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1.
当前,有关量子点pH响应方面的研究主要集中在含Cd(镉)类量子点,且都是研究其稳态荧光光谱对pH值的响应。然而,Cd类量子点对生物体系具有一定的毒性,且稳态荧光光谱法由于受浓度等因素的影响具有一定的不稳定性,因此应用于生物体系中作为pH探针具有明显的缺点。基于以上分析,通过水相合成法,我们制备出了基于谷胱甘肽配体的水溶性ZnSe量子点,该量子点具有毒性小,生物兼容性好等特点,适合被应用于生物体系中。利用所制备的ZnSe量子点,采用时间相关单光子计数技术,结合紫外可见吸收光谱和稳态荧光光谱,对pH值在5~11不同环境下的ZnSe量子点荧光动力学进行了系统性的研究。ZnSe量子点荧光衰减具有两个寿命组分,拟合得到分别为4和24 ns。通过采集不同探测波长下ZnSe量子点荧光衰减曲线,发现其长寿命组分随探测波长的增加而增加,而短寿命组分基本不随探测波长的改变而改变,结合有关报道分析判断,短寿命和长寿命组分分别来源于核内非局域载流子复合和表面态局域载流子复合。实验发现,处于不同pH值的环境下的ZnSe量子点具有不同的荧光寿命,其荧光寿命与pH值的变化呈负相关。通过比较ZnSe量子点两种荧光寿命组分随pH值的变化关系,发现ZnSe量子点的荧光寿命对pH值的响应主要来源于长寿命组分即表面态寿命,且在不同pH值范围内响应的灵敏度不同,在6~8的pH值范围内响应最为显著,表现为长寿命组分随pH值的增加出现一个较大幅度的衰减。实验进一步发现,ZnSe量子点两个寿命组分的比值在不同pH值范围内具有较好的线性相关性,但在不同pH值范围内斜率不同,通过比较,最大值在pH值为6~8的范围内。另外,与金属钠离子相互作用实验及相关报道表明,金属离子对ZnSe量子点荧光寿命的影响较小。以上研究表明,ZnSe量子点在生物体系pH值检测中具有良好的应用前景。  相似文献   
2.
采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)和飞秒二维红外光谱(2DIR),结合量子化学计算,研究了1,3,5-三硝基-1,3,5-三氮杂环己烷(RDX)分子在DMSO溶液相中的振动能量传递过程。FTIR光谱结果表明,溶液相中RDX分子不再是自由的CS对称性,NO_2反对称伸缩振动的IR吸收带部分重叠。此外,2DIR光谱的指纹特征显示RDX分子中三个NO_2基团之间存在较强的振动耦合,同时三个NO_2基团之间有分子内能量传递过程。  相似文献   
3.
利用超快泵浦探测红外光谱、稳态线性红外光谱和计算化学方法,对过渡金属羰基化合物Mn(CO)5Br和Re(CO)5Br的振动和结构动力学进行了研究. 借助羰基的两个伸缩振动峰(处于低频的A1模式和处于高频的简并E模式)进行了观测. 结果表明,在两个配合物中,A1和E模式振动峰的振动频率位置及频率差都与中心金属原子对羰基的键级和振动力常数的影响相关. 而A1模式比E模式的线宽宽一些,部分由于振动寿命的影响. 此外,从瞬态光谱中获得了振动模式依赖的对角非谐性常数,发现在两个羰基化合物中E模式的非谐性总是较小.  相似文献   
4.
利用飞秒二维红外光谱实验手段,我们比较研究了两个典型的微乳液体系,即反胶束和双连续相体系,二者的微观超快结构动力学。以六氰基亚铁酸钾[K_4Fe(CN)_6]和六羰基钨[W(CO)_6]分别为水相和油相(异辛烷)的探针分子,在AOT作为表面活性剂所形成的反胶束和双连续相体系中,受限水相和受限油相各自表现出了不同的分子微观结构动力学性质。此外,我们还在分子水平上解释了为什么双连续相体系比反胶束体系具有更好的导电性能。  相似文献   
5.
使用界面和频振动光谱(SFG-VS)测量了空气/水界面三甲基硅烷表面活性剂Silwet L-77的C-H伸缩振动光谱.这些光谱峰主要是在2905 cm-1附近属于-Si-CH3基团的对称伸缩(SS)振动,在2957 cm-1的主要是-Si-CH3基团反对称伸缩(AS)振动,以及明显较弱的在2880 cm-1附近的属于-O-CH2-基团的对称伸缩(SS)振动.通过比较低于和高于临界聚集或胶束浓度(CAC)的SFG-VS偏振光谱显示Silwet L-77分子的C-H基团取向在不同的界面密度下变化很小.SFG-VS测量的吸附等温线表明Silwet L-77分子在空气/水界面没有形成所谓的双层结构的迹象.Silwet L-77分子在空气/水界面的Gibbs吸附自由能为-42.2±0.8 kJ/mol,表明该分子具有很强的表面吸附能力.  相似文献   
6.
