氰化给体中分子间相互作用促进的全小分子光伏混合物的超快电子转移

氰基取代被认为是优化全小分子有机太阳能电池性能的可行方法. 然而,氰基取代对太阳能电池中电荷产生动力学的影响仍未得到探索. 本文光谱研究表明,在全小分子太阳能电池中,氰化给体中增强的分子间电荷转移相互作用会显著促进共混物中的电子转移. 实验发现,在氰基取代给体中,分子间相互作用引起的离域激发,在混合物中会进行超快电子转移. 相比之下,在没有氰基取代的给体中剩余的局域激发态,并没有积极参与电荷分离. 此发现很好地解释了为何氰化取代给体的共混物器件的性能会得到提升,表明可以通过调控分子间相互作用、来优化全小分子器件性能.     

单线态分裂的超快光谱学研究

有机分子中的单线态分裂过程能将单个光激发的单线态激子转化成两个三线态激子. 借助此载流子倍增效应, 太阳能电池可以更有效地利用太阳光谱中的高能光子, 进而突破单结太阳能电池效率的理论极限. 因此, 单线态分裂备受关注. 本文回顾学术界对单线态分裂物理图像的认识以及争议, 结合课题组近年来的一些结果, 重点总结此领域中运用瞬态光谱学方法取得的实验进展, 讨论有关多激子中间暗态机理的不同观点, 并介绍单线态分裂材料的发展以及器件应用.     

CdSe/ZnS纳晶中相干电声耦合效应的二维电子光谱研究

Coherent exciton-phonon coupling in CdSe/ZnS nanocrystals have been investigated by temperature-dependent two-dimensional electronic spectroscopy (2DES) measurements. Benefiting from the ability of 2DES to dissect assembles in nanocrystal films, we have clearly identified experimental evidences of coherent coupling between exciton and phonon in CdSe/ZnS nanocrystals. In time domain, 2DES signals of excitonic transitions beat at a frequency resonant to a longitudinal optical phonon mode; in energy domain, phonon side bands are distinct at both Stokes and anti-Stokes sides. When temperature increases, phonon-induced exciton dephasing is observed with dramatic broadening of homogeneous linewidth. The results suggest exciton-phonon coupling is essential in elucidating the quantum dynamics of excitonic transitions in semiconductor nanocrystals.     

基于主动锁相的二维电子光谱方法

二维电子光谱是探测复杂系统激发态相干动力学的重要工具,实现二维电子光谱测试的最大挑战是精确控制多束超短脉冲之间的相位差. 本综述回顾了利用主动相位管理方法实现二维电子光谱仪装置,主要包括干涉仪相位稳定、声光调制器进行频率标记和多光频梳等三类方法;结合四波混频、泵浦探测及完全共线等不同构型,能实现高时空分辨及量子跃迁通道选择的二维光谱检测. 超短脉冲技术与主动相位调控的结合实现二维电子光谱学方法,为研究激发态相干动力学提供新的机遇.