘波体的激波系结构变化不大, 两道椭圆锥激波在底部截面基本相交, 仍具备较佳的乘波特性.   相似文献   
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