本文基于第一性原理的微观动力学模拟方法,对Cu(221)和CuZn(221)上一氧化碳和二氧化碳加氢到甲醇进行了系统的理论计算研究.研究发现,碳转化率在两个表面上均表现出相同的活性顺序:CO加氢活性 > CO/CO2混合加氢活性 > CO2加氢活性.CO的高转化活性源于其基元反应能垒低于CO2甲醇合成的基元反应能垒.相比于Cu(221)表面,Zn的掺杂显著降低了甲醇合成活性,尤其是CO加氢的活性.对于CO和CO2共存的情况,研究发现CO是Cu(221)甲醇合成的主要碳源,而CuZn(221)上的碳源则由CO和CO2共同提供.反应速控度分析表明,CO/CO2混合气甲醇合成的速控步在Cu(221)表面是HCO、HCOO的加氢,而在CuZn(221)表面速控步则是HCOOH的加氢.这些研究结果表明铜基催化剂上Zn的表面合金效应、以及合成气组分对甲醇合成的活性和反应通道具有重要的影响.  相似文献   
7.
非富勒烯聚合物太阳能电池材料是最具前景的有机太阳能电池材料之一。供受体材料的化学结构直接决定两者之间能带匹配程度,从而影响光电转换效率。本文以非富勒烯给受体材料为研究对象,利用超快可见激发-中红外探测光谱方法,以ITIC分子中的CN和CO伸缩振动为探针,研究了非富勒烯聚合物薄膜在光激发后电荷分离及演化过程。结果表明,这一体系的电荷分离过程可发生在皮秒时间尺度上。  相似文献   
8.
β-多肽是由β-氨基酸组成的一类非天然多肽,具有丰富的二级结构。N-乙基丙酰胺(NEPA)是研究β-多肽骨架结构动力学的重要模型分子。解析NEPA在不同溶液环境下的超快结构变化,对研究β-多肽在不同条件下的结构分布及动态结构变化过程有着重要意义。我们选取酰胺-Ⅰ带为探针,利用傅里叶变换红外(FTIR)光谱和超快二维红外(2DIR)光谱手段,研究了NEPA分别与高浓度(4.5mol·L~(-1))下的CaCl_2和MgCl_2之间的作用机制。本研究旨在阐明离子与NEPA酰胺单元的相互作用,为解释β-多肽在复杂溶液环境中的结构动力学提供实验依据。  相似文献   
9.
利用双光子共振四波混频差频技术产生高分辨、可调谐的真空紫外(VUV)激光,在142.8-152.3nm波长范围内测量了超声射流冷却乙炔分子的吸收光谱. 由于射流冷却的效果和VUV激光高分辨的特性,当前的吸收光谱显示出较以往实验光谱更清晰的光谱振动峰结构,其中主要的三个振动谱峰序列对应了乙炔分子C1Ⅱu态的C-C对称伸缩振动激发(v2=0-2). 此外,148.2 nm处的肩峰则被归属为反对称弯曲振动v4的第一泛频激发,同时由于Renner-Teller效应分裂和跃迁选律的限制,当前的吸收光谱中观测到420(μ1Ⅱu)和420(к1Ⅱu)两个组分. 由此获得了各振动子带的带源位置和半高峰宽. 随着振动的激发,各振动峰逐渐加宽,能级寿命减小.  相似文献   
10.
Ag/Se二元团簇的形成以及Ag与Se团簇反应的研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
用飞行时间质谱仪研究了激光直接溅射Ag/Se混合样品产生的二元团簇以及团簇正离子的光解行为,并用串级溅射反应装置研究了Ag和Ser正负离子产物,在直接溅射产生的Ag/Se二元团簇中,正离子主要系列是:[(Ag2Se)nAg^ ],[(Ag2Se)nAg3^ ],负离子主要系列是:[(Ag2Se)nAgSe^-],[(Ag2Se)nAgSe2^-],[(Ag2Se(nSe^-],团簇正离子的光解结果表明,同样条件下Ag/Se二元团簇正离子光解比率比Ag/S大,在Ag和Se样品串溅射实验中,主要得到AgSen^ (n=4-9)和AgSen^-(n=4-7)系列的产物,在AgSen^ 系列中,n=4,6时丰度较大,这表明串级溅射反应和直接溅射二元混合样品两种过程中成簇机理是不同的。  相似文献   
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