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1.
沈荣晨  郝磊  陈晴  郑巧清  张鹏  李鑫 《物理化学学报》2022,38(7):2110014-41
随着化石燃料使用的增加和温室气体排放量持续上升,20世纪以来气温上升得更快。开发环境友好型能源取代传统化石燃料是当务之急。氢能源作为一种清洁、高效的能源,被认为是最有希望取代传统化石燃料的能源。光催化水分解水产氢作为为一种环保型技术被认为是最有前景的氢能生产方法。提高光生电子-空穴对分离效率是构建高效光催化剂的关键。然而,利用高度分散的助催化剂构建高效、稳定的产氢光催化剂仍然是一个挑战。本文首次成功地采用一步原位高温磷化法制备了高度分散的非贵金属三金属过度金属磷化Co0.2Ni1.6Fe0.2P助催化剂(PCNS-CoNiFeP)掺杂P的石墨相氮化碳纳米片(PCNS)。有趣的是,PCNS-CoNiFeP与传统氢氧前驱体磷化法制备的CoNiFeP相比,没有聚集性,分散性高。X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、元素映射图像和高分辨率透射电镜(HRTEM)结果表明,PCNS-CoNiFeP已成功合成。紫外-可见吸收光谱结果表明,PCNS-CoNiFeP在200–800 nm波长范围内较PCNS略有增加。光致发光光谱、电化学阻抗谱(EIS)和光电流分析结果表明,CoNiFeP助催化剂能有效促进光生电子-空穴对的分离,加速载流子的迁移。线性扫描伏安法(LSV)结果还表明,负载CoNiFeP助催化剂可大大降低CNS的过电位。结果表明,以三乙醇胺溶液为牺牲剂的PCNS-CoNiFeP最大产氢速率为1200 μmol·h-1·g-1,是纯CNS-Pt (320 μmol·h-1·g-1)的4倍。在420 nm处的表观量子效率为1.4%。PCNS-CoNiFeP在光催化反应中也表现出良好的稳定性。透射电镜结果表明,6–8 nm的CoNiFeP高度分散在PCNS表面。高度分散的CoNiFeP比聚集的CoNiFeP具有更好的电荷分离能力和更高的电催化析氢活性。由此可见,聚合的CoNiFeP-PCNs (300 μmol·h-1·g-1)的产氢速率远低于PCNS-CoNiFeP。此外,CNS的P掺杂可以改善其电导率和电荷传输。  相似文献   
2.
本文研究一类具有输入饱和的不确定离散时间系统的鲁棒预见控制问题.与以往对误差信号和系统方程取差分不同,本文引入状态辅助变量,利用系统状态向量与辅助变量之差代替通常的状态差分,使得输入饱和不确定离散系统的扩大误差系统的构造成为可能.另外,本文推导的扩大误差系统不再包含误差向量,这不仅降低系统的阶数而且允许输出矩阵带有不确定项.针对扩大误差系统,分别引入状态反馈和静态输出反馈,并利用Lyapunov函数及LMI技巧,导出闭环系统渐近稳定的充分条件.数值仿真表明了本文结果的有效性.  相似文献   
3.
建立了一种96微孔板装填聚吡咯纳米纤维固相萃取小鼠粪便中的短链脂肪酸的气相色谱测定法,解决了因采用水基质提取短链脂肪酸后直接进样分析而导致的气相色谱柱使用寿命缩短的问题。采用静电纺丝技术及原位化学聚合法制备聚吡咯纳米纤维,将其装填入96微孔板插管,提取小鼠粪便样本中的短链脂肪酸,有机相洗脱后采用气相色谱法测定样本中的短链脂肪酸含量。结果表明,6种短链脂肪酸在10~500μg/mL范围内线性关系良好,加标回收率在92.5%~128.3%之间。采用聚吡咯纳米纤维固相萃取,可有效提取粪便样本中的短链脂肪酸成分,并将水基质样本转换为有机相基质,有利于目标物信号检出,延长气相色谱柱的使用寿命。  相似文献   
4.
甲氧基多溴联苯醚(methoxypolybrominated diphenyl ethers, MeO-PBDEs)广泛存在于生物体和海洋环境。以象山海域的生物体和沉积物为样本,采用固相萃取净化-气相色谱-负化学源质谱法,检测了6种MeO-PBDEs,结果显示,当目标分析物浓度为0.1~20.0 μg?L-1时,线性关系良好(R2>0.999),检出限为0.13~0.22 μg?kg-1,定量限为0.42~0.72 μg?kg-1,实际样品的平均回收率为71.2%~116.2%。MeO-PBDEs的分布状况调查结果显示,藻类样品中仅检出6-MeO-BDE-47,且浓度较低,其他生物体中检出3种MeO-PBDEs,检出率为31.3%,浓度为0.21~2.72 μg?kg-1。沉积物中无MeO-PBDEs被检出。  相似文献   
5.
随着核酸自组装领域的飞速发展,除了作为遗传信息的载体外,核酸成为了一种具有高操作自由度和无限可能性的功能材料.基于核酸自组装原理的DNA纳米技术凭借其强大的可编辑性已经广泛应用于生物传感、纳米材料工程、医学诊疗以及分子计算机等领域.纳米孔作为一种新兴的单分子分析技术具有高分辨、高通量、免标记等特点,近年来在基因测序、分子物理化学性质分析等领域展示出了极大的应用潜力.作为一种新型高分辨表征技术,纳米孔已经在DNA纳米技术研究中崭露头角,被用于原位追踪和分析核酸分子的自组装行为.另一方面,DNA纳米技术也为纳米孔传感所面临的技术瓶颈提供了更多样化的解决思路,如借助功能核酸(Aptamer或DNAzyme)和无酶扩增核酸分子线路实现纳米孔对待测物的特异性增敏检测.本专论旨在通过对近期纳米孔技术与核酸自组装的跨领域研究成果进行系统性回顾,总结并展望纳米孔传感领域内核酸自组装的研究进展,以期为单分子生物分析、信息检索、基因分型和临床诊断等领域提供新思路和新方法.  相似文献   
6.
