基于BiOCl-Fe2O3@TiO2介孔复合材料的光电化学合成氨性能研究

传统合成氨工艺存在能耗高、污染严重的问题. 因此, 高效、低能耗绿色合成氨工艺的开发迫在眉睫. 光电化学以H₂O和N₂为原料, 可以在太阳光驱动下, 在常温常压条件下实现氨的合成, 因而受到广泛重视. 但总的来说, 效率和产率都达不到实际要求. 新型高效催化剂及工艺的开发是提高合成氨产率及效率的关键. 非贵金属催化剂具备成本低、来源广泛、可操作性强的优势, 有利于光电化学合成氨的产业化. 本实验采用溶胶凝胶结合原位热裂解的方法制备了分散性好、结构均匀的BiOCl-Fe₂O₃@TiO₂复合材料, 对其物相、微观结构、表面状态、光学性能、电学性能等方面进行了系统表征, 并探究了该材料在常温常压下光电化学合成氨的催化活性. 结果表明, 同纯介孔TiO₂相比_, BiOCl-Fe₂O₃@TiO₂的吸收带隙变窄, 可见光吸收能力增强, 光生载流子的利用率增加, 光电合成氨的产率提升了7倍, 且BiOCl-Fe₂O₃@TiO₂显示了优异的化学稳定性. 本研究工作为绿色合成氨催化材料及工艺设计提供了新思路.     

基于Li-N2电池体系的“连续式”氮气还原合成氨

电化学合成氨近年来受到较多关注, 直接的电化学固氮法(NRR)存在产氨来源不明的问题, 而间接的锂式合成氨(LiNR)被认为是一种可行的固氮方案. LiNR的研究多为电沉积锂, 本工作以Li-N₂电池体系为基础, 利用电池的放电反应固定N₂, 质子源H₂O同时参与反应, 理论上提高了Li-N₂电池的放电电压. 结合充电反应锂盐分解, 构成了清晰的锂循环方案. 研究发现, 当N₂和H₂O共同通入电池, 可以实现连续式的NH₃生产, 且放电电位与理论值接近. 充放电循环显示, 每个循环均可以产生NH₃, 产氨量随循环次数而增加. 该方案可循环利用锂, 对于开发新型的固氮方式有较大的研究与利用价值.     

工业合成氨中原料气净化原理再探

对现行《化学与技术》教材中,工业合成氨原料气净化的反应提出如下疑问做出并回答:为什么用氨水吸收硫化氢的产物是NH4HS;能不能写成(NH4)2S;吸收CO2为什么要用K2CO3溶液而不用Na2CO3溶液.     

SmCo0.8Fe0.2-xNixO3(X=0,0.1,0.2)系列陶瓷在低温常压电化学合成氨中的阴极催化性能研究

用溶胶一凝胶法制备了Ce0.8Sm0.2O2-δ(SDC)和SmCo0.6Feo0.2-XNiXO3(x=0,0.1,0.2)(SCFN)系列纳米粉体并烧结为陶瓷片,用XRD、TEM、SEM对粉体和烧结体结构进行了表征,分别以SCFN系列陶瓷为阴极,Nation膜为质子交换膜,Ni-SDC金属陶瓷为阳极,银-铂网做集流体组成电解池.以湿氢气和氮气为原料,在低温常压下研究了SCFN系列陶瓷材料在电化学合成氨中的阴极催化性能,结果表明:SCFN中Fe、Ni的含量影响其阴极催化性能,其中以SmCo0.8Fe0.1Ni0.1Oa的催化性能最佳,在353 K和常压条件下.合成氨速率达到9069×10-9mol.s-1.cm-2.     

合成氨煤气炉DCS数据建模与统计分析

利用相关系数阵的条件数研究影响煤气炉上部温度的各影响因素之间的复共线性,利用对数回归方法建立煤气炉上部温度与各影响因素之间的线性回归模型。经检验回归方程与回归系数均具有良好的显著性.所建模型对改善炉况,保持生产过程持续稳定具有现实指导意义。     

SDC和SSC在低温常压电化学合成氨中的性能研究

用溶胶—凝胶法制备了Ce0.8Sm0.2O2-δ(SDC)和Sm0.5Sr0.5CoO 3-δ（SSC）超细粉体,采用XRD、TEM和SEM等对粉体进行了观察和表征。分别以Ni-SDC和SSC为阴极, 磺化聚砜质子交换膜为电解质, Ni- SDC金属陶瓷为阳极,银-铂网做集流体组成单电池,在25℃～120℃温度范围内研究了其电导率随温度变化关系及在电化学合成氨中的性能。结果表明：在25℃～120℃温度范围内,使用Ni-SDC和SSC为阴极均有氨气生成,而SSC对电化学合成氨的性能优于Ni-SDC, 在80℃时氨产率达到了6.5×10-9 mol•s-1•cm-2。     

低温常压合成氨催化剂

现代合成氨能量消耗占合成氨总成本70%,因而开发低温、常压、高活性的新催化体系非常重要。七十年代以来,国内外已开发出 Fe—K/活性炭、Ba—Ru—K/活性炭、Fe—稀土合金、含稀土氧化物的铁催化剂、铁—钴催化剂及 Fe—Mn 催化剂等,使反应压力降低至～80大气压(1atm=1.01325×10~5Pa),反应温度为300—400℃,大大改进了合成氨催化剂的性能。     

水浸对含钕熔铁氨合成催化剂的影响

已有熔铁氨合成催化剂中添加稀土的报道.我们通过添加稀土得到了几种活性较高的催化剂,经进一步改进制备工艺(水浸处理后),活性又有所提高.本文利用XRD和AES等,对经水浸前后的含稀土催化剂的结构进行了测试,探讨了水浸后活性提高的原因.