吴润龙  李祝军  丁航 《力学学报》2022,54(11):2958-2969
采用三维守恒清晰界面数值方法, 研究平面激波冲击并排液滴的动力学过程. 研究的焦点在于激波接触液滴后的复杂波系结构生成, 以及并排液滴相互耦合作用诱导的单个液滴非对称界面演化. 首先, 分析并排液滴之间界面通道内的波系结构发展, 发现在冲击初期由于反射激波相交而形成新的反射激波以及马赫杆; 这些流动现象与液滴另外一侧 (非通道侧) 由激波反射所形成的弯曲波阵面截然不同, 而且所导致的液滴横向两侧流场差异是中后期冲击过程液滴两侧界面非对称演化的主要原因. 其次, 研究冲击中期时, 特别是入射激波已运动至液滴下游并远离并排液滴, 界面形态的演化过程和规律, 揭示通道下游出口处由于气流膨胀导致的界面闭合、以及随后气流阻塞导致的界面破碎等新的流动现象. 最后, 研究液滴间距对并排液滴相互作用的影响规律, 发现液滴间距大小与通道内压力峰值具有明显的关联关系. 研究表明, 更小的液滴间距不仅带来更大的压力峰值, 而且使得峰值出现的时间更早.   相似文献   
7.
清华大学喷雾燃烧与推进实验室长期专注于极高速、强可压和高瞬变等极端条件下的两相流和反应流前沿科学问题,并致力于应用基础研究成果解决航空航天动力与推进系统的关键技术难题。综述了实验室近些年在极端条件下两相流动和含化学反应流动物理机理、数理模型与数值算法等方面的研究进展。首先,介绍了实验室发展的耦合高瞬变相变过程的强可压缩气液两相界面流的数理模型和高精度数值方法,以及针对激波受气液(曲)界面约束情况下,描述非定常激波透射/反射(如波角、波强等物理量关系)的激波动力学分析方法。其次,基于上述模型、算法与分析方法,实验室研究了激波液滴相互作用、高速液滴撞击壁面等一系列问题,解析了上述高瞬变过程中复杂波系与界面的时空演化过程。以被激波或壁面冲击的液滴内流体空化初生为例,揭示了曲界面汇聚膨胀波诱导流体空化的机理,推导了预测空化初生位置的理论公式。最后,介绍了面向发动机燃烧室内的强可压缩两相喷雾反应流动,实验室开发了基于Euler-Lagrange框架的高性能数值仿真软件TURFsim,并成功用于真实复杂几何结构的航空发动机燃烧室和超声速燃烧室的数值模拟。以典型的超声速混合层流动数值模拟为例,总结了斜激波增强混合层混合特性的规律及其物理机理,获得了极限条件火核生成及火焰的传播模式与机理,详细分析了液雾弥散与蒸发、小激波和局部爆震波的时空演化特性,提出使用"第三Damk?hler数Da"定量表征燃烧模式,应用该无量纲参数成功进行了局部准等容燃烧过程的辨识与演化分析。上述研究结果对于航空航天发动机燃烧室复杂物理过程的理解及工程设计具有重要价值。   相似文献   
8.
高玥  卢铃  吴鸣  杨军  曹寅 《应用声学》2022,41(1):12-20
基于传声器阵列的声成像技术是解决噪声源识别的有效途径之一。该文提出了一种基于球谐分解的L2范数广义逆波束形成算法,并对此算法在分布式球形阵列布放方案下进行了定位精度及鲁棒性的对比分析研究。仿真结果显示,此算法对低频相干声源具有较高的空间定位精确度,且阵元位置误差对此算法性能的影响有限。通过在半消声室进行实验进一步证明了此算法的可行性。  相似文献   
9.
本文讨论Schr?dinger方程的连续时空有限元方法,通过引入相应的时空投影算子,利用实部虚部分离技巧,得到了变量u在时间节点处的L2范数,以及u和ut的全局L2(H1)和L2(L2)范数意义下的最优误差估计结果.该文的结论对进一步探索和设计Schr?dinger方程的数值算法是有益的.  相似文献   
10.
该文在QuEChERS方法的基础上采用固相分散萃取样品处理一体机(Sio-dSPE)对样品进行前处理,结合气相色谱-静电场轨道阱高分辨质谱法(GC-Orbitrap MS)对农产品中多农药残留进行筛查和确证.对Sio-dSPE前处理方法中盐析剂和除水剂的种类、净化剂的种类与用量、基质效应等进行考察.在最优条件下,采用GC-Orbitrap MS对农产品中222种农药残留进行检测,线性范围为1~200μg/L,在莴苣、大米和茶叶中的定量下限分别为0.5~5μg/kg、1~10μg/kg、2.5~25μg/kg.在上述3种基质中分别进行10、20、50μg/kg浓度水平的加标回收实验,测得回收率分别为70.5%~121%、70.2%~119%、65.2%~125%,相对标准偏差(RSD)分别不大于11%、10%、12%.该方法具有样品处理简单、分析时间短、净化效果好等优点,适用于农产品中多农药残留的快速筛查与定量.  相似文献   
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